SINTESIS ZEOLIT DARI BAHAN DASAR ABU TERBANG DAN KARAKTERISASI JERAPANNYA TERHADAP Cu (II) RIO BIMA HANDIKA

SINTESIS ZEOLIT DARI BAHAN DASAR ABU TERBANG DAN KARAKTERISASI JERAPANNYA TERHADAP Cu (II)

RIO BIMA HANDIKA

DEPARTEMEN ILMU TANAH DAN SUMBERDAYA LAHAN FAKULTAS PERTANIAN INSTITUT PERTANIAN BOGOR BOGOR 2015

PERNYATAAN MENGENAI SKRIPSI DAN SUMBER INFORMASI SERTA PELIMPAHAN HAK CIPTA* Dengan ini saya menyatakan bahwa skripsi berjudul Sintesis Zeolit dari Bahan Dasar Abu Terbang dan Karakterisasi Jerapannya terhadap Cu (II) adalah benar karya saya dengan arahan dari komisi pembimbing dan belum diajukan dalam bentuk apa pun kepada perguruan tinggi mana pun. Sumber informasi yang berasal atau dikutip dari karya yang diterbitkan maupun tidak diterbitkan dari penulis lain telah disebutkan dalam teks dan dicantumkan dalam Daftar Pustaka di bagian akhir skripsi ini. Dengan ini saya melimpahkan hak cipta dari karya tulis saya kepada Institut Pertanian Bogor. Bogor, Desember 2015 Rio Bima Handika NIM A14110022

ABSTRAK RIO BIMA HANDIKA. Sintesis Zeolit dari Bahan Dasar Abu Terbang dan Karakterisasi Jerapannya terhadap Cu (II). Dibimbing oleh SUWARDI dan UNTUNG SUDADI. Penelitian untuk meningkatkan kemampuan zeolit sebagai bahan penjerap (adsorbent) logam berat dengan cara aktivasi telah dilakukan oleh banyak peneliti. Namun, sampai saat ini belum diperoleh metode aktivasi yang memuaskan. Cara lain untuk meningkatkan kemampuan zeolit sebagai adsorbent logam berat adalah dengan mensintesis zeolit. Zeolit sintetis yang telah berhasil disintesis antara lain ZSM-5, Zeolite A, dan Zeolite ITQ-12. Akan tetapi, sintesis beberapa zeolit ini dianggap mahal karena dibuat dari bahan kimia dan diproses melalui reaksi kimia yang rumit di laboratorium. Oleh karena itu, sintesis zeolit dari bahan dasar yang murah dan tersedia dengan proses yang sederhana menjadi alternatif yang menarik. Salah satu bahan dasar yang dapat digunakan dan tersedia dalam jumlah sangat besar adalah abu terbang (fly ash) yang merupakan limbah pembakaran batubara. Penelitian ini bertujuan untuk membuat zeolit dari bahan dasar abu terbang dengan penambahan larutan basa dan aplikasi metode hidrotermal suhu rendah, serta mempelajari karakteristik jerapannya terhadap Cu (II). Salah satu cara untuk membuktikan terbentuknya kristal zeolit adalah melalui analisis intensitas struktur kristal menggunakan XRD (X-Ray Diffraction) dan gugus kristal dengan spektroskopi FTIR (Fourier Transform Infra Red). Kemudian dilakukan percobaan jerapan Cu (II) oleh zeolit sintetik dengan metode batch dan dibandingkan dengan zeolit alam dan abu terbang. Interpretasi data dilakukan menggunakan persamaan jerapan isotermal Langmuir, Freundlich dan BET (Brunauer–Emmett–Teller). Hasil penelitian menunjukkan bahwa dari abu terbang dengan penambahan basa pada nisbah 1:1.2 dapat disintesis zeolit dan proses hidrotermal suhu rendah menggunakan autoclave dapat membantu kristalisasi zeolit. Hasil analisis XRD pada 2θ = 20.85o dan 26.64o dan data FTIR pada rentang bilangan gelombang 1400-900 menunjukkan karakteristik perubahan silika oksida dengan penurunan transmisi dari 85% menjadi 50%. Kapasitas tukar kation (KTK) zeolit sintetik (249.52 cmol(+).kg-1) lebih besar dibandingkan zeolit alam (136.67 cmol(+).kg-1). Kapasitas jerapan efektif zeolit sintetik terhadap Cu (II) (107.53 mg.g-1) lebih besar dibandingkan zeolit alam (25.91 mg.g-1). Kata kunci: fly ash, hidrotermal suhu rendah, penambahan basa, zeolit sintetik.

ABSTRACT RIO BIMA HANDIKA. Synthesis of a Zeolite from Fly Ash and Its Cu (II) Adsorption Characterization. Supervised by SUWARDI and UNTUNG SUDADI. Research for increasing capacity of zeolite as heavy metals adsorbent by applying activation methods have been done by several researchers. However, none of them gained satisfied results until presently. Another challenging method to test is by formulating synthetic zeolite. Synthetic zeolites that have already been successfully synthesized were, among others, ZSM-5, Zeolite A, and Zeolite ITQ-12. However, synthesis of these zeolites was costly because they were made of chemicals with complicated chemical reactions in laboratory. Therefore, to synthesis zeolite from cheap raw materials with easy processes became interested as an alternative method. A cheap and available raw material that can be used to formulate synthetic zeolite was fly ash, the waste product of coal burning. This research aimed at to formulate synthetic zeolite by using fly ash waste with addition of base applying low temperature hydrothermal method, and to characterize its Cu (II) adsorption. Analyzes of crystal structure intensity by using XRD (X-Ray Diffraction) and of crystal bonds by using FTIR (Fourier Transform Infra Red) spectroscopy were performed to verify degree of the crytallization. Then, Cu (II) adsorption on the synthetic zeolite was characterized using batch method as to compare with those of a natural zeolite and fly ash. Data interpretation were performed using Langmuir, Freundlich and BET (Brunauer– Emmett–Teller) isothermal adsorption equations. The results showed that by adding base into fly ash at 1:1.2 ratio a synthetic zeolite could be formulated and the low temperature hydrothermal process using autoclave supported its crystallization. Result of XRD analysis at 2θ = 20.85o and 26.64o and of FTIR at wavelengths range of 1400-900 showed changes in the silica oxide characteristic with a decrease of transmission from 85% to 50%. Cation exchange capacity (CEC) of the synthetic zeolite (249.52 cmol(+).kg-1) was higher than that of the natural zeolite (136.67 cmol(+).kg-1). Effective capacity of Cu (II) adsorption of the synthetic zeolite (107.53 mg.g-1) was higher than that of the natural zeolite (25.91 mg.g-1). Keywords: base addition, fly ash, low temperature hydrothermal, synthetic zeolite.

SINTESIS ZEOLIT DARI BAHAN DASAR ABU TERBANG DAN KARAKTERISASI JERAPANNYA TERHADAP Cu (II)

RIO BIMA HANDIKA

Skripsi sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar Sarjana Pertanian pada Departemen Ilmu Tanah dan Sumberdaya Lahan

