Prosiding Pertemuan JCln Presentasi Il,niah PPNY-B../]:,/N. rog}'ukarlcJ 13-15 April 1996
2[9
/luku II
REAKTIVITAS PADUAN U-25%at. DAN U-5,7%at.Al TERHADAP HIDROGEN Supardjo, PEBN- B..fT AN.
Yamamoto
Ka~va.l'an PII.l"pitek. Serpon.~ Tan.~eran.fl, 153 In
T., Yamawaki.
M
FakultasTeknik.UniversitasTokyo.Jepang
ABSTRAK REAKTIVITAS PADUA,V U-25%at. DAN U-5,7%at.AI TERHADAP HIDROGEN. .Penelitian sifat absorpsi-desorpsihidrogen terhadappaduan U-25%at.Sidan U-5.7%a/.AI telah di/akukanda/am rangka pengembanganmaterial penyimpangansementarahidrogendan isotopnya.Datapercobaanmenunjukknn bahwapaduan U-5,7%at.A/ mirip dengan kapasitas seraphidrogen sebesar2.9 atom/,I-f.ter.apitekanan dekomposisinya sedikitmenurun.sedangkapasitasseraphidrogenpada U-25%at.Si hanya0,037 atoln/NI. walaupundi da/ampaduannyaterdapatfase U. Dari keduapaduan tersebutternyar.aV-5,i%at.AI /ebih . reak/if don memungkinkandipromosikansebagaimaterialpenyimpanganhidrogenpada V-25~",at.Si.
ABSTRACT THE REACTlnTY OF L"-25%at. Si AND V-5. i%at. .-Il ALLOYS JVITH HYDROG£;V. The tt.T.Derimentof hidrogen absorption-desorption properties of V-25%al. Si and V-5.7%al. Al alloys }vas tried 10 develop of materials for tenlporar;' storage ofh.vdrogen and isotops purpose. The e.-cperimenldata are sho}v ahat U5.7%at..-If alloy are simillary of pure //ranium properlies }vith tlte absorp hydrogen capacit:" abo//l 2.9 alom/.,,-!.and decomposition pressure are liess clecreaseswhile th.. absorp hydrogen capacity ~,' L"-25%at.Si o/uy about O.OJ":'cuoI/L'.\I. althrough ill the alloys coment I,'ith //ranium phase. From both ()fci/~vs. the U5. i%at. ,./1 more reaclive and possible to promote as temporary storage ofhidrogen thaJf V-25~,a.{. Si.
PENDAHULUAN H
idrOgen
adalah
me:upakan
bahan
bakar
serbaguna, dapat dlbuat dengan mengkonversi kedalam bentuk energi, sehingga dikatakan bahwa menyimpan hidrogen adalah menyimpan energi. Mengingat hat tersebut, sistem penyimpanan hidrogen yang murah clan aman menjadi topik renting berkaitan dengan ekonomi
Pemi!ihan jenis material penyimpan harus memiliki kapasitas serap hidrogen besar clan dekomposisi
rendah. Hal ini diperlukan
untuk meningkatkan efisiensi penggunaan materia! clan keselamatan selama proses clan perlakuannya. lJntuk keperluan tersebut n:lmpaknya logam hidrida, terutama uranium hidrida ban yak dikcmbangkan
karena
disyaratkan(2).
ISSN 0216-3128
menjadi
400"C3).
logam
U
dan
h.jdrogen
Menggunakan
memiliki
kriteria
sesuai yang
logan1
pacta suhu
U
sebagai
penyimpan, kapasitas serap hidrogen dapat mencapai hingga H/U=3. Kapasitas scrap logam U tcrhadap hidrogen ini cukup tiggi pada tekanan dan suhu absorpsi-desorpsi
energi dimasa depan(l)
tekanan
Uranium hidrida memiliki tekanan disosiasi menengah, dapat dihasilkan dengan mereaksikan langsung antara logam U dan hidrogen pada suhu antara IOO-250°C, serta mudah terdekomposisi
yang
cukup
rendah,
tetapi UH3 yang dihasilkan berbentuk serbuk halus yang sangat reaktif terhadap oksigen pada kenaikan suhu pemanasan. Selain itu sjstem mudah terkontaminasi, sehingga penyimpangan hidrogen di dalam U mumi cukup berbahaya dan kesulitan transportasinya('\). Untuk memperbaiki kekurangan tersebut maka penelitian paduan U menjadi hal yang sangat menarik untuk dikembangkan. Pactapenelitian ini
Supardjo, dkk
dilakukan karakterisasi reaktivitas hidrogen tcrhadap paduan U-250/0at.Si dan U-5,7%at.AI. dengan lingkup percobaan meliputi, pembuatan ingot, anil, uji metalografi, dan absorbsi-desorbsi terhadap hidrogen.
