Sintesa dan Karakterisasi Partikel Magnetik Submikron Berbasis Oksida Fe dan Polimer Polilaktat (PLA)
SONNY AFANDI G74102031
DEPARTEMEN FISIKA FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM INSTITUT PERTANIAN BOGOR 2006
1
ABSTRAK SONNY AFANDI. Pengaruh Sintesa Partikel Magnetik Submikron Berbasis Oksida Fe dan Polimer Polilaktat (PLA) Dibimbing oleh Mersi Kurniati, M.Si dan Dra.Mujamilah,M.Sc Perkembangan bahan magnetik pada dekade terakhir ini semakin bervariasi, baik dari sisi ilmiah maupun pengembangan aplikasi. Salah satu perkembangan yang banyak ditelaah pada tahun-tahun terakhir adalah pengembangan kearah nanopartikel magnet. Nanopartikel magnet menawarkan beberapa kemudahan dalam aplikasi biomedis. Telah dilakukan upaya pembuatan nanopartikel magnetik biodegradabel berbasis partikel magnetik Fe3O 4 dan polimer polilaktat (PLA) dengan metode mikroemulsi menggunakan alat ultrasonik. Ukuran partikel, kestabilan dispersi dalam air , dan sifat kemagnetan telah dipelajari. Variasi kecepatan wetting (pembasahan partikel), perbandingan jumlah khloroform dan jumlah partikel magnetik Fe3O4 dilakukan untuk melihat hasil penelitian dengan beberapa karakterisasi. Ukuran partikel dan kehomogenan mikrosfer diamati dengan Scanning Electrone Microscope (SEM), keberadaan partikel magnetik ditentukan dengan peralatan X-Ray Difraction (XRD) dan Vibrating Sample Magnetometer (VSM). Serbuk magnetik biodegradabel yang dihasilkan dalam penelitian ini berukuran kurang dari 1µm atau berskala nanometer dapat membentuk sistem koloid yang stabil. Ukuran butir paling baik didapatkan pada kecepatan 6100 rpm dengan 0.5 µm dan perbandingan khloroform 10 ml pada 0.95 µm serta pada penambahan 0.3 gram Fe3O 4 pada 0.8 µm. Keberadaan Fe3O4 dalam sistem koloid dapat dipastikan dari profile XRD maupun kurva VSM. Pada hasil XRD dapat dianalisa bahwa pada kecepatan wetting 6100 rpm (4.5 V), penambahan khloroform 10 ml dan 0.3 gram Fe3O4 terdapat faktor pengisian magnetik yang lebih besar. Dengan kata lain puncak difraksi yang lebih tinggi pada parameter diatas menunjukkan faktor pengisian (loading factor) serbuk Fe3O4 dalam mikrosfer tersebut. Didapatkan peak F e3O 4 pada 36o dan peak PLA pada 16o dan 19o. Nilai magnetisasi saturasi partikel magnetik yang terbesar pada parameter proses wetting ini adalah 7.27 emu/gram yaitu pada kecepatan 6100 rpm (4.5 V). Nilai magnetisasi saturasi partikel magnetik yang terbesar pada proses perbandingan jumlah khloroform terjadi pada jumlah khloroform 10 ml dengan nilai 2.01 emu/gram. Sedangkan pada nilai magnetisasi saturasi partikel magnetik terbesar pada parameter jumlah partikel Fe3O 4 0.3 gram dengan nilai 3.66 emu/gram. Kurva VSM menunjukkan terbentuknya struktur superparamagnetik dan didapatkan loading factor atau faktor pengisian magnetik. Kata kunci : nanopartikel, biodegradabel, wetting, magnetisasi saturasi, loading factor
2
Sintesa dan Karakterisasi Partikel Magnetik Submikron Berbasis Oksida Fe dan Polimer Polilaktat (PLA)
Skripsi
Sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar Sarjana Sains Pada Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Institut Pertanian Bogor
Oleh : SONNY AFANDI G74102031
DEPARTEMEN FISIKA FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM INSTITUT PERTANIAN BOGOR BOGOR 2006
3
Judul Nama NRP
: Sintesa dan Karakterisasi Partikel Magnetik Submikron Berbasis Oksida Fe dan Polimer Polilaktat (PLA) : Sonny Afandi : G74102031
Menyetujui :
Pembimbing I
Pembimbing II
Mersi Kurniati, M.Si NIP.132206237
Dra. Mujamilah, M.Sc NIP.330004110
Mengetahui : Dekan Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Institut Pertanian Bogor
Prof. Dr. Ir. Yonny Koesmaryono, M.S NIP. 131473999
Tanggal Lulus :
4
RIWAYAT HIDUP Penulis dilahirkan di Jakartapada tanggal 28 Mei 1984 sebagai anak ke 3 dari 3 bersaudara dari pasangan Mulyoto dan Tutuk Yuswanti Penulis menyelesaikan pendidikan dasar di SD Negeri 13 Jakarta pada tahun 1996. Pendidikan menengah tingkat pertama dilalui di SMP Negeri 31 Jakarta, dan pada tahun 1999 maelanjutkan pendidikan di SMU Negeri 47 Jakarta. Pada tahun 2002, penulis diterima di Institut Pertanian Bogor (IPB) melalui jalur Undangan Seleksi Masuk IPB (USMI) sebaga i mahasiswa di Departemen Fisika, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam. Selama menjalani perkuliahan di IPB, penulis pernah aktif di organisasi Kemahasiswaan, antara lain Himpunan Mahasiswa Fisika (HIMAFI) sebagai staf Departemen Sumber Daya Alam pada tahun 2003-2004 dan ketua Departemen Sumber Daya Alam HIMAFI pada tahun 2004-2005. penulis juga aktif dalam kepanitiaan kegiatan yang diadakan BEM FMIPA IPB. Penulis juga pernah menjadi Asisten Praktikum mata kuliah Fisika Dasar 1 dan 2 pada tahun 2004 sampai 2006. Penelitian penulis di danai juga oleh Hibah A-2 Departemen Fisika. Penulis juga pernah menjadi peserta dalam seminar pertemuan iptek bahan di BATAN tahun 2006.
5
PRAKATA Segala puji bagi Allah SWT tuhan semesta alam yang telah melimpahkan nikmat iman dan nikmat Islam, Sholawat serta Salam semoga tetap tercurah kepada suri tauladan ummat Rasulullah Muhammad SAW. Merupakan suatu kebahagiaan yang sangat besar, karya kecil ini akhirnya bisa diselesaikan dengan penuh perjuangan dan kesabaran untuk melaluinya. Skripsi ini berjudul Sintesa dan Karakterisasi Partikel Magnetik Submikron Berbasis Oksida Fe dan polimer Polilaktat (PLA). Merupakan kebanggaan bagi penulis, dan patutlah penulis haturkan terima kasih kepada : 1. Mersi Kurniati, M.Si selaku pembimbing I dalam penelitian ini yang telah membimbing penulis dengan sabar dari awal hingga akhir. 2. Mujamilah, M.Si selaku pembimbing II yang telah membimbing penulis disela-sela kesibukannya di BATAN, serta senyumannya yang selalu ceria dan bersemangat. 3. Akhiruddin Maddu, M.Si dan Irmansyah, M.Si sebagai dosen penguji pada seminar usul dan pada seminar hasil untuk segala masukan dan motivasinya yang telah diberikan. 4. Drs.Moh Nur Indro, M.Sc selaku ketua program studi S1Departemen Fisika. 5. Seluruh staff karyawan Departemen Fisika khususnya untuk Bapak Firman atas segala perhatian dan bantuannya kepada penulis. 6. Dr.Sudaryanto, M.Eng dan Ibu Dwi Wahyu yang telah membantu penelitian di BATAN dan atas segala motivasi dan sarannya kepada penulis. 7. Bapak Wisnu dan bapak Sulistyo atas bantuannya dalam karakterisasi XRD. 8. Ibu Ari, Bapak Basuki, Ibu Oktori dan sekali lagi pada Ibu Emil atas bantuannya dalam karakterisasi SEM, FTIR dan VSM. 9. Teman seperjuangan dalam penelitian ini “Nono Aryandi”. 10. Ibunda dan Ayahanda yang senantiasa mendo’akan Ananda baik diwaktu pagi, siang dan malam. Serta didikan dan kasih sayang yang selalu tercurah. Semoga Allah SWT membalas segalanya dengan balasan yang lebih baik dan mengangkat Ibunda dan Ayahanda ketempat tertinggi disisi Allah SWT. 11. Kakak-kakakku semua yang ada dirumah yang senantiasa mendoakan, Mba Lisa dan Mas Firman juga keponakanku yang lucu Irsa. 12. Semua sepupuku, Fadhur, Desi, Vina, Vivin, Anto, Iwan dan lain-lain juga pada pakde, dan bule yang tidak bisa disebutkan satu persatu, serta pada yang telah memberi dukungan sepenuhnya kepada penulis serta kekasihku Ajeng yang menemani dan menyemangatiku. 13. Keluarga besar LBB Foton terutama kepada Abah Uci Sanusi, Pak Eko, dan seluruh staf pengajar yang selalu memberi dorongan semangat dan motivasi untuk menyelesaikan karya ini dengan sebaik-baiknya. 14. Alumni SMAN 47 Jakarta tercinta khususnya ANGKATAN 2002 (Fajri, Eko firman P, Melly, Adam, Lisna, Ucok, P-Man, Arif, Rahmat dan masih banyak lagi...) atas semua bantuan dan support-nya. 15. Keluarga besar ELVO : Nick Kabon, EkoFir, Lutpan Thoghe, Arif Komti, MR-1 kalakondang, Eko Jhambie, Ted Song, Ryan, A-6, dan No2. 16. Rekan-rekan seperjuangan FISIKA ’39 yang sering ke ELVO, Erus, Tyo, Melly, Dewi, Ida, Eti, Teguh, Kos Bravo, Salsabila, dan Kos-kosan yang lainnya juga teman-teman yang belum disebut. Terima kasih atas segala bantuan dan kerjasamanya. 17. Rekan-rekan FISIKA ’37, FISIKA ’38, FISIKA ’40, FISIKA ’41, INSTEK ’39, dan ELTEK ’40 dan ’41 atas dukungan serta bantuannya kepada penulis. 18. Rekan-rekan seperjuangan di HIMAFI dan dalam kegiatan BEM FMIPA. Terima kasih atas dukungan, keceriaannya, dan rasa kebersamaannya. 19. Kostan Wisma Nida, Butterfly terutama Loka dan Lisna, Ajeng, Ratih, Memey, Intan, Ifda, Ririn atas keceriaannya. Semoga karya ini dapat bermanfaat bagi kita semua. Bogor, Juli 2006 Sonny Afandi
6
DAFTAR ISI Halaman DAFTAR TABEL ........................................................................................................................................ vii DAFTAR GAMBAR ................................................................................................................................... vii DAFTAR LAMPIRAN ............................................................................................................................. viii PENDAHULUAN .......................................................................................................................................... 1 Latar Belakang ........................................................................................................................................ 1 Perumusan Masalah ............................................................................................................................... 1 Hipotesa.......................................................................................................................................2 Tujuan Penelitian .................................................................................................................................... 2 Waktu dan Tempat Penelitian ............................................................................................................. 2 TINJAUA N PUSTAKA ................................................................................................................................ 2 Bahan Magnetik........................................................................................................................................2 Sifat Magnetik dalam Material...............................................................................................................3 Kurva Histerisis ....................................................................................................................................... 4 Domain Magnetik .....................................................................................................................................4 Superparamagnetisme .............................................................................................................................4 Magnetik Nanopartikel ...........................................................................................................................5 Teknik Pembuatan Partikel Magnetik dengan metode Ultrasonik.............................................5 Polimer Polilaktat (PLA)............................................................................................................6 Polimer Polivinil Alkohol (PVA)...................................................... .........................................6 Mikrostruktur Fasa dengan Scanning Electrone Microscophy (SEM).. ................................7 Identifikasi Fasa dengan Difraksi Sinar-X (XRD)................................................................7 Identifikasi Medan Magnetik dengan Vibrating Sample Magnetometer (VSM)....................8