DEPARTEMEN ILMU TANAH DAN SUMBERDAYA LAHAN FAKULTAS PERTANIAN INSTITUT PERTANIAN BOGOR BOGOR 2015

PRAKATA Puji serta syukur penulis panjatkan kepada Allah SWT karena atas karuniaNya penulis dapat menyelesaikan penelitian dan penyusunan skripsi yang berjudul Sintesis Zeolit dari Bahan Dasar Abu Terbang dan Karakterisasi Jerapannya terhadap Cu (II). Sholawat serta salam semoga tercurah kepada Rasulullah Muhammad SAW yang menjadi teladan bagi penulis dalam menghadapi tantangan selama perjalanan penelitian dan penyusunan skripsi ini. Pada kesempatan ini penulis ingin mengucapkan terima kasih yang tak terhingga kepada: 1. Bapak Dr Ir Suwardi, MAgr sebagai Dosen Pembimbing I yang telah memberikan bimbingan, nasihat dan pengarahan kepada penulis dengan penuh kesabaran selama masa perkuliahan, pelaksanaan penelitian maupun saat penyusunan skripsi ini. 2. Bapak Dr Ir Untung Sudadi, MSc sebagai Dosen Pembimbing II atas saran, motivasi, dan pengetahuan yang diberikan selama pembimbingan dalam penulisan skripsi. 3. Ibu Dr Ir Dyah Tjahyandari Suryaningtyas, MApplSc sebagai Dosen Penguji atas koreksi, saran, dan nasihat yang sangat kontruktif bagi penyempurnaan skripsi dan karier penulis di masa depan. 4. Bapak Raja Ilhamsyah, SP, Ibu dan (Mami) Sri Indrarti Pudjilestari, SH, MSi serta seluruh keluarga yang telah memberikan segala doa, dukungan, semangat dan kasih sayang yang melimpah. 5. Musfiroh dan ka Evi yang telah memberikan semangat dan doa serta bersama-sama melakukan penelitian. 6. Gunawan, Ichsan, Nisa, Avil, Windy, Begum, Dewi dan rekan-rekan Ilmu Tanah 48 yang telah memberi dukungan, semangat dan doa dalam menyelesaikan penelitian. 7. Teman-teman Divisi Pengembangan Sumberdaya Fisik Lahan (terutama Genesis 48: Viny, Dieni, Angga) dan Agroteknologi Tanah (Bang Priyadi, Kang Giri, Kang Anto, Ka Liza, Ka Eka, Ka Rika) yang telah memberikan dukungan, semangat dan doa. 8. Teman Kost Hardian (THH), Imam (THH), Ridwan (KPM), Iqbal (AGB), Jan (TMB), Chandra (TMB), Albertus (MSL) dan Deni (MSL) atas semangat dan kebersamaan hingga penulis dapat menyelesaikan studi. Penulis berharap semoga skripsi ini dapat bermanfaat. Bogor, Desember 2015 Rio Bima Handika

DAFTAR ISI DAFTAR TABEL

vi

DAFTAR GAMBAR

vi

DAFTAR LAMPIRAN

vi

PENDAHULUAN

1

Latar Belakang

1

Tujuan Penelitian

1

TINJAUAN PUSTAKA

2

Zeolit Sintetik dari Abu Terbang

2

Adsorpsi Isotermal

2

METODE PENELITIAN

4

Tempat dan Waktu Penelitian

4

Bahan dan Alat

4

Metode Penelitian

4

HASIL DAN PEMBAHASAN

6

Sintesis Zeolit dan Kristalisasinya

6

Karakteristik Jerapan terhadap Cu (II)

9

SIMPULAN DAN SARAN

15

Simpulan

15

Saran

15

LAMPIRAN

17

DAFTAR TABEL 1 2 3 4 5 6

Tahapan proses pembuatan zeolit sintetik Model kesetimbangan jerapan isotermal Kapasitas tukar kation dan basa-basa zeolit sintetik, abu terbang dan zeolit alam Nilai parameter jerapan terhadap Cu (II) menurut persamaan isotermal Langmuir, Freundlich dan BET Model jerapan berbagai adsorbent Perbandingan nilai KTK, basa-basa dengan jerapan

4 6 10 11 13 14

DAFTAR GAMBAR 1 2 3 4 5 6 7

Ilustrasi adsorpsi pada persamaan BET Hasil sintesis zeolit dari bahan dasar abu terbang Difraksi hasil analisis XRD abu terbang dan zeolit sintetik Hasil analisis FTIR zeolit xintetik, abu terbang dan zeolit alam. Foto SEM abu terbang dan zeolit sintetik. Kapasitas jerapan zeolit sintetik, abu terbang dan zeolit alam terhadap Cu (II) dalam berbagai konsentrasi Linierisasi persamaan Langmuir, Freundlich dan BET

3 7 7 8 9 11 12

DAFTAR LAMPIRAN 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11

Data jerapan Cu (II) pada konsentrasi 50 ppm Data jerapan Cu (II) pada konsentrasi 100 ppm Data jerapan Cu (II) pada konsentrasi 150 ppm Data jerapan Cu (II) pada konsentrasi 200 ppm Data jerapan Cu (II) pada konsentrasi 250 ppm Grafik pencocokan hasil difraksi XRD abu terbang Grafik pencocokan hasil difraksi XRD zeolit sintetik Grafik pencocokan hasil difraksi XRD zeolit alam Data komposisi dan puncak khas kristal abu terbang Data komposisi dan puncak khas kristal zeolit sintetik Data komposisi dan puncak khas kristal zeolit alam

19 20 21 22 23 24 25 26 27 27 28

1

PENDAHULUAN Latar Belakang Beberapa penelitian untuk meningkatkan kemampuan zeolit sebagai bahan penjerap (adsorbent) logam berat dengan cara aktivasi telah banyak dilakukan. Namun, sampai saat ini belum diperoleh metode aktivasi yang memuaskan. Cara lain untuk memperoleh zeolit dengan kemampuan tinggi sebagai adsorbent logam berat adalah dengan pembuatan zeolit sintetik. Jenis-jenis zeolit sintetik yang telah berhasil disintesis antara lain yaitu ZSM-5, Zeolite A dan Zeolite ITQ-12. Akan tetapi, cara ini dianggap mahal karena zeolit harus dibuat dari bahan kimia dan diproses melalui reaksi kimia yang rumit di laboratorium. Oleh karena itu, sintesis zeolit dari bahan dasar yang murah dan proses yang sederhana menjadi alternatif yang menarik untuk diteliti. Abu terbang (fly ash) yang dihasilkan dari pembakaran batubara merupakan limbah yang tersedia dalam jumlah sangat besar. Menurut Rayalu et al. (2005), abu terbang dapat digunakan sebagai bahan dasar zeolit sintetik dengan penambahan larutan basa. Abu terbang merupakan limbah dengan komposisi silika (SiO2), alumina (Al2O3) dan oksida besi (Fe2O3). Komponen tersebut dapat dimanfaatkan sebagai bahan dasar zeolit sintetik (Mufrodi 2010). Di Indonesia, abu terbang dikategorikan sebagai limbah bahan berbahaya dan beracun (B3) berdasarkan Peraturan Menteri Lingkungan Hidup No.2 Tahun 2008. Akan tetapi, hasil penelitian Melisa (2014) menunjukkan bahwa abu terbang seharusnya tidak diklasifikasikan sebagai limbah B3. Hal ini ditunjukkan oleh rendahnya kadar logam berat dan tidak melebihi ambang batas yang ditetapkan berdasarkan hasil uji TCLP (Toxicity Characteristic Leaching Procedure), sehingga dapat dikatakan bahwa abu terbang aman dan dapat dimanfaatkan. Zeolit dapat dimanfaatkan sebagai solusi dalam menyelesaikan masalah pencemaran lingkungan terutama kontaminasi logam berat. Hal ini dikarenakan zeolit memiliki kemampuan menjerap logam berat. Diperlukan pengembangan lebih lanjut agar didapatkan formulasi zeolit sintetik yang lebih baik sebagai pembenah lingkungan. Contoh logam berat yang sering ditemukan sebagai kontaminan lingkungan yang bersumber dari kegiatan industri yaitu Cu (tembaga), Zn (seng), Fe (besi), Cr (krom) dan Sn (timah). Kelima logam berat tersebut merupakan pencemar lingkungan dengan konsentrasi tinggi (Zakaria 2011). Pengujian kemampuan jerapan zeolit sintetik yang dilakukan dalam penelitian ini menggunakan larutan tembaga II (Cu2+). Tujuan Penelitian Penelitian ini bertujuan untuk: 1. Membuat zeolit sintetik dari bahan dasar abu terbang dengan penambahan larutan basa dan metode hidrotermal suhu rendah. 2. Mempelajari kemampuan jerapan zeolit sintetik terhadap logam berat Cu (II) menggunakan persamaan jerapan isotermal Langmuir, Freundlich dan BET (Brunauer–Emmett–Teller).