HASIL DAN PEMBAHASAN
TATA KERJA Bahan baku pacta penelitian ini digunakan logam V alam (99,0%), Si(99,9%), dan Al
(99,9%). Paduan V-5,7%at.AI dan V-25%at.Si dibuat dengan peleburan di dalam tungku busur listrik. Peleburan paduan masing-masing dilakukan tiga kali pengulangan di dalam media gas argon bertekanan 5 x 104 Pa. Setiap selesai peleburan, ingot didinginkan, kemudian dibalik dan dilanjutkan peleburan lagi. Ingot hasil peleburan di anil 'masing-masing pada suhu 1000l)Cselama 24 jam dan 800°C selama 72 jam. Fasa yang terdapat di dalam ingot hasil peleburan atau anil diuji dengan Difraksi Sinar~X, mikroskop optik, dan elektron probe X-Ray micro analysis (XMA).
Gambar I. Skema A/at u/ltuk trlenzpe/ajariSistem Paduan Uraniuln-Hidrogen Pengujian
sifat apsorbsi-desorbsi
paduan dengan
hidrogen menggunakan rangkaian alat sepenj Gambar t. Tekanan hidrogen diukur pada daerah antara to s.d 105 Pa. Langkah pertama, paduan di degasing pada suhu 700°C beberapa jam sampai tekanan I x 106 Pa, kcmudian dialiri hidrogen bertekanan 105pa. dari reservoir bervolume 1024 cm3. Pada suhu 600°C paduan mulai mengabsorbsi hidrogen dan periahan-lahan suhu diturunkan
Supardjo, dkk
sampai suhu kamar hingga absorbsi hidrogen sclesai. Selanjutnya ingot dipanaskan kembali hingga desorbsi hidrogen selesai dan hidrogen yang terserap di dalam padauan dihitung.
Pengulangan peleburan di dalam pembuatan paduan dimaksudkan agar dihasilkan ingot yang homogen. Ingot hasil peleburan berbentuk keping berdiameter 5 mm dan tebal 0,5 mm. Struktunnikro ingot U-25%at.Si diamati dengan mikroskop optik diperoleh seperti ditunjukkan Gambar 2. Oendrit yang terbentuk adalah rase U3Si2. sedang US$dan sejumlah kecil U3Si berada dibatas butir. Secara teoritik komposisi paduan U~ 25%at.Si hasil pelebur;tn terdiri atas U3Si2 = 52,05% clan US$ = 47,95%, sedang rase U3Si kemungkinan terdapat di dalamnya dalam jumlah kecil.
walaupun
Paduan U-5,7%at.Al tidak dilakukan pengujian, namun dengan mengacu diagram rase V-AI, komposisi ingot hasil peleburan kemungkinan terdiri atasa + Al2
Gambar2. Strukturmikro Ingot U-25%at.Si
Hasil uji Difraksi Sinar-X terhadap ingot U-2S%at.Si setelah di anil pada suhu 800°C, selama 72 jam) ditunjukkan pada Gambar 3. Dengan menggunakan tabel "Joint Commitee on Powder Diffraction Standard" (JPDS) dapat diperkirakan bnhwa puncak (peak) yang terjadi adalah merupakan puncak senyawa U3Si, a-V dan kemungkinan UOz. lni menunjukkan bahwa
ISSN0216-3128
semua rase U3Si2 bereaksi dengan Uss membentuk U3Si, sedangkan terbentuknya UO2 kemungkinan berasal dari kelebihan a-V yang bereaksi dengan
oksigen. Data uji Difraksi
Sinar-X terhadap ingot U-
5,7%at.Al setelah di anil pada suhu IOOO°C selama 24 jam ditunjukkan pada Gambar 4. 1
II -2~ , --to Sf
A".l
~ ~ SO .G
.