BAHAN DAN METODE ............................................................................................................................. 8 Bahan dan Alat ........................................................................................................................................ 8 Metode Penelitian ................................................................................................................................... 8 Preparasi dan Sintesa Sampel ........................................................................................................ 8 Karakterisasi dengan M enggunakan X-Ray Difraction (XRD)...........................................8 Karakterisasi dengan SEM .............................................................................................................9 Karakterisasi dengan VSM ........................................................................................................... 9 Diagram Alir Penelitian..............................................................................................................9 HASIL DAN PEMBAHASAN .................................................................................................................. 10 Sintesa Partikel Magnetik Terlapis Polilaktat (PLA).................................................................10 Analisa Fasa Magnetik Nanopartikel Menggunakan X -Ray Difraction (XRD).... ....................10 Mikrostruktur Fasa dengan SEM ..................................................................................12 Identifikasi Kurva Histerisis dengan VSM .................................................................................15 SIMPULAN DAN SARAN ........................................................................................................................ 17 Simpulan ................................................................................................................................................ 17 Saran ....................................................................................................................................................... 17 DAFTAR PUSTAKA .................................................................................................................................. 17 LAMPIRAN .................................................................................................................................................. 19
7
Daftar Tabel Tabel 1 Ukuran mikrosfer pada variasi beberapa parameter…………………………………….14 Tabel 2 Nilai magnetisasi saturasi (Ms) dan medan koersiv (Hc)……………………………….16 Daftar Gambar Gambar 1 Model elektron dalam atom...........................................................................................2 Gambar 2 Lima jenis dasar kemagnetan.........................................................................................3 Gambar 3 Kurva Histerisis.............................................................................................................4 Gambar 4 domain struktur diamati dalam magnetik partikel.........................................................5 Gambar 5 Diagram skematik dari magnetik nanopartikel..............................................................5 Gambar 6 Struktur kimia PLA .......................................................................................................6 Gambar 7 Struktur Kimia PVA .......................................................................................................6 Gambar 8 Skema SEM ....................................................................................................................7 Gambar 9 Proses terjadinya difraksi oleh kisi kristal..................................................................... 7 Gambar 10 Diagram alir penelitian................................................................................................9 Gambar 11 Pola XRD Fe3O 4…………………………………………………………………….10 Gambar 12 Pola XRD PVA (Polivinil Alkohol)............................................................................11 Gambar 13 Pola XRD PLA (Polilaktat).........................................................................................11 Gambar 14 Pola XRD pada kecepatan wetting 2500 rpm..............................................................11 Gambar 15 Pola XRD pada kecepatan w etting 4100 rpm..............................................................11 Gambar 16 Pola XRD pada kecepatan w etting 6100 rpm..............................................................11 Gambar 17 Pola XRD pada kecepatan Wetting 7000 rpm............................................................11 Gambar 18 Pola XRD pada penambahan khloroform 5 ml...........................................................11 Gambar 19 Pola XRD pada penambahan khloroform 10 ml.........................................................11 Gambar 20 Pola XRD pada penambahan khloroform 15 ml.........................................................12 Gambar 21 Pola XRD pada variasi partikel Fe3O 4 0.2 gram.........................................................12 Gambar 22 Pola XRD pada variasi partikel Fe3O 4 0.3 gram.........................................................12 Gambar 23 SEM Magnetik Nanopartikel dengan variasi kecepatan wetting................................13 Gambar 24 SEM Magnetik Nanopartikel dengan variasi penambahan khloroform....................14 Gambar 25 SEM Magnetik Nanopartikel dengan penambahan Fe3O 4..........................................14 Gambar 26 Kurva histerisis variasi kecepatan Wetting................................................................15 Gambar 27 Kurva histerisis variasi jumlah Fe3O4 .........................................................................16 Gambar 28 Kurva histerisis variasi penambahan jumlah khloroform...........................................16
8
PENDAHULUAN Latar Belakang Perkembangan bahan magnetik pada dekade terakhir ini semakin bervariasi, baik dari sisi ilmiah maupun pengembangan aplikasi. Dari sisi ilmiah banyak ditemukan fenomena-fenomena baru yang makin membuka wawasan pengertian tentang berbagai kajian teoritis. Dari segi aplikasi juga terbuka berbagai kemungkinan aplikasi baru dengan manfaat yang lebih luas. Salah satu perkembangan yang banyak ditelaah pada tahun-tahun terakhir adalah pengembangan kearah nanopartikel magnet. Nanopartikel magnet menaw arkan beberapa kemudahan dalam aplikasi biomedis [1]. Bahan nanopartikel mempunyai ukuran yang bisa dikontrol dalam pembentukannya dari ukuran 1 nanometer sampai 10 nanometer. Karena ukuran yang kecil dibandingkan dengan sel (10- 100µm), virus (20-450 nm), protein (5-50 nm) atau gen (2 nm lebar dan 10-100 nm panjang) hal tersebut berarti bahan magnetik nanopartikel dapat berinteraksi dengan satuan biologi [2]. Penerapan magnetik nanopartikel dalam bidang biomedis merupakan hal cukup berkembang saat ini. Bahan magnetik nanopartikel jika dipadukan dengan mikrosfer tertentu maka bahan tersebut dapat berfungsi sebagai drug delivery di dalam tubuh. Kelebihan dari bahan ini adalah dapat dikendalikan dari luar dengan medan magnetik eksternal. Hal tersebut menyebabkan efektifitas obat yang akan dikirim ke dalam tubuh akan sampai tepat pada target yang terkena penyakit. Karena obat tersebut sampai pada targetnya maka dampak dari obat yang tereduksi di dalam tubuh dalam melakukan perjalanan melewati organ tubuh dapat dikurangi (efek samping). Agar bahan magnetik nanopartikel lebih optimal penggunaannya maka sifat biodegredebel dan biokompatibilitas harus diperhatikan. Sifat biodegradabel dan biokompatibel ini salah satunya dapat dicapai dengan melapisi magnetik nanopartikel dengan bahan organik maupun inorganik misalkan PLA, dextran, khitosan dan liposom . Dalam pembuatan polimer PLA yang akan digunakan sebagai pelapis bahan magnetik, maka teknik pembuatan mikrosfer diperlukan untuk mendapatkan polimer yang biodegradabel antara polimer PLA dengan bahan magnetik. Saat ini, berbagai teknik pembuatan partikel magnetik nano atau submikron telah
banyak dikembangkan, namun pemilihan metode yang baik untuk suatu mikrosfer harus disesuaikan dengan sifat alami polimer tersebut, jenis obat yang akan dikungkung, kegunaan obat nantinya dan lamanya waktu yang ditentukan untuk terapi. Metode enkapsulasi yang dipilih haruslah memenuhi persyaratan sebagai berikut: stabilitas dan aktivitas hayati dari obat tidak boleh terpengaruh selama proses enkapsulisasi sampai terbentuknya produk akhir, ukuran partikel berkisar antara 50 sampai 100 nanometer, mutu nanosfer dan pelepasan obat harus didapat secara berulang dalam batas yang ditetapkan, dan nanosfer yang didapat harus berupa serbuk murni tanpa pengotor dan tidak berbentuk agregat atau menggumpal [3]. Sebagai sistem pembawa digunakan partikel magnetik dengan sifat yang baik. Pada penelitian ini digunakan oksida Fe sebagai bahan magnetik nanopartikel, hal ini karena sifat bahan tersebut yang kurang sensitif terhadap peristiwa oksidasi. Selain itu juga Fe terdapat dan dikenal dalam tubuh manusia. Selanjutnya partikel akan dilapisi dengan bahan polimer polilaktat (PLA). Proses pembuatan dilakukan dengan metoda emulsifikasi dengan memakai proses sonokimia. Sebagai stabilizer dipakai bahan PVA. PVA -PLA dipilih karena mempunyai sifat biokompatibilitas dan biodegradabel yang tinggi. Selanjutnya hasil yang diperoleh akan dikarakterisasi untuk mengetahui terutama ukuran dan sifat magnetiknya. Perumusan Masalah Nanopartikel magnet belum bersifat biokompatibel dan biodegradable. Maka untuk dapat diaplikasikan terutama untuk pemakaian in-vivo (dalam tubuh) perlu dilapisi bahan yang bersifat biokompatibel dan biodegradable. Selain itu ukuran partikel juga harus sehomogen mungkin namun dengan sifat magnetik yang tetap memenuhi kondisi yang diperlukan. Diperlukan komposisi yang baik antara bahan magnetik nanopartikel dan polimer pelapis agar ketika bahan tersebut dimasukan ke dalam tubuh sebagai device dalam pengantaran obat dapat berjalan efektif. Sebelum di uji di dalam tubuh maka perlu diperhatikan beberapa sifat fisik, diantaranya sifat magnetik dari oksida Fe sebelum dan sesudah dipadukan dengan polimer pelapis, ukuran butir oksida Fe, struktur kristal Fe, komposisi yang baik antara oksida Fe dan polimer pelapis agar kelebihan dari dua tersebut bisa dimanfaatkan secara optimal.