2

TINJAUAN PUSTAKA Zeolit Sintetik dari Abu Terbang Pembuatan zeolit sintetik dilakukan untuk meningkatkan KTK dan memodifikasi kemampuannya sebagai adsorbent. Dalam hal ini, abu terbang memiliki potensi sebagai penjerap ion. Akan tetapi, abu terbang masih dalam keadaan amorf dan perlu diubah strukturnya agar menjadi bersifat kristalin. Abu terbang memiliki komposisi SiO2 dan Al2O3 sehingga perlu dimodifikasi strukturnya agar membentuk kristal natrium alumino silikat. Zeolit sintetik dari abu terbang dapat dibuat dengan metode hidrotermal suhu rendah dan penambahan basa. Penelitian Rayalu et al. (2005) menjelaskan bahwa pencampuran NaOH dan abu terbang berukuran 100 mesh dengan rasio 1.2:1 menghasilkan zeolit sintetik dengan kapasitas penjerapan kalsium sebesar 500 cmol(+) kg-1. Hasil penelitian Zakaria (2011) menunjukkan bahwa zeolit yang disintesis dari abu terbang memiliki kapasitas adsorpsi maksimum sebesar 60.97 mg g-1 pada rasio antara adsorbent dan larutan sebesar 1:500. Adsorpsi Isotermal Adsorpsi adalah proses akumulasi suatu zat di permukaan suatu penjerap. Dalam prosesnya, adsorpsi terjadi pada kondisi suhu yang konstan. Adsorpsi yang terjadi harus dalam keadaan setimbang, yaitu laju adsorpsi dan desorpsi yang berlangsung relatif sama. Dalam percobaan karakterisasi jerapan, untuk menentukan persamaan yang digunakan harus terlebih dahulu diketahui pola jerapan yang dihasilkan pada rentang konsentrasi yang dicobakan (Priyadi 2015). Terdapat beberapa jenis persamaan yang sering digunakan dalam menentukan kapasitas adsorpsi zeolit yaitu persamaan isotermal: (1) Langmuir, (2) Freundlich dan (3) BET. Persamaan Langmuir Pada tahun 1918, Langmuir menurunkan teori adsorpsi isotermal dengan menggunakan model sederhana berupa padatan yang mengadsorpsi gas pada permukaannya. Model ini mendefinisikan bahwa kapasitas adsorpsi maksimum terjadi akibat adanya lapisan tunggal (monolayer) jenuh dari adsorbate pada dinding adsorbent. Persamaan Langmuir ditulis sebagai berikut Langmuir

:

Bentuk Linier

:

Dimana (q) merupakan kapasitas adsorpsi, (Ce) konsentrasi larutan pada kondisi setimbang, (qe) kapasitas adsorpsi maksimum saat setimbang secara matematis dan (K) merupakan konstanta keseimbangan larutan dimana kapasitas adsorpsi berbanding lurus dengan kemampuan desorpsinya (Handayani dan Sulistiyono 2009).

3 Persamaan Freundlich Menurut Metcalf dan Eddy (2003), model jerapan Freundlich menggunakan asumsi bahwa jerapan berjalan secara fisika (tergantung pada jenis adsorbent dan suhu). Dari konsep tersebut dapat diturunkan persamaan sebagai berikut: Freundlich

:

Bentuk Linier

:

( )

( )

( )

Dimana q adalah berat zat terlarut per gram adsorbent dan Ce adalah konsentrasi zat terlarut dalam larutan. Dari persamaan linier dapat dibuat kurva linier hubungan antara jerapan isotermal Freundlich (q) dan konsentrasi zat terlarut dalam larutan kesetimbangan (Ce) dengan cara ploting nilai log (q) dengan log (Ce) sehingga didapatkan nilai kemiringan 1/n dan intercept log (K). Dengan demikian, nilai konstanta Freundlich (n dan K) dapat diketahui (Handayani dan Sulistiyono 2009). Persamaan BET (Brunauer–Emmett–Teller) Brunauer et al. (1938) melakukan penelitian model adsorpsi isotermal dengan asumsi bahwa terdapat pengaruh dari jenis adsorben dan jerapan yang dihasilkan tidak hanya satu lapisan (monolayer) melainkan banyak lapisan (multilayers) seperti diilustrasikan pada Gambar 1.

Gambar 1 Ilustrasi adsorpsi pada persamaan BET Secara umum persamaan BET ditulis sebagai berikut: BET

:

Bentuk Linear

:

(

(

)

)

(

)

( )

Dimana (q) merupakan kapasitas adsorpsi, (Cs) konsentrasi larutan yang ditambahkan ke dalam adsorbent dan (Ce) konsentrasi larutan saat setimbang. Nilai (K) merupakan konstanta BET dan (qmono) merupakan jumlah adsorbate yang terjerap pada monolayer. Persaamaan ini digunakan karena jerapan antar logam sangat kompleks dan tidak hanya membentuk satu layer. Persamaan ini lebih tepat digunakan untuk mendapatkan jerapan pada lapisan pertama.

4

METODE PENELITIAN Tempat dan Waktu Penelitian Penelitian dilaksanakan di Laboratorium Pengembangan Sumberdaya Fisik Lahan dan Laboratorium Kimia dan Kesuburan Tanah, Departemen Ilmu Tanah dan Sumberdaya Lahan, Fakultas Pertanian, Institut Pertanian Bogor. Waktu penelitian dari Juni hingga September 2015 Bahan dan Alat Bahan yang digunakan adalah abu terbang yang diperoleh dari PLTU Nagan Raya, Aceh dan zeolit alam (klinoptilolit) dari Lampung. Bahan pereaksi yang digunakan adalah NaOH, Aluminum powder, dan larutan 1000 ppm Cu2+ dari CuSO4.5H2O. Alat yang digunakan terdiri atas peralatan gelas, neraca analitik, oven, tanur, autoclave, pH meter, XRD (GBC Emma), AAS (AA-6300 Shimadzu), FTIR (IR-Prestige Shimadzu), dan SEM (JSM-6510). Metode Penelitian Sintesis Zeolit Proses pembuatan zeolit sintetik dari abu terbang mengacu pada hasil penelitian Rayalu et al. (2005) yang terdiri atas tiga tahap. Tahap pertama adalah penambahan larutan basa. Tahap kedua yaitu pembentukan kristal zeolit melalui proses aging dan penggunaan autoclave untuk membantu proses kristalisasi. Tahap ketiga adalah produksi zeolit sintetik. Tahapan proses dijabarkan pada Tabel 1. Tabel 1 Tahapan proses pembuatan zeolit sintetik No

Tahapan

Uraian

1

Penambahan basa

 Pencampuran larutan basa 50% NaOH dan abu terbang dengan nisbah 1.2:1.  Campuran ditanur pada 550 oC selama 2 jam.  Ditambahkan Al powder dan 200 ml 0.02 mol NaOH.  Diaduk dengan pengaduk magnetis selama 30 menit pada 500 rpm.

2

Proses kristalisasi

 Proses aging selama 12 jam.  Autoklaf selama 2 jam pada suhu 110 oC  Pembentukan endapan kristal

3

Produksi zeolit sintetik

   

Pemisahan kristal dari larutan. Pencucian hingga pH larutan bernilai 11. Kristal yang telah dicuci dikeringovenkan selama ± 48 jam. Pengujian kristalisasi kristal menggunakan XRD, gugus yang terbentuk dengan FTIR, dan morfologi kristal dengan SEM.

Karakterisasi Pertukaran Kation dan Jerapan Cu (II) Karakteristik jerapan terhadap Cu (II) dan pertukaran kation pada zeolit sintetik, zeolit alam dan abu terbang dianalisis dengan metode batch menggunakan larutan N NH4OAc pH 7 dan AAS untuk pengukuran kadar basa.