., n
--~J~oi.Jjl1-1L:--liL
dan UJSi) dan dua rase lainnya tidak mengandung Si. Satu daTi dua rase terakhir yang tergelap kemungkinan adalah UHJ atau U02 dan lainnya adalah uranium. Phenomena ini kemungkinan sebagian besar UJSi menghalangi difusi hidrogen di dalam rase U dan juga melindungi rase U berekspansi pada hidrogen. Kemungkinan lain U di dalam paduan mempunyai aktivitas rendah mengabsorbsi hidrogen pada kondisi ini.
SOOOC~ 7~ jan. .0(.-
V
x
002 U3S1.
.
_.ljjJro-
SUDUT ])11'11111:$129/d.rajat
Gambar3. Data Difraksi Sinar-"yPaduan U-25%at.Si, setelahdianil pada suhu 80o"C, 72jam.
W&owa,.,ioi
~ SI:W~. k
III-'ll
Gambar5. Paduan U-25%at.Si Diuji denganXMA. Paduan iJ-5,7%at.AI setelah proses absorbsi hidrogen teramati adanya dua fase seperti ditunjukkan pada Gambar 6. mengacu diagram fast V-AI, butiran hitam kemungkinan adalh rase VAl2, Data uji Difraksi Sinar-X, temyata puncakpuncak ini juga lemah untuk memperkuat identifikasinya. Paduan ini mengabsorbsi hidrogen sampai x ==2,9 atom/M di dalam UAlo.06Hx,
Gombar 4. Data
Difraksi Sinar-X Paduan US,7%at.Al, sete/all di anil pada suhu IOOO"C,selama 24 jam
clan dekomposisi isotermal (variasi suhu) ditunjukkan pada Gambar 7. Daerah stabi1 proses absorbsi-desorbsi hampir horisontal, dan selebar daerah isoterrnal, similar uranium mumr5).
Data absorpsi-desorpsi paduan U-25%at,Si dan U-5,7%at.Al masing-masing ditunjukkan Gambar 1& 2 dan Tabell&2 pactalampiran. Kedua paduan mengabsopsi hidrogen pacta daerah suhu antara 600°C hingga suhu kamar, sedang desorbsi paduan U-25%at.Si berakhir pacta suhu 500°C dan 600°C untuk U-5,7%at,Al. Mengamati tekanan hidrogen selama proses absorpsi terlihat bahwa perubahan tekanan untuk paduan U-25%at.Si< daTi paduan U-5,7%at.Al. Hal ini menunjukkan bahwa paduan U-25%at.Si mengabsorbsi hidrogen sangat rendah, dengan kapasitas absorpsi hidrogen maksirnum sebesar O,O3i HIM pada 225"C. Setelah proses absopsi hidrogen, terlihat ada 4 rase yang terbentuk (Gambar 5), yaitu dua jenis uranium silisida (U3Si2
ISSN0216-3128
.!
Gambar6. Paduan U-5,7%at.AI,Diuji de/lgan,YJWA.
Supardjo, dkk
222
Prosiding Perlemuandon PresenlasiJ/mioh PPNY-BA7:4N.Yogyokarla:!3-25April 1996
Bukull
KESIMPULAN Sifat absorpsi-desorpsi hidrogen terh~dap padu~n U-250/0at.Si dan U-5,70/0at.AI tel~h diteliti pada dacrah tekanan hidrogen antara 1Os.d 105Pa dall sullu ant~ra suhu kamar s.d 700"C. Padu~n U5.7% .It. AI mcngabsorpsi hidrogell sebanyak 2,9 atom/M, sedangkan paduan U-250/0at.Si hanya memiliki daya serap maksimum sebesar 0,037 atom/M. Phenomena ini kemungkinan scb~gian besar U3Si mcnghalangi difusi hidrogen kedalam rase U dan melindungi rase U berekspansi pada hidrogen", atau logam U di dalam paduan mempunyai aktivitas absorpsi hidrogen yang rendah pada kondisi percobaan ini. Dari kedua paduan tersebut U-5,70/0at.AI lebih memungkinkan digunakan sebagai material caJon penyimpan hidrogen/isotopnya.