1
Pada penelitian ini digunakan bahan magnetik berbasis oksida Fe yang akan dilapisi dengan polimer biokompat ibelbiodegradabel PLA (poly lactid acid). Ukuran yang homogen diharapkan dapat diperoleh dengan mengoptimalkan parameter proses meliputi kecepatan aduk, waktu pengadukan, konsentrasi pelarut serta komposisi magnet -polimer. Selanjutnya akan dianalisa hubungan antara berbagai parameter proses ini dengan ukuran dan sifat magnetik yang diperoleh. Hipotesa Dengan makin meratanya sebaran partikel magnetik dalam larutan awal diharapkan makin homogen ukuran dan makin optimal sifat magnetik nanosfer yang diperoleh. Tujuan Penelitian Tujuan umum dari penelitian ini adalah membuat dan mengkarakterisasi partikel magnetik sub mikron berbasis oksida Fe dan polimer PLA dengan PVA sebagai stabilizer. Sedangkan tujuan khusus dari penelitian ini adalah : 1. Mensintesa partikel magnetik sub mikron berbasis oksida Fe dan polimer polilaktat (PLA). 2. Menganalisa sifat magnetik sebelum dan sesudah dipadukan dengan polimer PLA. 3. Mempelajari efek parameter berupa kecepatan, penambahan partikel Fe3O4 dan konsentrasi PLA dengan penambahan khloroform dalam pembuatan partikel magnetik nanopartikel. Waktu dan Tempat Penelitian Penelitian ini dilakukan di Laboratorium material Fisika IPB , PTBIN BATAN, Serpong. Waktu yang diperlukan untuk penelitian ini adalah 10 bulan meliputi kegiatan penelitian pendahuluan, persiapan, sintesa dan karakterisasi bahan magnetik serta penyusunan laporan. Penelitian ini dimulai September 2005 sampai Juni 2006.
TINJAUAN PUSTAKA Bahan Magnetik Sifat bahan magnetik timbul dari pergerakan muatan elektron. Semua material mempunyai sifat magnetik, tetapi sifat yang timbul tidak semua dominan. Dua hal yang menyebabkan sifat magnetik dalam materi. Pertama elektron dalam atom menghasilkan sifat magnetik ketika elektron bergerak mengelilingi nukleus yang menghasilkan loop tertutup. Kedua gerakan elektron yang mengelilingi nukleus mengakibatkan sifat magnetik. Penggambaran pergerakan elektron dalam atom dapat digambarkan seperti pada gambar 1. Atom -atom memiliki momen dipol magn etik akibat gerak elektronnya. Ini dapat dilihat dari jumlah pasangan elektron yang tidak berpasangan. Di samping itu, setiap elektron memiliki momen dipol magnetik intrinsik yang dikaitkan dengan putarannya (spin). Momen magnetik total suatu atom bergantung pada susunan elektron di dalam atomnya. Selain itu momen magnetik bahan bergantung pada momen tiap atom, interaksi magnetik dan susunan atom yang dilihat dari struktur kristalnya[4].
Gambar 1 Model elektron dalam atom
2
Sifat Magnetik dalam Material Momen magnetik atom dalam material dalam lingkungan medan magnet akan memberikan respon yang berbeda tergantung dari sifat intrinsik maupun ekstrinsik bahan tersebut. Respon ini biasanya membentuk suatu keteraturan orientasi magnetik. Orientasi mengenai magnetisme dalam suatu material membantu kearah identifikasi yang berbedabeda (Gambar 2).
Keteraturan magnetik ini yang akan menentukan sifat magnetik bahan . Berkaitan dengan sifat magnetiknya, suatu bahan dapat dikategorikan menjadi bahan yang memiliki keteraturan magnetik dan yang tak memiliki keteraturan. Untuk bahan yang memiliki keteraturan magnetik, orientasi momen magnetik akan terkait dengan keteraturan dari atom-atom sehingga fungsi vektor dari kerapatan magnetik momen juga akan periodik dalam ruang. [5].
Sifat Magnetik
suseptibilitas
Diamagnetik
Kecil dan negatif
paramagnetik
Kecil dan positif
Ferromagnetik
Besar dan positif tergantung pada mikrostruktur
Antiferromagnetik
Kecil dan positif
Ferrimagnetik
Besar dan positif, tergantung pada mikrostruktur
Perilaku magnetik dalam atom
Gambar 2 Lima jenis dasar kemagnetan dapat digolongkan : diamagnetik, paramagnetik, feromagnetik, anti feromagnetik, dan ferimagnetik
3
Kurva Histerisis Karakterisasi suatu bahan magnetik dapat digambarkan dengan kurva histerisis (gambar 3). Dengan H adalah medan magnet yang dikerahkan. M adalah pemagnetan yang didefinisikan sebagai momen dipol magnetik per volume satuan bahan. B adalah besarnya induksi magnetik material pada suatu titik yang dikenai medan magnet H dan material tersebut mengalami pemagnetan M [6]. Gambar kurva histerisis bahan : Ms = Magnetisasi saturasi/ jenuh, adalah besar magnetisasi maksimal yang bisa dimiliki bahan. Mr = Magnetisasi remanen/sisa, adalah besar magnetisasi sisa setelah medan luar dihilangkan (Hext = 0) Hc = medan Koersiv, adalah besar medan luar yang diperlukan untuk menghilangkan magnetisasi sisa. Domain Magnetik Gambar 4 menunjukkan pembentukan domain magnetik. Awalnya partikel terdiri dari multi domain dan dari satu domain partikel terbentuk single domain partikel. Single domain partikel yang mencapai keseimbangan magnetisasi pada saat temperatur eksperimen dalam waktu yang relatif singkat biasa dikenal sebagai superparamagnetik. Apabila superparamagetik terdispersi dalam cairan pembawa maka hal tersebut dikenal dengan ferrofluid. Ferrofliud yang stabil terdiri dari superparamagnetik nanopartikel, cairan pembawa dan surfaktan. Ferrofluids tidak ditemukan di alam tapi merupakan sintesis.