5 Jumlah zeolit yang digunakan sebanyak 0.5 g. Kemudian dilakukan pengocokan menggunakan tabung sentrifus dengan penambahan 20 ml ammonium asetat (NH4OAc) N pH 7 sebanyak 5 kali. Pengocokan pertama dilakukan selama 30 menit, kemudian didiamkan (proses aging) semalam untuk selanjutnya disentrifus dengan kecepatan 2500 rpm selama 10 menit dan disaring. Pengocokan kedua hingga kelima dilakukan selama 30 menit tanpa proses aging dan disentrifus dengan kecepatan 2500 rpm selama 10 menit. Kemudian filtrat disaring ke dalam labu takar 100 mL. Hasil saringan ditera hingga 100 mL dan kemudian diukur konsentrasi basa-basanya menggunakan AAS. Setelah pengocokan dengan NH4OAc, contoh dicuci menggunakan 30 mL alkohol 80% sebanyak 3 kali. Setelah itu dilakukan proses destilasi dengan labu Kjeldahl. Ccontoh dimasukkan ke dalam labu yang sudah ditambahkan parafin dan 500 mL air. Sebelum destilasi dilakukan, larutan dicampur dengan 20 mL NaOH 50%. Larutan penangkap hasil destilasi adalah 0.025 M H2SO4 dengan 5 tetes indikator Conway. Kemudian dilakukan titrasi setelah larutan penangkap mencapai 150 mL menggunakan 0.2 N NaOH yang sudah distandarisasi dengan asam oksalat. Nilai KTK dihitung dengan rumus: (

Keterangan KTK Blank Contoh w N fp

( )

)

(

)

: Kapasitas Tukar Kation : Volume titrasi larutan blanko (mL) : Volume titrasi larutan contoh (mL) : Bobot kering mutlak contoh (g) : Normalitas titran NaOH (0.2 N) : Faktor Pengenceran

Uji jerapan Cu (II) dilakukan menurut metode batch dengan variasi konsentrasi larutan Cu2+ 50, 100, 150, 200, dan 250 ppm. Bobot bahan yang digunakan adalah 0.02 g dalam 20 mL larutan Cu2+ dengan pengocokan setiap 5 menit selama waktu kesetimbangan 30 menit. Kemudian larutan disaring dan konsentrasi Cu2+ diukur menggunakan AAS. Kapasitas jerapan (q) dalam mg ion logam per g adsorbent dihitung dengan rumus: ( Keterangan q Cs Ce w v

)

: Kapasitas Jerapan : Konsentrasi Cu2+ awal (ppm) : Konsentrasi Cu2+ kesetimbangan (ppm) : Bobot kering mutlak bahan (g) : Volume larutan (mL)

Data q dianalisis menggunakan persamaan jerapan isotermal Langmuir, Freundlich dan BET. Masing-masing model memiliki asumsi. Persamaan Langmuir menghasilkan kapasitas jerapan efektif, Freundlich menghasilkan kapasitas jerapan yang dipengaruhi oleh suhu dan jenis adsorbent, sedangkan

6 BET mengasumsikan jerapan yang terjadi memiliki banyak lapisan dan menghasilkan nilai jerapan yang terjadi pada layer pertama (Tabel 2). Tabel 2 Model kesetimbangan jerapan isotermal Model

Langmuir

Persamaan Freundlich

Dasar

BET (

( )

*( )

Linier ( )

(

)

( )

(

)

+ )

HASIL DAN PEMBAHASAN Sintesis Zeolit dan Kristalisasinya Zeolit merupakan mineral tektosilikat dengan struktur dasar silika-oksigen (SiO4)4- tetrahedral. Akan tetapi dalam struktur zeolit terdapat beberapa pergantian Si oleh Al yang menghasilkan muatan negatif. Muatan negatif yang terbentuk kemudian mengikat kation seperti K+, Na+, dan Ca2+. Zeolit termasuk kristal mineral yang mempunyai struktur sangkar. Struktur sangkar terbuka zeolit terbentuk dari rantai tetrahedral [AlO]5- dan [SiO4]4- yang bergabung bersamasama dan membentuk rantai rangka yang disebut unit bangunan utama (Suminta 2006). Zeolit memiliki rumus kimia empiris M2/nO.Al2O.xSiO2.yH2O, dimana n merupakan valensi yang dimiliki oleh kation (K+, Na+, dan Ca2+), x merupakan nilai yang berkisar antara 2 hingga 10, y bernilai 2 hingga 7, M merupakan kation yang dapat dipertukarkan, yH2O menunjukan keberadaan air yang mengelilingi kation dapat dipertukarkan di dalam pori zeolit (Mumpton 1999). Berdasarkan rumus empiris zeolit tersebut, zeolit sintetik dapat disintesis dari abu terbang yang memiliki kandungan silika (SiO2) dan alumina (Al2O3) dengan melakukan penambahan larutan basa (NaOH) 50%. Proses peleburan dalam tanur diperlukan untuk menciptakan struktur Na2O dan Al2O. Selanjutnya, penambahan Al powder dan NaOH dilakukan dengan tujuan sebagai katalis dan pengganti kation dalam proses pembentukan struktur M2/nO.Al2O. Proses hidrotermal suhu rendah menggunakan autoclave dilakukan untuk membentuk struktur zeolit M2/nO.Al2O.xSiO2. Kelebihan NaOH dicuci menggunakan air destilata hingga larutan mencapai pH 11. Reaksi kimia yang terjadi dijelaskan sebagai berikut: Proses Tanur: NaOH + xAl2O3.ySiO2 + H2O  Na2O + Al2O.xSiO2.yH2O Proses aging dan hidrotermal suhu rendah: Na2O + Al2O.xSiO2.yH2O + Al + NaOH + H2O  Na2O.Al2O.xSiO2.yH2O

7

Zeolit sintetik yang telah berhasil disintesis kemudian dikarakterisasi jerapannya terhadap Cu (II) sebagai jenis natrium (Na) zeolit. Hasil sintesis zeolit terlihat dari warna agregat yang terbentuk (Gambar 2). Bahan dasar abu terbang berwarna abu-abu, sedangkan agregat zeolit sintetik berwarna coklat. Padatan hasil kering oven membentuk agregat dan pori-pori dalam agregat yang menjadi petunjuk terbentuknya struktur mineral baru. Selain itu, zeolit sintetik memiliki reaksi yang cenderung basa (pH 8). Hal tersebut diperkuat dengan hasil analisis XRD, FTIR dan SEM. Difraktogram hasil analisis XRD zeolit sintetik menunjukkan intensitas kristal yang terbentuk (Gambar 3).

Gambar 2 Hasil sintesis zeolit dari bahan dasar abu terbang B

B A

A

C E F

E

A

C A B

A C A

B

Gambar 3 Difraktogram XRD abu terbang (atas) dan zeolit sintetik (bawah)1 1

Kode pada difraktogram XRD dijelaskan pada Lampiran 9 dan 10

8 Hasil analisis XRD pada Gambar 3 menjelaskan terjadinya penurunan kadar SiO2 pada abu terbang pada nilai 2θ = 20.85o dan 26.64o karena berubah menjadi (NaAlSiO4)x atau Nepheline yang diperkirakan merupakan bentuk baru hasil sintesis zeolit. Pada zeolit sintetik terlihat tiga puncak yang dihasilkan, yaitu pada nilai 2θ = 20.56o, 24.45o dan 30.09o. Puncak baru tersebut telah diidentifikasi dengan berbagai macam jenis zeolit, terutama zeolit dengan komposisi natrium (Lampiran 9 dan Lampiran 10). Hasil analisis XRD yang telah diperoleh kemudian diperkuat dengan hasil analisis FTIR yang disajikan pada Gambar 4. Rentang O-Si-O O-Al-O

Rentang -OH

Simetri O-Si-O O-Al-O pada 110 tetrahedral

90

Zeolit Sintetik

80

Abu Terbang

Transmisi (%)

100

70

Zeolit Alam

60 50 4000

3600

3200

2800

2400

2000

1600

1200

800

400

Bilangan Gelombang (cm-1)

Gambar 4 Hasil analisis FTIR zeolit sintetik, abu terbang dan zeolit alam. Hasil analisis FTIR menunjukkan terjadinya perubahan komposisi kimia silika, terutama pada rentang bilangan gelombang 1400-900 cm-1. Rentang bilangan gelombang menyatakan karakteristik banyaknya ikatan antara Si-O dan Al-O yang terbentuk. Berdasarkan hasil pada Gambar 4, ikatan dalam bentuk amorf antara Si-O dan Al-O yang terdapat pada abu terbang tersintesis oleh NaOH membentuk struktur baru berupa kerangka ikatan alumino silikat dimana nilai transmisi yang dihasilkan menurun dari 80% menjadi 50%. Transmisi di daerah 800-400 cm-1 pada abu terbang berbeda dengan zeolit sintetis. Hal ini menandakan munculnya simetri O-Al-O atau O-Si-O pada internal tetrahedral. Maka dari itu dapat dijelaskan bahwa terjadinya perubahan struktur akibat adanya perlakuan basa dan hidrotermal suhu rendah terhadap abu terbang dapat menghasilkan material yang mempunyai struktur mirip zeolit (Putri 2012). Rentang bilangan gelombang 3600-3200 (rentang ikatan –OH) menunjukkan bahwa zeolit sintetik memiliki kandungan basa yang tinggi. Kadar basa zeolit sintetik melebihi zeolit alam. Hal tersebut menunjukkan bahwa banyak struktur baru yang terbentuk akibat proses sintesis. Selain itu, dalam proses sintesis zeolit dari abu terbang dapat diperkirakan terdapatnya NaOH berlebih. Kelebihan basa NaOH pada zeolit sintetik dapat mempengaruhi kemampuan jerapannya.