. Gambar 7. Deko/llposisi IsotermaJ Sistem Tekanan KonlposisiU-S,7%at.AJ-Hidrogen delIgan VariasiSuflu. Mengamati desorpsi hidrogen
hasil percobaan antara suhu kamar
absorpsis.d 700°C
pad a tekanan antara IOs.d 105 Pa, temyata paduan U-5,7%at.Al memiliki kapasitas serap hidrogen (sebanyak 2,9 atom/M) Icbih besar dibanding U25%at.Si. Hal ini menunjukkan bahwa paduan U-
UCAP AN TElUMA
Pada kesempatan ini ucapan terima kasih diucapkan kepada seluruh star Laboratorium Penelitian Teknik Nuklir, Fakultas Teknik Universitas Tokyo, Jepang, atas kerjasamanya hingga penelitian ini dapat diselesaikan
DAFT AR rUST l\KA
5,7%at.At lebih memungkinkan digunakan sebagai caton penyimpan hidrogen/isotopnya dibanding paduan U-25%at.Si. Dikaitkan
dengan
penggunaan
kedua
paduan terse but sebagai bahan bakar reaktor
riset,
Wcnzl.,I-I.,"Properties and Applications Of M~tal Hydrides in Energy Conversion Systems", J.lnt. Met. Rev., 27, 140, 1982.
2
elemen
bakar..
keberadaan
hidrogen
sangat
terbentuknya akan
blister di dalam pelat elemen bakar
menurunkan
kualitas
produk.
3,
Tanabe, T. et.al,"Isotop Effect in Dissosiation of Uranium Hydride", Dep.ofNuc. Eng., Faculty of Engineering, Osaka University, May, 1979.
4
Yamamoto,T., et.al.,"Development of Tritium Processing Material; A U-Zr Alloy as a Promising Tritium Storage Material", to be published in Fusion Engineering, University of Tokyo.
5
Domagala, R.F.,"Phases In U-Si alloy", Argonne National Laboratory, Argonne, September, 1986.
6
Domagala, R.F.,et.al., "Some Properties of USi Alloys in the Composition Range UJSi to UJSi!"., ANL, October, 1984.
Dengan
mengetahui kondisi absorpsi-desorpsi paduan terhadap hidrogen maka dapat digunakan sebagai acuan pada fabrikasi elemen bakar reaktor riset tipe
pelat,
sehingga
terbentuknya
blister
dapat
dihindar.
Supardjo, dkk
Kudo, H. and Hosaka, A., " The Chemistry of Tritium(in Japanese)",Atomic Energy, Soc. of Japan, 1982_.
maka data absorpsi-desorpsi paduan terhadap hidrogen sangat diperlukan. Pada proses fabrikasi dihindari, karena apabila terdapat hidrogen yang terikut di dalam material maka memungkinkan terbentuk blister (lepuhan) di dalam pelat elemen bakar. Hal ini sangat tidak diinginkan karena
KASIH
ISSN0216-3128
':
Pro.vit/in.1,'Pl!rtf!muan don /'re$ento.vi /ltniah P/'IVY-B./7:f,V. Y(),~'akarta .'3-25 ..lpril/996
B//k// II
223
Culingford, 1-I.S.,et.al.,"A I-Iydrogen Storage bat Design lor Tritium Systems Test Esscmbly"., Mctal-f-Iydrogen Pergamon Press,Ox ford, 1982.
8.
Systems,
Yaraskavitch,J.M., and Holtslander, W.J., "Storage of Tritium in Metal Hydrides", Metal-Hydrogen Systems, Pergamon Press,
T:lbcl
1.
Siklus
1
Hasil perhitungan nbsorpsi -desorpsi hidrogen pada paduan V-5,7 %at. AI.
= 105826Pa = 0
Tekanan reservoir Tekanan tabung Suhu reservoir Suhu tabung
Oxford, 1982.