Gambar 3 Kurva Histerisis
Gambar 4 domain struktur diamati dalam magnetik partikel a)superparamagnetik, b)single domain partikel c) multi domain partikel
Bahan yang mudah sekali ditarik oleh magnet seperti besi, nikel, kobalt dan baja disebut bahan feromagnetik. Bila berada dalam medan magnetik, bahan ini akan menarik banyak sekali garis-garis medan magnetik luar. Pada bahan feromagnetik, sekelompok spin elektron yang bertetangga dan searah membentuk daerah khusus yang dinamakan domain magnet. Suatu domain magnetik adalah daerah dimana medan magnet atom dikelompokkan bersama-sama dan yang dibariskan. Sekeping bahan feromagnetik mengandung banyak domain yang arah momen magnetnya acak sehingga tidak bersifat sebagai magnet. Akan tetapi, apabila medan magnet luar diterapkan, domain magnet dapat berotasi sehingga seluruhnya menunjuk dalam arah yang sama dan bahan menjadi magnet. Jika medan magnet luar dihilangkan, sebagian domain magnet kembali menunjukkan arah yang acak. Bahan feromagnetik keras, sisa magnetiknya sangat kuat karena hanya sedikit domain yang kembali ke arah yang acak, dan sebaliknya pada bahan feromagnetik lunak. Dengan satu domain saja maka akan memiliki derajat kebebasan yang tinggi dan serbuk magnet yang berukuran kecil (nano) sifat-sifatnya lebih domain dan menjadi lebih baik. Superparamagnetisme Superparamagnetik adalah keteraturan magnetik bahan yang terbentuk hanya pada saat ada medan magnet luar. Pada medan magnet luar sama dengan nol maka bersifat paramagnetik. Sifat ini dapat timbul pada bahan magnetik dengan ukuran partikel yang semakin kecil sampai berukuran nano. Bahan superparamagnetik timbul dari bahan feromagnetik yang berukuran sangat kecil (nano) yang membentuk domain magnetik yang mempunyai derajat kebebasan yang
4
tinggi. Bahan superparamagnetik ini ketika diberi medan magnet yang tinggi maka akan terbentuk magnetisasi saturasi. Magnetik Nanopartikel Pada umumnya bagian magnetik dari partikel di coating dengan polimer yang bersifat biokompatibilitas yang tinggi sepert P LA atau dextran dan polietilen glikol. Coating atau pelapis bertindak sebagai perisai partikel magnetik dari lingkungan sekelilingnya dan juga berfungsi sebagai penangkap gugus fungsi seperti gugus karboksil, biotin, avidin, carbodi-imide dan molek ul lainnya [8]. Sebagaimana ditunjukan dalam gambar 5 dimana SiO 2 bertindak sebagai perisai dan membentuk gugus fungsional. Sebagai sistem pembawa harus memiliki satu dari dua struktur yaitu (i) partikel magnetik (Fe3O 4 atau maghemite, ?- Fe3O4 ) yang di coating dengan polimer yang biokompatibel atau (ii) polimer bikompatibel di mana bahan magnetik nanopartikel dipresipitasikan kedalam poros. Pengembangan yang paling terbaru dalam hal carier atau pembawa obat adalah difokuskan kepada polimer yang terbaru atau pelapis inorganik pada bahan magnetik nanopartikel [9], adapun coating dengan logam mulia masih dalam tahap pengkajian lebih lanjut. Penelitian berlanjut kepada alternatif dari bahan nanopartikel seperti besi, kobalt atau nikel, dan yttrium alumunium. Untuk kobalt dan silika sebagai carier sedang dilakukan penelitian untuk digunakan dalam operasi mata untuk memperbaiki retina[10]. Ukuran partikel adalah suatu parameter penting untuk pembawa obat dalam bidang biomedis. Semakin kecil ukuran partikel, semakin baik pengambilan sel partikel.
F F
F SiO 2
F
F
Ferrite Core F
F F
Gambar 5 Diagram skematik dari magnetik nanopartikel.
Teknik Pembu atan Partikel Magnetik dengan metode Ultrasonik Mikrosfer merupakan partikel berbentuk bola berukuran mikron, terbuat dari bahan keramik, kaca, atau polimer sebagai pengungkung gas, larutan, ataupun padatan dalam bentuk senyawa organik maupun anorganik [11]. Untuk ukuran mikro biasanya didefinisikan sebagai sistem mikropartikel yang mempunyai ukuran lebih besar dari 1 mikrometer. Sedangkan untuk nano didefinisikan sebagai sistem nanopartikel yang ukurannya lebih kecil dari 1 mikrometer. Mikro- atau nanokapsul biasanya terbuat dari dinding polimer yang didalamnya berisi cairan dimana obat atau material terperangkap didalamnya sedangkan micro- atau nanosfer terbuat dari matrik polimer padat dimana obat atau material yang akan diisikan terdi spersi pada polimer tersebut [12]. Metode pembuatan mikrosfer atau nanosfer salah satunya adalah emulsifikasi dengan alat ultrasonik. Proses emulsifikasi akan dilakukan dengan alat ultrasonik untuk mendapatkan mikroemulsi yang homogen dan hasil akhir berupa partikel dengan ukuran yang kecil dan seragam. Penelitian ini difokuskan pada pengaruh kondisi proses pembasahan partikel dengan memvariasikan kecepatan, perbandingan jumlah khloroform dan penambahan partikel F e3O4. Mekanisme pembentukan gelembung adalah perpaduan antara dua efek akustik yaitu emulsifikasi dan kavitasi. Peristiwa terjadinya gelembung kavitasi tersebut terbentuk dikarenakan adanya pengaruh dari gelombang ultrasonik yang diberikan. Proses peregangan dan tekanan membuat gelembung kavitasi tersebut mengecil dan membesar sebagaimana perubahan gradien tekanan yang terjadi pada lingkungan. Lamanya waktu soni kasi berpengaruh terhadap besar kecilnya energi yang terdifusi pada gelembung sebelum gelembung besar tersebut pecah menjadi gelembung yang lebih kecil. Semakin lama waktu sonikasi maka akan semakin banyak energi yang terdifusi pada gelembung hingga gelembung tersebut mencapai ukuran maksimal lalu pecah. Pecahnya gelembung besar dengan energi besar, menyebabkan terciptanya gelembung yang lebih kecil Proses pembentukan gelembung kavitasi yang semakin kecil selain diakibatkan oleh kavitasi juga disebabkan oleh proses emulsifikasi yang berjalan efektif. Hal tersebut terjadi dikarenakan perbedaan gradien temperatur dan tekanan yang besar antara didalam dan diluar gelembung. Hal
5
tersebut berimbas pada pergerakan molekul yang besar yang menyebabkan pencampuran antara dua zat menjadi berjalan efektif selain didukung dengan pecahnya molekul menjadi bentuk yang lebih kecil. Hal tersebut yang menyebebkan proses emulsifikasi dapat berjalan dengan efektif dibandingkan dengan metode mixer. Dalam pembuatan polimer PLA yang akan digunakan sebagai coating bahan magnetik, maka teknik pembuatan mikrosfer diperlukan untuk mendapatkan polimer yang biodegradabel antara polimer PLA dengan bahan magnetik. Saat ini, berbagai teknik pembuatan partikel magnetik submikron telah banyak dikembangkan, namun pemilihan metode yang baik untuk suatu mikrosfer harus disesuaikan dengan sifat alami polimer tersebut, jenis obat yang akan dikungkung, kegunaan obat nantinya dan lamanya waktu yang ditentukan untuk terapi. Metode mikroenkapsulasi yang dipilih haruslah memenuhi persyaratan sebagai berikut: stabilitas dan aktivitas hayati dari obat tidak boleh terpengaruh selama proses enkapsulisasi sampai terbentuknya produk akhir, ukuran mikrosfer tidak boleh lebih besar dari 250 µm, idealnya <125µm, mutu mikrosfer dan pelepasan obat harus didapat secara berulang dalam batas yang ditetapkan, dan mikrosfer yang didapat harus berupa serbuk murni tanpa pengotor dan tidak berbentuk agregat atau menggumpal [3]. Metode pembuatan mikrosfer yang sudah ada sampai saat ini antara lain metode emulsi tunggal, metode emulsi ganda, metode pemisahan fase, dan metode semprot kering. Untuk itu, dalam memilih metode pembuatan mikrosfer yang tepat harus disesuaikan dengan seluruh komponen yang terlibat, yaitu polimer, obat yang dikungkung, dan pelarut lain [3]. Polimer Polilaktat (PLA) PLA merupakan polimer sintetik yang dihasilkan dari pembukaan cincin laktida menggunakan katalis PbO, SbF, atau Sb 2O 3 secara perlahan dengan suhu 100-130oC . Polimer ini tidak larut dalam air, tetapi larut dalam pelarut organik seperti kloroform dan diklorometana. [13]. PLA mempunyai sifat biodegredabel dan biokompatibel (gambar 6). Oleh karena mempunyai sifat inilah PLA kini makin banyak digunakan terutama untuk membuat plastik biodegredabel dan sangat cocok digunakan untuk aplikasi medis seperti untuk ”drug delivery” , benang bedah, maupun
Gambar 6 Struktur kimia PLA
pembuat organ buatan. Sifat yang terpenting dari biokompatibilitas adalah biodegradasi dari PLA. Dalam hal ini peristiwa dapat terjadi baik melalui proses enzimatik maupun melalui reaksi hidrolisis, atau pun keduanya. Namun banyak literatur yang mengindikasikan bahwa degradasi molekul PLA terjadi tanpa melalui reaksi enzimatik dan murni melalui jalur hidrolisis [3]. Proses terjadi melalui pemutusan ikatan pada sambungan ester dari tulang punggung polimer. Kemampuan PLA untuk terdegradasi dipengaruhi oleh beberapa faktor di antaranya bobot molekul, derajat dispersitas, dan kristalinitas struktur. Semakin tinggi bobot molekul PLA dan semakin tinggi dispersitasnya semakin lama waktu yang dibutuhkan untuk mendegradasi molekul PLA [3]. Polimer Polyvinil Alkohol (PVA) Polivinil alkohol adalah polimer yang terbentuk dari vinil alkohol (gambar 7). Ketika banyak vinil alkohol terhubung secara bersama membentuk polimer yang panjang maka PVA terbentuk. Gugus hidroksi dari PVA yang bersifat polar akan berikatan dengan molekul air, sedangkan rantai vinilnya akan berikatan dengan molekul kloroform sehingga emulsi menjadi lebih stabil. Dalam penelitian ini PVA digunakan sebagai stabilizer atau pengemulsi. PVA digunakan untuk memisahkan bahan partikel magnetik dengan polimer polilaktat (PLA).