9

(a)

(b)

(c) (d) Gambar 5 Foto SEM abu terbang (a dan c) dan zeolit sintetik (b dan d). Lingkaran merah menunjukkan zeolit sintetik, sedangkan lingkaran hijau adalah garam NaX. Hasil analisis SEM (Gambar 5) menunjukkan perubahan morfologi kristal yang terbentuk pada abu terbang akibat penambahan basa. Abu terbang yang berukuran besar pecah menjadi lebih kecil akibat proses sintesis zeolit. Mengecilnya ukuran kristal ini meningkatkan luas permukaannya, sehingga daya jerap pada permukaan zeolit yang terbentuk juga meningkat dan jauh lebih besar daripada bahan dasar abu terbang. Gambar 5 (d) menunjukkan bahwa kristal zeolit sintetik berbentuk bunga, sedangkan kristal yang berbentuk kubus merupakan garam NaX. Hasil SEM pada perbesaran 5000x mengindikasilan bahwa kristal zeolit sintetik yang terbentuk perlu dimurnikan melalui pencucian hingga mencapai pH <11 untuk mendapatkan kristal yang lebih baik dan homogen.

Karakteristik Jerapan terhadap Cu (II) Kapasitas Tukar Kation dan Basa-Basa Parameter penting untuk mengetahui kapasitas jerapan zeolit sintetik yang terbentuk terhadap logam berat kation adalah kapasitasnya dalam pertukaran kation. Semakin tinggi KTK yang dihasilkan menunjukkan semakin tingginya tingkat subtitusi isomorfik yang terjadi pada zeolit sintetik yang dihasilkan dan semakin banyak muatan negatif yang terbentuk. Nilai KTK dan kadar basa-basa zeolit sintetik, zeolit alam dan abu terbang disajikan pada Tabel 3.

10 Tabel 3

Kapasitas tukar kation dan kadar basa-basa zeolit sintetik, abu terbang dan zeolit alam

Bahan Zeolit Sintetik Abu Terbang Zeolit Alam

KTK 246.56 36.46 136.67

Na 1128.99 4.62 81.26

K cmol(+).kg-1 107.53 28.07 9.91

Ca 149.47 122.13 46.17

Mg 37.80 39.68 5.81

Zeolit sintetik yang dihasilkan memiliki KTK lebih tinggi dibandingkan zeolit alam dan abu terbang. Kedudukan silikon sebagai ion pusat pada Sitetrahedral dapat digantikan oleh aluminium tanpa menyebabkan perubahan bentuk. Penggantian satu ion bervalensi tiga (Al3+) untuk satu ion bervalensi empat (Si4+) menimbulkan 1 muatan negatif pada struktur zeolit sintetik. Muatan negaif ini dapat dinetralisasi oleh kation dari golongan alkali maupun alkali tanah seperti Na+, K+, Ca2+ dan Mg2+ (Ming dan Mumpton 1989). Hasil yang diperoleh menunjukkan bahwa kadar ion Na+ pada abu terbang sangat rendah, sedangkan pada zeolit sintetik sangat tinggi. Kadar dan retensi ion K+ mengalami peningkatan setelah terjadi sintesis struktur zeolit, sedangkan ion Ca2+ sedikit mengalami peningkatan bahkan ion Mg2+ mengalami penurunan kadar. Hal ini menunjukkan bahwa zeolit yang terbentuk memiliki valensi satu. Zakaria (2012) menyatakan bahwa KTK abu terbang 31.36 cmol(+).kg-1. Abu terbang memiliki kemampuan dalam pertukaran kation, akan tetapi sebagian besar mineral penyusunnya masih dalam fase amorf. Sesuai dengan hasil penelitian Priyadi (2015), Tabel 3 menunjukkan bahwa zeolit sintetik yang terbentuk dalam penelitian ini memiliki kemampuan yang lebih tinggi dalam menjerap kation, khususnya kation logam berat Cu2+, dibandingkan zeolit alam. Jerapan Logam Berat Cu (II) Tembaga (Cu) merupakan logam yang dalam kadar rendah dibutuhkan oleh mikrob maupun tanaman sebagai nutrisi. Bagi tanaman, Cu merupakan hara mikro yang dibutuhkan dalam jumlah sedikit (0.5-2 ppm). Akan tetapi bersifat sebagai racun pada konsentrasi tinggi. Logam Cu merupakan salah satu jenis logam berat yang banyak dimanfaatkan dalam industri electroplating, tekstil dan industri logam. Proses pengelolaan limbah logam berat menggunakan adsorbent merupakan bagian yang sangat penting dalam industri-industri ini. Logam-logam dengan nilai elektronegativitas besar seperti Cu2+ (+1.90 V) lebih mudah untuk dijerap adsorbent dibandingkan dengan yang memiiki nilai elektronegativitas rendah (Minceva 2007). Hasil uji jerapan Cu (II) pada berbagai konsentrasi (Gambar 6) menunjukkan bawa kapasitas jerapan zeolit sintetik lebih besar dibandingkan abu terbang dan zeolit alam. Untuk mengetahui lebih lanjut besaran nilai jerapan yang dihasilkan, maka dilakukan analisis data menggunakan persamaan jerapan isotermal Langmuir, Freundlich dan BET (Tabel 4 dan Gambar 7).

11

Zeolit Sintetik

120

Abu Terbang

Kapasitas Jerapan (mg g-1)

100

Zeolit Alam

80 60 40 20 0 0

50

100

150

Konsentrasi Larutan

Cu2+

200

250

(ppm)

Gambar 6 Kapasitas jerapan zeolit sintetik, abu terbang dan zeolit alam terhadap Cu (II) pada berbagai konsentrasi

Tabel 4

Nilai parameter jerapan terhadap Cu (II) menurut persamaan isotermal Langmuir, Freundlich dan BET

Bahan Zeolit Sintetik Abu Terbang Zeolit Alam

2

R

0.99 0.32 0.72

Langmuir qe (mg.g-1) 107.53 22.08 25.91

Freundlich 2

2

K

R

K

1/n

R

0.11 0.01 0.01

0.93 0.21 0.01

27.87 1.13 7.31

0.28 0.50 0.08

0.95 0.34 0.41

BET qmono (mg.g-1) 46.00 0.43 0.86

K -127.88 -0.41 -0.47

Jenis jerapan yang dihasilkan persamaan Langmuir berbeda dengan BET. Persamaan Langmuir menghasilkan jerapan efektif dan dapat dikatakan sebagai jerapan maksimum bahan penjerap, sedangkan persamaan BET menghasilkan jerapan yang terjadi pada lapisan pertama. Zeolit sintetik memiliki nilai kapasitas jerapan yang paling besar menurut ketiga persamaan dibandingkan zeolit alam. Zeolit sintetik memiliki nilai jerapan efektif 107.53 mg.g-1 dengan nilai koefisien determinasi (R2) 0.99, sedangkan nilai jerapan pada lapisan pertama 46.00 mg.g-1 dengan nilai R2 0.95. Jika dibandingkan dengan abu terbang yang memiliki kapasitas jerapan 0.43 mg.g-1 dengan nilai R2 0.34, maka kapasitas jerapan pada permukaan kristal zeolit sintetik jauh lebih besar. Hal ini menunjukkan bahwa zeolit yang disintesis dari abu terbang menghasilkan muatan negatif pada kristal yang terbentuk terutama pada permukaan kristal. Proses sintesis dengan metode hidrotermal suhu rendah yang dilakukan meningkatkan kapasitas abu terbang dalam menjerap logam berat.