LAMPIRAN
= 14 °c
= 500 °c
~ Gambar I. Siklus Absorpsi-desorpsi Pdua/f V-5,7%at.A/
Hidroge/f Palla
Siklus 2. Tekanan reservoir Tekanan tabung Suhu reservoir Suhu tabung
= 40299 Pa = 0
= 10.C
= soo.c
,..
Siklus
Gumbur 2. Siklt/s Absorpsi-desorpsi Pdt/ull U-25%at.Al
/lidro,1,'1!1IPada
3.
Tekanan reservoir Tekanan tabung Suhu reservoir
Suhutabung
ISSN0216-3128
= 13432,7Pa
= 0 = 13 °c
= 500°C
Supardjo,dkk
224
Prosidi/lg Perlemuan don Presenlasi lImiah PPNY-B../T..tN, YogJ'akarla 23-25 April 1996
J1uJr.ull
T.I:\-
T. reservoir
bung
( 'C)
_l"C) 250
15
1'.
reservoir.
Kenaik:ln
l\bsorpsi 11/1\1
II/~I
Siklus 6.
I'a
3ijii:7
5,62334E-
2,43662
03
300
IS
2172,3 4,83382[-
350
1;'
9476.0
2,09451
03
0..6921
1,59865E-
06 14
400
13062;
9,73092 E-
1
06 1,903161::.
4,21646Ei
04
8.24646£-
450
14
13082, 3
06
600
15
i"m7:
1,28476~-
04 5,56691 E-
06
o~
9
Siklus 4. Tekanan reservoir Tekanan tabung $uhu reservoir Suhu tabung
Tckanan reservoir = 53711,9Pa Tekanan tabung = 0 Suhu reservoir = 15.C Suhu tabung = 500.C
= 9399,5 Pa = 0 = 13°c = 500 °c
Siklus 7. Tekanan reservoir Tekanan tabung Suhu reservoir Suhu tabung
= 47021,7Pa = 0 = 14°c
= 500°C
Siklus S. Tel
Tekanan tabung
= 0
Suhu reservoir
= 16.C
Suhutabung
= SOO'C
Supardjo, dkk
ISSN0216-3128
Prosiding PertetnllandanPresentasiI/miah PPNY-BAJ:-IN.Yogyakarta23-25April 1996
Tabel2. Data daD hasil perhitungan absorpsidesorpsi Hidrogen pada paduan U-Si Siklus I. Tekanan reservoir = 102063 Pa Tekanan tabung = 0
Suhu reservoir Suhu tabung T. la-
T.
buna
reser voir
( .C)
Buku Il
225
Siklus 2. Tekanan reservoir Tekanan tabung Suhu reservoir Suhu tabung
== 102051 Pa
= 0 = 15 °c = 600 °c
= 14°c = 600 Cc
( .C)
500
14
..00
13
300
14
215
14
12
12
-:I
"-0
13
300
13
350
14
-400
14
450
\-1
600
I"
T. ta-
T.
bung ( 'C)
rcservoir ( .C)
5QO
14
400
13
300
14
215
14
12
12
250
300 350
14
400
14
450
14
600
14
ISSN0216-3128 Ke Daftar Isi
TANY:4 JA1VAB
Tulljung Indrati -Pacta uji hasil VSi dengan X-ray diffraction timbul VO2. Mengapa hal tersebut terjadi. -Mungkinkah ditentukan % VO2 yang terjadi. Apakah hal tersebut mempunyai efek negatif
Supardjo -Kemungkinan pactaproses ini masih terdapat O2 di dalam udara yang tertinggal dalam sistem, walaupun sudah divakumkan hingga lxlO6 Pa, sehingga O2 bereaksi dengan Uss (solid solution) membentuk U02, -Hal tersebut terjadi kemungkinan : -tingkat kevakuman kurang rendah -Terdapat kebocoran di dalam sistem -Udara yang terikat di dalam bahan sehingga pactawaktu pemanasanterjadi reaksi antara U dasn O2, -Dapat ditentukan biar acta standar dari semua rasa yang di dalam ingot, -Dalam jumlah kecil tidak berpengaruh.
Supardjo,dkk