Gambar 7 Struktur Kimia PVA
6
Mikrostruktur Fasa dengan Scanning Electrone Microscophy (SEM) Mikroskop elektron adalah alat deteksi yang menggunakan sinar elektron berenergi tinggi untuk melihat objek pada skala yang sangat kecil (gambar 8). Scanning electrone microscophy (SEM) memberikan penjelasan yang detail dari permukaan, memberikan informasi mengenai ukuran dan bentuk yang homogen atau tidak dari magnetik nanopartikel. Pemercepat elektron (electron gun) menghasilkan pancaran elektron monokromatis. Lensa pemfokus pertama menghasilkan pancaran dan batas arus, pada celah lensa berfungsi untuk mengurangi pembelokan sudut. Lensa pemfokus kedua membentuk pelemahan (pancaran sinar koheren), celah lensa dikendalikan untuk mengurangi pembelokan sudut dari pancaran lensa pertama. Pancaran yang dilewatkan lensa kedua dan mengalami proses scan oleh koil penyearah untuk membentuk gambar dan diteruskan ke lensa akhir untuk difokuskan ke sampel. Interaksi pancaran elektron dengan sampel dan elektron yang dipantulkan diterima oleh detektor. Detektor akan menghitung elektronelektron yang diterima dan menampilkan intensitasnya.
Sumber
Identifikasi Fasa dengan Difraksi Sinar-X (XRD) Untuk menentukan struktur kristal di gunakan XRD untuk menentukan kisi kristal pada sampel. Struktur kristal terdiri dari bagian yang simetri sepanjang bidang, sumbu atau pusat perpotongan dengan bidang pada sumbu simetri di definisikan sebagai nilai resiprok dari perpotongan, hkl, yang dikenal sebagai indeks miller [14]. Sinar-X ditembakan pada material sehingga terjadi interaksi dengan elektron dalam atom. Ketika foton sinar-X bertumbukan dengan elektron, beberapa foton hasil tumbukan akan mengalami pembelokan dari arah datang awal. Jika panjang gelombang hamburan sinar -X tidak berubah (foton sinar-X tidak kehilangan banyak energi) dinamakan hamburan elastik (hamburan Thompson) dan terjadi transfer momentun dalam proses hamburan. Sinar-X ini yang digunakan untuk pengukuran sebagai hamburan sinar-X yang membawa informasi distribusi elektron dalam material. Gelombang yang terdifraksikan dari atom-atom berbeda dapat saling mengganggu dan distribusi intensitas resultannya termodulasi kuat oleh interaksi ini. Syarat terjadinya difraksi harus memenuhi hukum Bragg yaitu : 2d sin θ = n λ. Jika atom-atom tersusun periodik dalam kristal, gelombang terdifraksi akan terdiri dari interferensi maksimun tajam (peak ) yang simetri, peak yang terjadi berhubungan dengan jarak antar atom, yang ditunjukan pada gambar 9.
Celah Lensa Lensa pemfokus
Celah Lensa Lensa pemfokus
Koil
D Sinyal
Lensa akhir Celah lensa akhir
Gambar 9 Proses terjadinya difraksi oleh kisi kristal
Sampel Holder
Gambar 8 Skema SEM
7
Identifikasi Medan Magnetik dengan Vibrating Sample Magnetometer (VSM) Alat ini merupakan salah satu jenis peralatan yang digunakan untuk mempelajari sifat magnetik bahan. Dengan alat ini akan dapat diperoleh informasi mengenai besaranbesaran sifat magnetik sebagai akibat perubahan medan magnet luar yang digambarkan dalam kurva histeresis, sifat magnetik bahan sebagai akibat perubahan suhu, dan sifat -sifat magnetik sebagai fungsi sudut pengukuran atau kondisi anisotropik bahan[6]. BAHAN DAN METODE Bahan dan Alat Semua bahan kimia digunakan sebagaimana yang diterima tanpa perlakuan khusus. Bahan yang digunakan adalah bahan magnetik berupa oksida Fe3O4 berukuran 1020 nm diperoleh dari Aldrich, polimer polivinil alkohol (PVA) dengan berat molekul 72,000 sebagai surfaktan dan polylaktat (PLA), berat molekul 39,000 dalam bentuk pelet. Pelarut yang digunakan adalah khloroform yang diperoleh dari Merck (Jerman). Air sebagai pelarut PVA digunakan aquades. Peralatan yang digunakan adalah ultrasonik probe (Sonicks dan Mat erial, INC, USA, Model VCX 750, Ti Horn, 20 kHz) dan mixer sebagai sintesa. Peralatan lain yang digunakan terdiri atas peralatan gelas, pengaduk. Karakterisasi XRD (X-Ray Difraction), SEM (Scanning Electron Microscopy) , VSM (Vibrating Sample Magnetometer) Metode Penelitian Preparasi dan Sintesa Sampel Dalam penelitian ini terdapat 3 proses dalam pembuatan magnetik nanopartikel. Pertama, proses wetting atau pembasahan partikel. Proses ini bertujuan agar partikel magnetik (serbuk Fe) terdispersi dalam larutan PLA. Artinya terjadi proses penyatuan antara serbuk Fe dan polimer PLA. Dalam proses ini dipersiapkan larutan PLA dalam kloroform dengan konsentrasi 10% w/w dan larutan PVA dalam aquades dengan konsentrasi 5% w/w sebagai larutan induk. Selanjutnya untuk mendapatkan larutan dengan konsentrasi tertentu dilakukan proses pengenceran. Proses wetting (pembasahan) ini dilakukan dengan mencampurkan 0.1 gram Fe3O 4 kedalam 5 ml PLA 10% w/w kemudian diaduk dengan variasi kecepatan dan waktu tertentu hingga hom ogen. Pada proses ini
dilakukan variasi kecepatan 1,5 V (2500 rpm); 3 V (4100 rpm); 4,5 V (6100rpm); dan 6 V (7000 rpm) dengan waktu selama 1 menit. Proses kedua adalah emulsifikasi, dengan menggunakan alat sonokimia. Proses ini bertujuan agar terjadi pendispersian larutan PLA dengan serbuk Fe3O 4 dengan terjadinya gelembung (kavitasi) pada larutan tersebut. Selain terjadi pendispersian, ada juga larutan PVA 5% w/w sebagai stabilizer dan disonifikasi selama 2 menit atau ditambahkan waktu 2 menit lagi hingga terbentuk emulsi. Proses sonifikasi adalah proses pembentukan gelembung kavitasi yang ditimbulkan dalam proses pengadukan dan distabilkan oleh surfaktan. Bentuk dan ukuran kavitasi akan sangat menentukan bentuk dan ukuran partikel magnetik terlapis polimer. Metode yang dipakai dalam emulsifikasi adalah metode mikroemulsi yang prinsipnya adalah menggunakan sistem emulsi air dalam minyak atau minyak dalam air yang dibuat stabil dengan surfaktan [15]. Pada proses terakhir adalah proses evaporasi (penguapan). Proses ini bertujuan untuk menguapkan kloroform dalam air. Emulsi yang terbentuk pada proses emulsifikasi tersebut dituangkan 300 ml air sambil diaduk dengan kecepatan 1000 rpm (4,5V) serlama 1 jam sehingga kloroform menguap dan terbentuk butiran yang tersebar dalam air. Pada penelitian ini dengan variasi kecepatan 2500-7000 rpm, jumlah kloroform 5ml, 10ml, 15ml, dan jumlah serbuk Fe3O4 yang digunakan sebanyak 0.2 gram dan 0.3 gram. Karakterisasi dengan Menggunakan X-Ray Difraction (XRD) Pola XRD partikel magnetik akan diperoleh dalam jangkauan 2? 10o sampai 90o menggunakan Shimadzu XRD 610, memproduksi radiasi CuKa dengan panjang gelombang 0.154 nm. Analisis difrraksi sinarX dengan tujuan melihat derajat kristalinitas dari kristal Fe3O 4 dan fase yang ada. Lebar garis angular difraksi pada setengah tinggi diatas background telah diukur dengan perbesaran optik dan diperlihatkan pada 2?. Preparasi sampel yang akan di XRD sebagai berikut: 1. Disiapkan sampel yang sudah dikeringkan ± 2 gram. 2. Kemudian sampel dimasukan kedalam holder yang berukuran 2 x 2 cm 2. 3. Holder berisi sampel dikait pada diffraktometer.
8
4.
5.
Pada komputer di set nama sampel, sudut awal, sudut akhir, dan kecepatan analisa. Setelah itu di run
Karakterisasi dengan SEM Pada pengukuran menggunakan SEM, sampel haruslah merupakan zat yang dapat menghantarkan arus listrik seperti halnya logam, karena partikel magnetik dan polimer PLA tidak dapat menghantarkan arus listrik maka sebelum dianalisis terlebih dahulu dilapisi logam. Logam emas lebih disukai karena emas merupakan logam inert dan bersifat konduktif. Cara Kerja : 1. 2. 3.
Penelusuran literatur dan penyusunan proposal
Larutan (F e3O 4 +PLA + Kloroform) ( Proses Wetting)
Emulsifikasi (sonikasi)
Sampel diletakan pada plat aluminium yang memiliki dua sisi. Kemudian dilapisi dengan lapisan emas setebal 48 nm. Sampel yang telah dilapisi diamati menggunakan SEM dengan tegangan 22 kV dan perbesaran 5.000 X.
Karakterisasi dengan VSM VSM (Vibrating Sample Magnetometer) adalah merupakan salah satu alat ukur magnetisasi yang bekerja berdasarkan metode induksi. Pada metode ini, cuplikan yang akan diukur magnetisasinya dipasang pada ujung bawah batang kaku yang bergetar secara vertikal dalam lingkungan medan magnet luar H. Jika cuplikan termagnetisasi, secara permanen ataupun secara respon dari adanya medan magnet luar, getaran ini akan mengakibatkan perubahan garis gaya magnetik. Perubahan ini akan menginduksikan atau menimbulkan suatu sinyal tegangan AC pada kumparan pengambil (pick-up coil atau sense coil) yang ditempatkan secara tepat dalam sistem medan magnet ini.