12

25

Zeolit Sintetik Fly Ash

Ce/q (mg g-1)

20

Zeolit Alam

15

y = 0.0453x + 5.3419 R² = 0.3225

10

y = 0.0386x + 3.2862 R² = 0.7251

5

y = 0.0093x + 0.0858 R² = 0.9926

0 0

50

100

150

200

250

300

Ce (ppm)

(a) 2.5

Zeolit Sintetik

y = 0.2755x + 1.4451 R² = 0.927

Fly Ash

Log (q) (mg g-1)

2

Zeolit Alam 1.5

y = 0.4972x + 0.0543 R² = 0.21

1

y = 0.0808x + 0.8639 R² = 0.0056

0.5 0 0

0.5

1

1.5 Log (Ce) (ppm)

2

2.5

3

(b) 4 1/q((Cs/Ce)-1) (g mg-1)

3.5 3 2.5

Zeolit Sintetik Abu Terbang Zeolit Alam

y = 7.9642x - 5.6557 R² = 0.3392

2 1.5 1 0.5

y = 0.0219x - 0.0002 R² = 0.9544

y = 3.6152x - 2.4528 R² = 0.4111

0 -0.5 0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

Ce/Cs

(c) Gambar 7 Linierisasi persamaan Langmuir (a), Freundlich (b) dan BET (c)

13 Persamaan Freundlich menjelaskan bahwa kapasitas jerapan dipengaruhi oleh suhu dan jenis bahan penjerap yang digunakan. Nilai K merupakan konstanta penjerapan yang menjelaskan kemampuan dasar bahan penjerap dalam menjerap logam. Zeolit sintetik menghasilkan nilai K 27.87, sedangkan zeolit alam 7.31. Nilai 1/n merupakan faktor yang dipengaruhi oleh suhu. Semakin besar dan mendekati 1 nilai 1/n yang dihasilkan maka bentuk kurva jerapan yang dihasilkan semakin linier dan konsentrasi logam yang dijerap semakin besar. Nilai K dan 1/n yang dihasilkan zeolit sintetik menunjukkan kapasitas jerapan yang lebih tinggi dibandingkan dengan zeolit alam. Zeolit alam memiliki kapasitas jerapan efektif 25.91 mg.g-1 dengan nilai R2 0.71, sedangkan jerapan pada lapisan pertama 0.86 mg.g-1 dengan nilai R2 0.41. Jumlah muatan negatif zeolit sintetik jauh lebih banyak dibandingkan zeolit alam. Hal ini menyatakan bahwa zeolit sintetik yang dihasilkan sesuai dengan yang diharapkan, yaitu memiliki kapasitas jerapan yang tinggi dimana secara efektif 1 g zeolit sintetik mampu menjerap 107.53 mg logam berat Cu (II), sedangkan 1 g zeolit alam secara efektif hanya mampu menjerap 25.91 mg logam berat Cu (II). Kapasitas jerapan zeolit alam klinoptilolit terhadap Cu (II) sebesar 11.7 mg.g-1 (Inglezakis et al. 2008) dan 9.23 mg.g-1 (Erdem et al. 2004). Hal ini menjelaskan bahwa kapasitas zeolit alam dalam menjerap Cu (II) lebih rendah dibandingkan zeolit sintetik. Persamaan BET menghasilkan nilai parameter jerapan yang lebih akurat jika dibandingkan dengan persamaan Langmuir dan Freundlich karena dalam persamaan BET parameter kapasitas jerapan, konsentrasi larutan awal dan konsentrasi kesetimbangan dimasukkan dalam perhitungan, sedangkan pada persamaan Langmuir tidak memasukkan konsentrasi larutan awal. Selain itu, persamaan BET menghasilkan nilai koefisisen determinasi (R2) yang lebih tinggi dibandingkan kedua persamaan lainnya. Hasil yang diperoleh kemudian dimasukkan ke persamaan dasar jerapan (Tabel 5). Hal tersebut dilakukan untuk mengetahui kapasitas jerapan dan merencanakan jumlah jerapan yang diinginkan. Persamaan Langmuir dan Freundlich tidak menggunakan jerapan awal sebagai dasar, sehingga persamaan BET lebih cocok digunakan karena telah diketahui konsentrasi awal jerapan dan oleh karena itu dapat dilakukan perhitungan terhadap jumlah zeolit yang diperlukan untuk mendapatkan konsentrasi setimbang yang diinginkan. Tabel 5 Model jerapan berbagai adsorbent Bahan

Persamaan Langmuir

Freundlich

BET

Zeolit Sintetik

(

)

(

Abu Terbang

(

)

(

)

Zeolit Alam

(

)

(

)

)

14 Jika nilai KTK yang diperoleh dibandingkan dengan nilai jerapan berdasarkan persamaan Langmuir dan BET, maka proses jerapan pada zeolit diasumsikan terjadi pada pori-pori (Tabel 6). Menurut hasil penelitian Priyadi (2015), zeolit sintetik ZSM-5 diperkirakan memiliki volume total pori sebesar 0.22 cm3.g-1. Diameter ion Cu (II) 0.14 nm (1.4 Å). Jika dihitung maka dapat diperkirakan bahwa ion Cu (II) yang dapat masuk ke dalam pori-pori zeolit sintetik sebesar 1890 mg.g-1. Dengan demikian dapat diasumsikan bahwa sebagian besar ion Cu (II) yang diberikan masuk ke dalam pori zeolit sintetik. Selain itu, di dalam zeolit logam Cu membentuk banyak lapisan akibat ikatan antar logam, atau tebentuknya ikatan antara logam dengan basa yang menghasilkan endapan Cu(OH)2 akibat proses sintesis yang kurang sempurna. Berdasarkan hal tersebut, maka perlu dilakukan pengujian lebih lanjut terhadap volume pori yang dimiliki oleh zeolit sintetik. Tabel 6 Perbandingan nilai KTK, basa-basa dengan jerapan Bahan Zeolit Sintetik Abu Terbang Zeolit Alam

KTK (NH4+)

(Na+)

(K+)

(Ca2+)

(Mg2+)

mg.g-1

Langmuir (Cu2+) qe (mg g-1)

BET (Cu2+) qmono (mg g-1)

Cmol(+).kg-1

mg.g-1

246.56

44.38

259.67

41.93

29.89

4.54

107.53

46.00

36.46

6.56

1.06

10.95

24.43

4.76

22.08

0.43

136.67

24.60

18.69

3.86

9.23

0.70

25.91

0.86

Hasil pada Tabel 6 menunjukkan bahwa secara umum kapasitas jerapan terhadap logam Cu (II) yang dimiliki oleh zeolit sintetik lebih besar dibandingkan dengan abu terbang dan zeolit alam. Kapasitas jerapan berdasarkan persamaan Langmuir bernilai separo dari kadar basa Na+. Akan tetapi, ion basa lain juga berperan dalam proses penjerapan. Oleh karena itu perlu dilakukan pemurnian terhadap zeolit sintetik yang telah dibuat, sehingga jumlah basa yang ditambahkan dapat dihitung dengan lebih akurat. Hasil penelitian ini menunjukkan bahwa penambahan basa dengan metode hidrotermal suhu rendah dapat meningkatkan kapasitas jerapan yang dimiliki oleh zeolit sintetikdari bahan dasar abu terbang. Dengan demikian zeolit sintetik yang terbentuk memiliki potensi untuk dapat diaplikasikan sebagai adsorbent logam berat. Penelitian lebih lanjut yang perlu dilakukan adalah pengujian aplikasi zeolit sintetik dari bahn dasar abu terbang sebagai adsorbent dalam skala besar.

15

SIMPULAN DAN SARAN Simpulan 1.

2.

Abu terbang dapat disintesis menjadi zeolit dengan melakukan penambahan basa pada rasio 1:1.2. Proses hidrotermal suhu rendah menggunakan autoclave dapat membantu pembentukan kristal zeolit. Hal tersebut terlihat dari perubahan silika berdasarkan hasil analisis XRD pada nilai 2θ = 20.85o dan 26.64o dan data FTIR pada rentang bilangan gelombang 1400-900. Kapasitas jerapan Cu (II) pada zeolit sintetik lebih besar dibandingkan zeolit alam. Jerapan efektif zeolit sintetik 107.53 mg.g-1, sedangkan zeolit alam hanya 25.91 mg. Saran

Perlu dilakukan pemurnian silika dalam abu terbang agar dapat dihasilkan zeolit sintetik dengan tingkat kristalisasi yang lebih baik. Pemurnian pada zeolit sintetik perlu dilakukan agar dapat mengetahui secara pasti jumlah Cu (II) yang terjerap. Perlu dilakukan analisis lebih lanjut mengenai volume pori, antara lain dengan metode fisisorpsi nitrogen, agar dapat diketahui volume pori yang terbentuk dan jerapan terhadap logam berat lainnya seperti Zn, Pb, Sn dan Cd.

DAFTAR PUSTAKA Brunauer S, Emmett PH, Teller E. 1938. Adsorption of gases in multimolecular layers. J Am Chem Soc 60 (2):309–319 Chang HL, Shih WH. 1998. A general method for the conversion of fly ash into zeolites as ion exchangers for cesium. J Eng Chem Res 39: 4185 – 4191. Coates J. 2000. Interpretation of infrared spectra: A practical approach. In Meyers RA (Ed.). Encyclopedia of Analytical Chemistry. Chichester (UK): John Wiley & Sons Ltd. p. 10815–10837. Erdem E, Karapinar N, Donat R. 2004. The removal of heavy metal cations by natural zeolites. JCIS 280:309-314. Handayani M, Sulistiyono E. 2009. Uji persamaan Langmuir dan Freundlich pada penyerapan limbah Chrom (VI) oleh zeolit. Bandung (ID): Prosiding Seminar Nasional Sains dan Teknologi Nuklir. p. 130-136. Inglezakis VJ, Loizidou MM, Grigoropoulou HP. 2004. Ion exchange studies on natural and modified zeolites and the concept of exchange site accessibility. JCIS 275(2):570-576. Minceva M, Markovska L, Meshko V. 2007. Removal of Zn2+, Cd2+ and Pb2+ from binary aqueous solution by natural zeolite and granulated activated carbon. Maced, J Chem Chem Eng 26 (2):125-134. Melisa. 2014. Karakterisasi Limbah Abu Batubara (Fly Ash dan Bottom Ash) untuk Pemanfaatan dalam Bidang Pertanian [skripsi]. Bogor (ID): Departemen Ilmu Tanah dan Sumberdaya Lahan, Fakultas pertanian, IPB.

16 Metcalf E. 2003. Wastewater Engineering: Treatment, Disposal, and Reuse. 4th ed. New York (US): McGraw Hill Book Co. Ming DW, Mumpton FA. 1989. Zeolites in soils In Dixon JB, Weed SB (Eds.). Mineral in Soil Environments. 2nd ed. Madison (US): Soil Science Society of America. Mumpton FA. 1999. La roca magica: Uses of natural zeolites in agriculture and industry. Proc. Natl. Acad. Sci. 96: 3463–3470. Mufrodi Z, Sutrisno B, Hidayat A. 2010. Modifikasi limbah abu terbang sebagai material baru adsorben. Yogyakarta (ID): Prosiding Seminar Nasional Teknik Kimia. p. 1-6. Priyadi. 2015. Jerapan Logam Berat Cu, Pb dan Cd pada Zeolit Sintetik ZSM-5 yang Disintesis dengan Suhu Rendah [tesis]. Bogor (ID): Sekolah Pascasarjana, IPB. Putri DLL. 2012. Preparasi Zeolit A dari Abu Layang Batu Bara sebagai Adsorben Ni(II) dan Zn(II) [skripsi]. Bogor (ID): Departemen Kimia, FMIPA, IPB. Rayalu SS, Udhoji JS, Meshram SU, Naidu RR, Devotta S. 2005. Estimation of crystallinity in fly ash-based Zeolite-A using XRD and IR spectroscopy. Res Commun Curr Sci 89:2147-2151. Suminta S. 2006. Karakterisasi zeolit alam dengan metode difraksi sinar-X. J. Zeolit Indonesia 5(2):52-68. Zakaria A. 2011. Jerapan Cu (II) Menggunakan Zeolit Sintetis dari Abu Terbang Batu Bara [tesis]. Bogor (ID): Sekolah Pascasarjana, IPB. Zakaria A, Rochaeni H, Djasmasari W, Purawamargapratala Y, Taufiq A. 2012. Karakterisasi dan pemanfaatan abu terbang aktivasi fisika dalam menjerap ion logam Cu2+. Serpong (ID): Prosiding Pertemuan Ilmiah Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Bahan. p. 160-167.

17

LAMPIRAN

18

19

Lampiran 1 Data jerapan Cu (II) pada konsentrasi 50 ppm No

Bobot

Volume

Cs

g

mL

ppm

Ce

Ce

Cs-Ce

E

Q

ppm

ppm

%

mg g-1

91.05 92.46 94.38 Rata-rata 6.91 6.29 5.43 Rata-Rata 2.77 5.12 1.88 Rata-rata

32.13 33.60 33.79 33.18 3.75 3.29 3.59 3.54 5.95 5.85 5.31 5.70

Bahan

1 2 3

Zeolit Sintetik Zeolit Sintetik Zeolit Sintetik

0.0208 0.0202 0.0205

20 20 20

36.70 36.70 36.70

0.0073 0.0037 -0.0012

3.28 2.77 2.06

33.42 33.94 34.64

4 5 6

Abu Terbang Abu Terbang Abu Terbang

0.0206 0.0208 0.0207

20 20 20

47.24 47.24 47.24

0.1026 0.1038 0.1030

43.38 43.82 43.53

3.86 3.42 3.71

7 8 9

Zeolit Alam Zeolit Alam Zeolit Alam

0.0204 0.0206 0.0212

20 20 20

47.24 47.24 47.24

0.0966 0.0967 0.0978

41.18 41.21 41.62

6.07 6.03 5.63

Keterangan Cs Ce E q

: Konsentrasi awal : Konsentrasi kesetimbangan : Efisiensi jerapan : Kapasitas jerapan

19

20

20


Bobot

Volume

Cs

G

mL

ppm

Ce

Ce

Cs-Ce

E

q

ppm

ppm

%

mg g-1

85.20 78.86 78.08 Rata-rata 28.40 28.30 30.62 Rata-rata 26.49 25.30 25.98 Rata-rata