Larutan (PVA + Aquades) (50 ml)
Evaporasi selama 1 jam
Dicuci dengan aqauades 300ml ml Diendapkan 1 hari
Endapan ditiriskan
SEM
Didapatkan powder
XRD
VSM
Pengolahan dan analisis data
Penyusunan laporan
Gambar 10 Diagram alir penelitian
9
HASIL D AN PEMBAHASAN Sintesa Partikel Magnetik Terlapis Polilaktat (PLA) Telah dibuat sintesa partikel magnetik nanopartikel yang telah dilapisi polimer polilaktat. Variasi yang digunakan dalam proses pembasahan partikel magnetik (Wetting) adalah pada kecepatan 2500 rpm (1.5 V), 4100 rpm (3 V), 6100 rpm (4.5 V) dan 7000 rpm (6 V). Proses pembasahan partikel pada kecepatan 2500 rpm sampai 7000 rpm dilakukan agar partikel magnetik terdispersi didalam polimer dengan merata, tetapi pada proses lebih dari 7000 rpm maka pengadukan tidak akan optimal karena sampel akan terpental keluar dan menyebabkan gelas ukur pecah. Ini dilakukan pada percobaan yang menyebabkan pecahnya gelas ukur pada kecepatan lebih dari 7000 rpm, dan sistem pengaduk yang baik adalah pada mixer dengan kecepatan tinggi sehingga hasil pendispersian partikel magnetik dalam PLA menjadi lebih merata dan tercampur dengan baik. Variasi penambahan konsentrasi khoroform 5 ml, 10ml dan 15 ml dilakukan untuk penambahan konsentrasi polimer polilaktat (PLA) pada proses pembasahan partikel. Proses ini dilakukan agar partikel magnetik lebih terlapisi dengan baik dengan polimer polilaktat. Ini terlihat dari hasil SEM dimana penambahan khloroform 15 ml partikel magnetik terlapis dengan baik. Sedangkan pada variasi penambahan partikel magnetik Fe3O4 0.2 gram dan 0.3 gram dilakukan agar partikel magnetik yang terperangkap (loading factor) dalam mikrosfer lebih banyak. Dilakukan hanya sampai 0.3 gram Fe3O4 karena variasi penambahan partikel magnetik optimal pada bat as 0.3 gram. Analisa Fasa Magnetik Nanopartikel Menggunakan X-Ray Difraction (XRD) Pada pola XRD dapat dilihat terbentuknya kristal pada sudut 2? antara 15° sampai 40° pada variasi kecepatan pada proses pembasahan partikel dari 2500 rpm sampai dengan 7000 rpm. Pada gambar kristal yang terbentuk merupakan gabungan dari serbuk Fe3O 4 dan polimer polilaktat. Pada polimer polilaktat, puncak difraksi terbentuk pada 16.49° dan 19.04° sedangkan pada serbuk Fe3O4 terbentuk puncak difraksi pada dan 36.82o.
Pada variasi penambahan konsentrasi kloroform 5 ml terdapat puncak difraksi pada 36.63o dan puncak difraksi pada kloroform 10 ml yaitu pada 36.61o untuk serbuk Fe3O4. Pada khloroform 15 ml terdapat gabungan antara pola XRD PLA dan partikel magnetik. Telah didapatkan puncak difraksi pada PLA pada 19o dan puncak difraksi partikel Fe3O4 pada 36o. Sedangkan pada partikel magnetik 0.2 g didapatkan peak PLA pada 16o dan partikel magnetik pada 36o. Pada variasi 0.3 g lebih banyak puncak difraksi PLA yang muncul berkisar 17o-19o dan puncak difraksi partikel Fe3O4 pada 36o . Puncak difraksi pada selang lebih dari 40 o bukan merupakan puncak difraksi dari polimer dan partikel magnetik. Perubahan intensitas untuk kristal diimbangi dengan perubahan intensitas amorf, sehingga tidak berpengaruh pada perhitungan derajat kristalinitas. Pada Gambar terlihat kehadiran puncak-puncak Fe3O 4 dengan struktur BCC. Terdeteksinya puncak-puncak difraksi Fe3O4 pada pola XRD menunjukkan keberadaan partikel Fe3O 4 dalam sistem koloid Fe3O4 /PLA. Kehadiran PLA hanya memberikan hamburan latar belakang karena puncak difraksi bahan ini ada pada sudut < 20°. Pada hasil XRD dapat dianalisa bahwa pada kecepatan wetting 6100 rpm (4.5 V), penambahan khloroform 10 ml dan 0.3 gram Fe3O4 terdapat faktor pengisian magnetik yang lebih besar. Dengan kata lain puncak difraksi yang lebih tinggi pada parameter diatas menunjukkan faktor pengisian (loading factor) serbuk Fe3O 4 dalam mikrosfer tersebut. Dari peak polimer PLA hanya mengalami perubahan intensitas. Pergeseran peak pada PLA tidak berbeda jauh dan pada peak F e3O 4 tidak mengalami pergeseran. i n t e n s i t y
600
311
500 400 300
220
200
440 400 511
Series1
100 0 0
20
40
60
80
-100
2 Theta
Gambar 11 Pola XRD Fe3O 4
10
800
600
700
Intensitas
Intensitas
600 500 400
PLA
500
19.275
400
Fe 3O4
300 200
300
100
200
0 0
100
10
20
30
40
50
60
70
80
90
2 Theta
0 0
5
10
15
20
25
30
35
2 theta
Gambar 12 Pola XRD PVA (Polivinil Alkohol)
Gambar 16 Pola XRD pada kecepatan Wetting 6100 rpm 600
800
Intensitas
600 Intensitas
PLA
500
16.492
700
500
400
Fe 3O 4
300 200 100
400 300
0
19.04
0
10
20
30
200
40
50
60
70
80
90
2 Theta
100 0 0
5
10
15
20
25
30
35
Gambar 17 Pola XRD pada kecepatan Wetting 7000 rpm
2 theta
600
intensitas
Gambar 13 Pola XRD PLA (Polilaktat)
PLA
500 400
Fe3O 4
300 200
600 500 400 300 200 100 0
PLA Fe 3O4
0
100
10
30
40
50
60
70
80
90
2 Theta
0 0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
2 Theta
Gambar 14 Pola XRD pada kecepatan Wetting 2500 rpm
Gambar 18 Pola XRD pada penambahan khloroform 5 ml
Intensitas
PLA
600 500 Intensitas
20
400
Fe 3O4
300 200 100
PLA
600 500 400 300 200 100 0
Fe 3O 4
0
0 0
10
20
30 40 50
60
70 80
90
10 20 30 40 50 60 70 80 90 2 Theta
2 Theta
Gambar 15 Pola XRD pada kecepatan Wetting 4100 rpm
Gambar 19 Pola XRD pada penambahan khloroform 10 ml
11
Intensitas
600 500 400 300 200 100 0
PLA Fe3O4
0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
2 Theta
Gambar 20 Pola XRD pada penambahan khloroform 15 ml
600 intensitas
500 400
PLA Fe 3O 4
300 200 100 0
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 2 Theta
intensitas
Gambar 21 Pola XRD pada variasi partikel Fe 3O4 0.2 gram
PLA
600 500 400 300 200 100 0
Fe3O4
0
10 20 30 40
50 60 70 80 90
2 Theta
Gambar 22 Pola XRD pada variasi partikel Fe 3O4 0.3 gram
Mikrostruktur Fasa dengan SEM Hasil analisa SEM untuk melihat morfologi partikel magnetik Fe3O4 dengan polimer PLA dapat dilihat pada gambar 23 sampai 25. Partikel magnetik Fe3O4 yang digunakan dalam penelitian ini berukuran cukup kecil yait u 10-20 nm. Kondisi penggumpalan partikel magnetik Fe3O4 yang dilihat dari foto SEM dengan perbesaran 5000 X, cenderung berkumpul membentuk gumpalan. Hal ini menyebabkan ukuran yang kecil saja belum cukup untuk menstabilkan Fe3O 4 dalam air. Untuk mencegah penggumpalan tersebut perlu dibuat nanopartikel terlapis bahan organik, sehingga interaksi antar partikel tidak terjadi dan partikel diharapkan terdispersi dalam air. Pembuatan mikrosfer dengan metode mikroemulsi atau juga disebut dengan metode penguapan pelarut dalam air terdiri atas tahapan emulsifikasi dan evaporasi. Kondisi proses pembuatan seperti konsentrasi polimer, perbandingan khloroform/air, waktu dan kecepatan pengadukan serta jumlah partikel magnetik Fe3O4 sangat berpengaruh terhadap bentuk dan ukuran hasil akhirnya. Proses pembuatan yang paling berpengaruh terhadap ukuran mikrosfer adalah proses emulsifikasi,dan pemanfaatan ultrasonik pada proses emulsifikasi dapat menghasilkan mikrosfer dengan ukuran nanometer. Ukuran rata-rata mikrosfer dengan pengaduk biasa adalah 20µm sedangkan yang dibuat dengan ultrasonik adalah 1µm. Dari hasil ini diperoleh bahwa mikrosfer yang dibuat dengan ultrasonik pada proses emulsifikasi memiliki ukuran yang lebih kecil dan lebih seragam dibandingkan dengan menggunakan pengaduk biasa. Pada ukuran partikel dengan variasi kecepatan didapatkan hasil yang baik pada kecepatan 6100 rpm dengan bentuk yang homogen. Ukuran pada butir dapat dilihat pada tabel 1 dan pada 6100 rpm lebih kecil lagi sekitar 0.5 µm. Pada variasi penambahan khloroform, ukuran partikel mencapai 0.9-1 µm dan bentuk yang didapatkan lebih homogen seiring dengan banyaknya jumlah khloroform yang diberikan. Ukuran paling bagus didapatkan pada penambahan khloroform 10 ml dan 15 ml yang bentuknya lebih homogen. Sedangkan pada variasi jumlah partikel magnetik ukuran partikel mencapai 0.6 µm dengan hasil yang lebih homogen pada 0.3 g partikel Fe. Pada partikel Fe 0.2 g didapatkan hasil yang kurang homogen dan bentuknya tersusun secara menyebar dengan ukuran lebih dari 1µm. Setelah dilakukan pengukuran pada foto SEM
12
didapatkan (tabel 1) data pada beberapa parameter dan ukuran mikrosfer. Proses pembentukan gelembung kavitasi yang semakin kecil selain diakibatkan oleh kavitasi juga disebabkan oleh proses emulsifikasi yang berjalan efektif. Hal tersebut terjadi dikarenakan perbedaan gradien temperatur dan tekanan yang besar antara didalam dan diluar gelembung. Hal tersebut berimbas pada pergerakan molekul yang besar yang meyebabkan pencampuran antara dua zat menjadi berjalan efektif. Faktor viskositas (kekentalan) dalam proses emulsifikasi berpengaruh dalam hasil SEM. Semakin turunnya viskositas cairan maka semakin tinggi sifat magnetiknya, dan semakin turunnya viskositas cairan maka hasil yang didapatkan pada SEM semakin homogen. Hal tersebut dikarenakan pendispersian partikel magnetik terjadi secara efektif. Karena semakin banyaknya khloroform yang terdapat dalam larutan akan mengakibatkan larutan menjadi lebih encer. Hal ini mengakibatkan pendispersian Fe3O4 menjadi lebih merata dalam magnetik terlapis polimer PLA. Penambahan khloroform pada proses wetting ini merubah viskositas dan pembentukan ukuran gelombang kavitasinya. Dari tabel didapatkan ukuran optimal pada 10 ml khloroform dan membesar lagi secara perlahan pada 15 ml penambahan khloroform. Pada 0.3 gram partikel Fe3O 4 lebih homogen karena karena pendispersian antara partikel Fe3O4 dengan PLA menjadi lebih merata dan partikel Fe3O4 lebih banyak yang terlapisi PLA dibandingkan pada 0.2 gram partikel Fe3O4. Pada penelitian ini hanya sampai penambahan partikel magnetik 0.3 gram karena perbandingan partikel magnetik dan PLA optimal pada 0.3 gram, sedangkan pada lebih dari 0.3 gram FeO 4 terdapat banyak endapan partikel magnetik yang tidak terlapisi PLA.
a
b
c
d
Gambar
23 SEM Magnetik Nanopartikel dengan variasi kecepatan (a)2500 rpm, (b)4100 rpm, (c)6100 rpm dan (d)7000 rpm.
13
a
\\
b
Gambar
c
Gambar 24 SEM Magnetik Nanopartikel dengan variasi penambahan khloroform (a) 5ml, (b) 10 ml dan (c) 15 ml
b
25
SEM Magnetik Nanopartikel dengan penambahan Fe3O 4 (a) 0.2 g dan (b) 0.3 g
Tabel 1 Ukuran mikrosfer pada variasi beberapa parameter. Ukuran Skala Parameter mikrosf Parameter er Kecepatan 2500 rpm 1.60 µm 4100 rpm 1.20 µm 6100 rpm 0.50 µm 7000 rpm 0.73 µm Perbandinga 5 ml 0.98 µm n khloroform 10 ml 0.95 µm 15 ml 1.04 µm Jumlah 0.2 gram 1.60 µm partikel magnetik 0.3 gram 0.80 µm
a
14
8.00E+00 6.00E+00 4.00E+00 M (emu/gr)
Identifikasi Kurva Histerisis dengan VSM Keberadaan Fe3O4 dalam sistem koloid selain dari profile XRD juga dipastikan dalam kurva VSM. Kurva histerisis dari serbuk Fe3O4 awal diperlihatkan pada gambar 14. Kurva menunjukkan terbentuknya struktur superparamagnetik dengan nilai saturasi magnetisasi sebesar 4,75 emu/gram pada kecepatan aduk 2500 rpm dengan medan koersiv 0,0237 Tesla. Pada kecepatan 4100 rpm kurva menunjukkan nilai saturasi magnetisasi sebesar 1,67 emu/gram dan medan koersivnya sebesar 0,0251 Tesla, sedangkan pada kecepatan 6100 rpm nilai saturasi magnetisasi sebesar 7,27 emu/gram dengan medan koersivnya bernilai 0,0298 Tesla. Untuk kecepatan aduk 7000 rpm nilai saturasi magnetisasi sebesar 3,55 emu/gram dengan besar medan koersiv sebesar 0.02 Tesla. Dari variasi kecepatan aduk dalam proses w etting menunjukkan bahwa hasil VSM ini sesuai dengan karakterisasi XRD dengan nilai saturasi magnetisasi terbesar pada kecepatan aduk 6100 rpm. Pada variasi penambahan jumlah khloroform 5 ml saturasi magnetisasi bernilai 0,914 emu/gram dengan medan koersiv sebesar 0,0131 Tesla. Variasi penambahan jumlah khloroform 10 ml menunjukkan nilai saturasi magnetisasi sebesar 2,01 emu/gram dan medan koersiv bernilai 0,0114 Tesla. Sedangkan pada penambahan khloroform 15 ml menunjukkan saturasi magnetisasi sebesar 1,77 emu/gram dengan medan koersiv bernilai 0,0222 Tesla. Pada variasi jumlah partikel magnetik Fe3O4, besar 0,2 partikel magnetik menunjukkan 2,62 emu/gram dengan medan koersiv bernilai 0,0147 Tesla sedangkan pada jumlah 0,3 partikel magnetik Fe3O4 menunjukkan besar saturasi magnetisasi bernilai 3,66 emu/gram dan medan koersivnya bernilai 0,0177 Tesla. Hasil ini menunjukkan teori yang tepat karena semakin banyak partikel magnetik maka magnetisasi saturasinya semakin besar. Untuk serbuk awal, harga ini lebih rendah dari nilai maksimal untuk serbuk murni, yaitu 92 emu/gram. Berdasarkan referensi [18] kondisi ini disebabkan oleh hadirnya fasa kedua a -Fe 2O 3 dengan konsentrasi yang cukup tinggi yaitu sekitar 9%. Untuk serbuk yang terlapisi PLA, bila mengacu pada nilai saturasi serbuk awal dan
asumsi perbandingan komposisi, maka harga magnetisasi yang diperoleh juga lebih rendah dari yang diharapkan. B erdasarkan perbandingan variasi kecepatan didapatkan bahwa kecepatan 6100 rpm (4.5 V) lebih banyak loading factor atau faktor pengisian magnetik dibandingkan variasi kecepatan lainnya. Sedangkan pada kecepatan 4100 rpm (3V) didapatkan loading factor yang paling sedikit. Dari penelitian dengan variasi kecepatan ini didapatkan kecepatan 6100 rpm nilai saturasi magnetisasi yang dihasilkan paling besar, sedangkan pada 7000 rpm (6V) loading factornya berkurang lagi. Dari hasil variasi kecepatan, didapatkan keanehan grafik kurva histerisis, dimana menurut hasil XRD bahwa semakin bertambahnya kecepatan maka hasil loading factor bertambah tetapi pada kurva histerisis pada 4100 rpm dihasilkan dengan loading factor yang paling sedikit. Pada perbandingan penambahan jumlah khloroform, didapatkan hasil yang paling besar loading factornya pada penambahan khloroform 10 ml, dan paling sedikit loading factornya pada 5 ml. Hasil ini menunjukkan bahwa banyaknya khloroform mempengaruhi besarnya saturasi magnetik pada penelitian ini. Perbandingan jumlah partikel Fe3O4 menunjukkan bahwa semakin banyak jumlah Fe3O4 jelas mempengaruhi loading factor pada kurva histerisis. Semakin banyak partikel magnetik ini pada 0.3 gram didapatkan hasil loading factor yang paling besar. Pada kurva histerisis didapatkan variasi yang paling baik pada ketiga variasi tersebut adalah pada kecepatan 6100 rpm (4.5 V), dengan 10 ml penambahan khloroform dan dengan 0.3 gram partikel magnetik. Hasil ini menunjukkan peluang pemanfaatan magnetik Fe3O4 terlapisi polimer biodegradabel dalam biomedikal seperti untuk bahan kontras MRI dan lain-lain.
2.00E+00 0.00E+00 -1.50E+00 -1.00E+00 -5.00E-01 0.00E+00 5.00E-01 1.00E+00 1.50E+00 -2.00E+00 4.5 V -4.00E+00 1.5 V -6.00E+00
3V
-8.00E+00
6V
H (T)
Gam bar 26 Kurva histerisis variasi kecepatan wetting 2500 rpm (1.5V), 4100 rpm (3V), 6100 rpm (4.5V) dan 7000 rpm (6V).