78.69 77.18 76.41 77.43 26.48 25.77 26.53 26.26 23.16 24.88 21.93 23.33

Bahan

10 11 12


0.0213 0.0201 0.0201

20 20 20

98.36 98.36 98.36

0.04 0.06 0.06

14.55 20.79 21.56

83.80 77.57 76.79

13 14 15


0.0211 0.0216 0.0227

20 20 20

98.36 98.36 98.36

0.21 0.21 0.20

70.42 70.52 68.24

27.93 27.83 30.11

16 17 18


0.0225 0.0200 0.0233

20 20 20

98.36 98.36 98.36

0.22 0.22 0.22

72.30 73.47 72.80

26.06 24.88 25.55



21


Bobot

Volume

Cs

g

mL

ppm

Ce

Ce

Cs-Ce

E

q

ppm

ppm

%

mg g-1


85.17 81.48 81.94 82.86 14.02 16.59 13.40 14.67 14.90 15.97 14.65 15.17

Bahan

19 20 21


0.0202 0.0205 0.0207

20 20 20

146.81 146.81 146.81

0.15 0.16 0.16

60.79 63.30 62.01

86.02 83.51 84.80

22 23 24


0.0201 0.0207 0.0207

20 20 20

146.81 146.81 146.81

0.35 0.35 0.36

132.72 129.64 132.94

14.09 17.17 13.87

25 26 27


0.0218 0.0215 0.0206

20 20 20

146.81 146.81 146.81

0.35 0.35 0.35

130.57 129.64 131.72

16.24 17.17 15.09



21

22

22

Lampiran 4 Data jerapan Cu (II) pada konsentrasi 200 ppm

No

Bobot

Volume

Cs

G

mL

ppm

Ce

Ce

Cs-Ce

E

q

ppm

ppm

%

mg g-1

Bahan

28 29 30


0.0208 0.0209 0.0208

20 20 20

207.01 207.01 207.01

0.28 0.26 0.26

105.51 99.43 100.83

101.51 107.58 106.18

31 32 33


0.0216 0.0208 0.0220

20 20 20

207.01 207.01 207.01

0.52 0.52 0.52

197.10 197.02 196.27

9.92 9.99 10.75

34 35 36


0.0218 0.0212 0.0206

20 20 20

207.01 207.01 207.01

0.53 0.54 0.54

201.85 203.51 203.81

5.17 3.51 3.21




97.60 102.95 102.10 100.88 9.18 9.61 9.77 9.58 4.74 3.31 3.11 3.72

23

Lampiran 5 Data jerapan Cu (II) pada konsentrasi 250 ppm

No

Bobot

Volume

Cs

G

mL

ppm

Ce

Ce

Cs-Ce

E

q

ppm

ppm

%

mg g-1

Bahan

37 38 39


0.0206 0.0204 0.0208

20 20 20

256.26 256.26 256.26

0.39 0.40 0.40

149.62 151.40 150.53

106.64 104.86 105.73

40 41 42


0.0204 0.0206 0.0212

20 20 20

256.26 256.26 256.26

0.63 0.62 0.63

237.63 235.86 238.01

18.63 20.40 18.25

43 44 45


0.0205 0.0207 0.0205

20 20 20

271.60 271.60 271.60

0.33 0.32 0.33

253.97 249.12 253.38

17.63 22.48 18.22



103.53 102.81 101.66 102.67 18.26 19.81 17.22 18.43 17.20 21.72 17.77 18.90

: Konsentrasi awal : Konsentrasi kesetimbangan : Efisiensi jerapan : Kapasitas jerapan 23

24

24

Lampiran 6 Grafik pencocokan hasil difraksi XRD abu terbang

25

Lampiran 7 Grafik pencocokan hasil difraksi XRD zeolit sintetik

25

26

26

Lampiran 8 Grafik pencocokan hasil difraksi XRD zeolit alam

27 Lampiran 9 Data komposisi dan puncak khas kristal abu terbang No. 1

2 theta [º] 20.85

d [Å] 4.2570

Intensitas 290.84

Kecocokan B

2

24.04

3.6980

308.23

-

3

25.75

3.4567

240.99

A

4

26.46

3.3657

382.01

A

5

26.64

3.3437

1000.00

B

6 Indeks A

29.41 Jumlah (%) 65.0

3.0340 Nama Mullite

261.41 Rumus Kimia Al2.28 O4.86 Si0.72

B

35.0

Silicon oxide

O2 Si

Lampiran 10 Data komposisi dan puncak khas kristal zeolit sintetik No. 1

2theta [º] 13.40

d [Å] 6.6031

Intensitas 639.54

Kecocokan D,E,F

2

14.09

6.2786

457.86

F

3

16.98

5.2164

532.66

E,F

4

20.36

4.3582

446.51

B,E

5

20.56

4.3162

830.99

A,B,C,D,F

6

22.32

3.9790

625.66

A,E,F

7

24.15

3.6823

1000.00

D,E

8

24.30

3.6598

453.14

A

9

24.45

3.6382

626.12

A,E,F

10

27.32

3.2620

426.14

A,C,D,E,F

11

30.09

2.9671

477.98

B,C,D,E,F

12

34.36

2.6075

369.19

B,C,D,E,F

Indeks Jumlah (%) A 32.9

Nama Analcime

Rumus Kimia Al Na O6 Si2

B

25.8

Faujasite-Na

Al3 Na2.92 O12 Si3

C

21.4

Nepheline

Al Na0.981 O4 Si

D

10.6

zeolite ITQ-12

O48 Si24

E

6.4

Clinoptilolite-Na

Al1.6 H30 Na2.06 O47.56 Si16.4

F

2.9

Mordenite

Al1.5 H30 Na1.37 O28.86 Si10.5

28

Lampiran 11 Data komposisi dan puncak khas kristal zeolit alam No. 1

2theta [º] 13.30

d [Å] 6.6534

Intensitas 302.27

Kecocokan A,B

2

15.10

5.8615

233.84

A,B

3

16.88

5.2471

478.38

A,B

4

20.49

4.3311

558.14

A,B

5

21.52

4.1262

286.49

B

6

21.69

4.0939

268.29

-

7

21.94

4.0487

366.63

A

8

22.29

3.9859

1000.00

A,B

9

22.62

3.9278

440.54

A,B

10

25.83

3.4464

270.37

A,B

Indeks Jumlah (%) A 77.7 B

22.3

Nama Clinoptilolite-Ca Mordenite

Rumus Kimia Al2.74 Ca1.78 H21.94 K1.28 Na1.78 O45.58 Si15.26 Al1.5 H30 Na1.37 O28.86 Si10.5

29

RIWAYAT HIDUP Rio Bima Handika dengan nama panggilan Rio lahir di Jakarta pada 28 Desember 1993. Penulis merupakan anak pertama dari empat bersaudara dari Bapak Raja Ilhamsyah dan Ibu Siti Ruwaidah. Penulis mulai menempuh pendidikan dari TK Tarbiyatul Islamiyah, Jakarta. Penulis menyelesaikan pendidikan dasar di SD Negeri Pancoran 01 Pagi, Jakarta Selatan tahun 2005, di SMP Negeri 43 Jakarta Selatan pada tahun 2008 dan meneruskan ke SMA Negeri 113 Jakarta Timur dan lulus pada tahun 2011. Penulis diterima pada mayor Manajemen Sumberdaya Lahan, Departemen Ilmu Tanah dan Sumberdaya Lahan, Fakultas Pertanian, Institut Pertanian Bogor pada tahun 2011 melalui Seleksi Nasional Masuk Perguruan Tinggi Negeri jalur Undangan (SNMPTN Undangan). Selama menjadi mahasiswa, penulis aktif dalam mengikuti kegiatan organisasi di Departemen Ilmu Tanah dan Sumberdaya Lahan (DITSL), yaitu Himpunan Mahasiswa Ilmu Tanah (HMIT). Penulis diterima sebagai anggota divisi Pengembangan Sumberdaya Mahasiswa (PSDM) pada tahun 2013, kemudian menjadi Ketua Departemen Akademik dan Profesi HMIT (AKPRO HMIT) pada tahun 2014. Adapun kegiatan yang dilakukan selama menjabat sebagai Ketua Departemen AKPRO HMIT yaitu tutor ilmu-ilmu tanah, dan peningkatan PKM DITSL. Selain berorganisasi, penulis juga aktif dalam berbagai kegiatan yaitu, Temu Alumni Ilmu Tanah 2013, East and South-east Asean Federation of Soil (ESAFS) pada tahun 2013 sebagai student steering commite. Selain itu dalam kegiatan HMIT seperti, Masa Perkenalan Departemen (2013), Seminar Nasional Ilmu Tanah (2013), Cross Country (2014), Seminar Nasional dan Soilidarity Ilmu Tanah 2014 (PSS 2014). Selain itu penulis juga pernah menjadi asisten praktikum mata kuliah Morfologi dan Klasifikasi Tanah pada tahun 2014 dan 2015, dan Pengantar Ilmu Tanah pada tahun 2015. Penulis terpilih sebagai pemakalah oral dengan judul “Sintesis Zeolit dari Bahan Dasar Abu Terbang sebagai Adsorben Cu (II)” pada Seminar Nasional dan Kongres XI HITI tahun 2015 di Universitas Brawijaya, Malang.

SINTESIS ZEOLIT DARI BAHAN DASAR ABU TERBANG DAN KARAKTERISASI JERAPANNYA TERHADAP Cu (II) RIO BIMA HANDIKA

Recommend Documents