15
SIMPULAN
5.00E+00
4.00E+00
3.00E+00
2.00E+00
M (emu/gr)
1.00E+00
0.00E+00 -1.50E+00
-1.00E+00
-5.00E-01
0.00E+00
5.00E-01
1.00E+00
1.50E+00
-1.00E+00
-2.00E+00
-3.00E+00
0.1 gr 0.2 gr 0.3 gr
-4.00E+00
-5.00E+00 H (T)
Gambar 27 Kurva histerisis variasi jumlah Fe3O4 0.1 gram, 0.2 gram dan 0.3 gram. 2.50E+00
2.00E+00
1.50E+00
M (emu/gr)
1.00E+00
5.00E-01
0 ml 5ml 10 ml
0.00E+00 -1.50E+00
-1.00E+00
-5.00E-01
0.00E+00
15 ml 5.00E-01
1.00E+00
1.50E+00
-5.00E-01
-1.00E+00
-1.50E+00
-2.00E+00 H (T)
Gambar
28 Kurva histerisis variasi penambahan jumlah khloroform 0 ml sampai 15 ml.
Nanopartikel magnetik Fe3O4 dapat dilapisi dengan polimer biodegradable PLA menggunakan alat ultrasonik. Bentuk dan ukuran kavitasi akan sangat menentukan bentuk dan ukuran partikel magnetik terlapis polimer. Serbuk magnetik biodegradabel yang dihasilkan dalam penelitian ini berukuran kurang dari 1 µm atau berskala nanometer dan dapat terdispersi membentuk sistem koloid yang stabil. Keberadaan Fe3O 4 dalam sistem koloid dapat dipastikan dari profil XRD maupun kurva VSM. Nilai optimal pada puncak XRD didapatkan pada sampel 6100 rpm, 10 ml khloroform dan 0,3 jumlah partikel magnetik Fe3O4. Dari peak polimer PLA hanya mengalami perubahan intensitas. Pergeseran peak pada PLA tidak berbeda jauh dan pada peak Fe3O 4 tidak mengalami pergeseran. Nilai magnetisasi saturasi Fe3O 4 maksimum pada proses kecepatan aduk terbesar pada 6100 rpm dengan nilai 7,27 emu/gram dan pada 10 ml khloroform sebesar 2,01 emu/gram serta pada 0,3 partikel magnetik Fe3O4. Dengan kata lain nilai dari profil XRD sebanding dengan profil VSM. Hasil ini menunjukkan peluang pemanfaatan magnetik Fe3O4 terlapisi polimer biodegradabel dalam bidang biomedikal seperti untuk bahan kontras MRI, drug delivery system dan lainlain. SARAN
Tabel 2 Nilai magnetisasi saturasi (Ms) dan medan koersiv (Hc) pada beberapa parameter. Ms Hc Parameter (emu/gram) (T) Kecepatan 2500 rpm 4.75 0.0237 Kecepatan 4100 rpm 1.67 0.0251 Kecepatan 6100 rpm 7.27 0.0298 Kecepatan 7000 rpm 3.55 0.02 Khloroform 5 ml 0.91 0.0131 Khloroform 10 ml 2.01 0.0114 Khloroform 15 ml 1.77 0.0222 Fe 3O4 0.2 gram 2.62 0.0147 Fe3O4 0.3 gram 3.66 0.0177
Untuk penelitian lebih lanjut dapat divariasikan kecepatan aduk dalam proses wetting lebih optimal lagi agar ukuran yang didapatkan semakin kecil dan bentuk yang didapatkan menjadi sehomogen mungkin. Analisa XRD dan VSM lebih mendalam juga perlu dilakukan agar dapat diperoleh informasi yang lebih lengkap. Karakterisasi lebih lengkap dan aplikasi dalam biomedis diharapkan dapat menjadikan peluang pemanfaatan partikel magnetik submikron/nanopartikel ini untuk bidang biomedikal. Dalam penelitian ini hanya dilakukan dalam satu tahap penelitian sehingga banyak variasi yang dilakukan. Diharapkan penelitian selanjutnya memakai hasil yang optimum dari yang sudah dilakukan dari penelitian ini.
16
DAFTAR PUSTAKA
biodegradabel sonokomia
PLA
dengan
metoda
[1] Jiles D 1991 Introduction to Magnetism and Magnetic Materials (London : Chapman and Hall) [2] Morrish A H 2001 The Physical Principles of Magnetism (Newyork: IEEE Press). [3] Jain RA.2000. The manucfacturing techniques of various drug loaded biodegradabel poly(lactide-coglycolide)(PLGA) devices.Biomaterials 21:2475-2490 [4] Tipler P A, 1990, Fisika Untuk Sains, Jakarta Erlangga [5] P.K.Gupta, C.T.Hung, F.C.Lam, D.G.Perrier, International Journal of Pharmaceutics 1988,43,167 [6] Mujamilah, Ridwan, M.Refai Muslih, SetyoPurwanto, M.I.Maya Febri,Yohannes, A.M, Eddy Santoso, Herry Mugihardjo .2000. Vibrating Sample Magnetometer (VSM) tipe Oxford VSM1. 2. H. Prosiding Seminar Nasional Bahan Magnet 1 2000. [7] www.magnetic domains-universityof birmingham.com [8] Konecracka M. Kopcansky P. Timco M, 1999 Immobilation of proteins and enzimes to fine magnetic particles J. Mol.Catalysis B. Enzimatis [9] Pardoe H, Chua-anusorn W,St Pierre T G and Dobson J 2001. Structural and magnetic properties of nanoscale iron oxide particles synthesized in the presence of dextarn or polyvinil alcohol J Magn.Mater 225 41 -6 [10] D.K.Kim, Y.Zhang, J.Kehr, T.Klason, B.Bjelke, M.Muhammed, Journal of Magnetism and Magnetic Materials 2001,225,256 [11] Sudaryanto. 2003. Pembuatan Mikrosphere Berbasis Polimer Biodegradabel Polilaktat.Simposiium Nasional Polimer IV.2003.181-187. [12] Lim Chang Mou. 2002. Sythesis and characterisation of Poly (Lactid Acid) Micro/Nanospheres for Potential Drug Delivery. [13] Alger MSM.1989. Polymer Science Dictionary.London:Elsevier Aplplied Science. [14] A.Ibrahim, P.Couvreuur, M.Roland, P.Speiser, Journal of Pharmaceutics and Pharmacology 1982,35,59 . [15] Sudaryanto et al. 2005. Pembuatan nanopartikel magnetik terlapis
17
LAMPIRAN
18
Lampiran 1. Gambar alat XRD
Lampiran 2. Gambar Alat SEM
19
Lampiran 3. Gambar Alat VSM
Lampiran 4 Data JCPDS Fe3O4
Lampiran 5 Gambar Alat Ultrasonik
Probe
20
Lampiran 6 Kurva histerisis kecepatan wetting 2500 rpm. 6.00E+00 4.00E+00
M
2.00E+00 0.00E+00 -1.50E+00 -1.00E+00 -5.00E-01 0.00E+00 5.00E-01 1.00E+00 1.50E+00 -2.00E+00 -4.00E+00 -6.00E+00 H
Lampiran 7 Kurva histerisis kecepatan wetting 4100 rpm.
2.00E+00
M
1.00E+00 0.00E+00 -1.50E+0 -1.00E+0 -5.00E-01 0.00E+00 5.00E-01 1.00E+00 1.50E+00 -1.00E+00 0 0 -2.00E+00 H
Lampiran 8 Kurva histerisis kecepatan wetting 6100 rpm.
8.00E+00 6.00E+00 4.00E+00 2.00E+00 -1.50E+ -1.00E+ 00 00
0.00E+00 -5.00E0.00E+0 5.00E-2.00E+00 01 0 01 -4.00E+00
1.00E+0 1.50E+0 0 0
-6.00E+00 -8.00E+00
21
Lampiran 9 Kurva histerisis kecepatan wetting 7000 rpm.
4.00E+00 3.00E+00 2.00E+00
M
1.00E+00 0.00E+00 -1.50E+00 -1.00E+00 -5.00E-01 0.00E+00 5.00E-01 1.00E+00 1.50E+00 -1.00E+00 -2.00E+00 -3.00E+00 -4.00E+00 H
Lampiran 10 Kurva histerisis perbandingan khloroform 5 ml.
1.50E+00 1.00E+00 M
5.00E-01 0.00E+00 -1.50E -1.00E -5.00E0.00E+ 5.00E- 1.00E+ 1.50E+ -5.00E-01 +00 +00 01 00 01 00 00 -1.00E+00 H
Lampiran 11 Kurva histerisis perbandingan khloroform 10 ml.
3.00E+00 2.00E+00 M
1.00E+00 0.00E+00 -1.50E -1.00E -1.00E+00 -5.00E- 0.00E+ 5.00E- 1.00E+ 1.50E+ +00 +00 01 00 01 00 00 -2.00E+00 H
22
Lampiran 12 Kurva histerisis perbandingan khloroform 15 ml.
2.00E+00
M
1.00E+00 0.00E+00 -1.50E -1.00E -5.00E- 0.00E+ 5.00E- 1.00E+ 1.50E+ -1.00E+00 +00 +00 01 00 01 00 00 -2.00E+00 H
Lampiran 13 Kurva histerisis penambahan Fe3O4 0.2 gram.
3.00E+00 2.00E+00 M
1.00E+00 0.00E+00 -1.50E -1.00E -1.00E+00 -5.00E- 0.00E+ 5.00E- 1.00E+ 1.50E+ +00 +00 -2.00E+00 01 00 01 00 00 -3.00E+00 H
M
Lampiran 14 Kurva histerisis penambahan Fe3O4 0.3 gram.
5.00E+00 4.00E+00 3.00E+00 2.00E+00 1.00E+00 0.00E+00 -1.50E -1.00E -1.00E+00 -5.00E- 0.00E+ 5.00E- 1.00E+ 1.50E+ +00 +00 -2.00E+00 01 00 01 00 00 -3.00E+00 -4.00E+00 -5.00E+00 H
23
