S3(:J
ProsidingPertemuandan Presentasillmiah P3TM-BATAN,Yogyakarta14-15 Juli 1999
Buku II
49
PENETPs.PAN :Pa233 SECARAKUANTITATIF MENGGUNAKAN SPEKTROMETRI GAMMA
Sukirno, Sudarmadji, J. Jati Pramana P3TM-Batan,Jl. BabarsariKatak Pas1008. Yagyakarta55010
ABSTRAK PENETAPAN Pa233 SI:CARA KUANTlTA TlF MENGGUNAKAN SPEKTROMETRl GAMMA. Telah dilakukan penetapan konsentrasi protaktinium 233 dengan menggunakan spektrometer r yang dilenqkapi dengan detektor Ge (Li). Protaktinium diidenfikasi melalui puncak spektrum gamma Pa 33 pada tenaga 0,2750, 0,3001, 0,3119, 0,3405, 0,3754, 0,3985 dan 0,4158 MeV. Selanjutnya, Pa233 ditetapkan secara kuantitatif menurut prosedur analisis spetrometer gamma secara absolut (kalibra~:i % efisensi -tenaga) menggunakan puncak spektrum gamma pa233. Torium seberat 0,046, 0,065, dan 0,083 gram diiradiasi dengan netron, selama 12 jam dalam fasilitas Lazy Susan dengan fluks netron sekitar 1,01x1011 n cm-2.s-1, berturut-turutmenghasilkan Pa233 sebesar 5,988; 2",520 dan 29,890 jig. Hasil pengukuran batas deteksi minimum untuk radionuklida Pa233 dengan menggunakan peralatan spetrometer r adalah 6,57 X 10 -6 jig
ABSTRACT THE QUANTITATIVE DETERMINATION OF pa233 BY USING GAMMA SPECTROMETRY. Detennination of protact.inium-233 concentration has been carried out by using r spectrometer equioped with a Ge (Li) (:Jetector. The protactinium was identified from gamma spectrum peak of Pa 2.13 at the enewy of 0.2750, 0.3001, 0.3119, 0.3405, 0.3754, 0.3985 and 0.4158 MeV. Furthennore, pa23 was quantitatively detennined by using gamma spectrometer analysis of absolute method (calibration of % efficiency -energy) and gamma spectrum of pa233. Thorium of 0.046, 0.065 and 0.083 gram was irradiated with neutrons for 12 hours in Lazy Susan facility with neutron flux of 1.01x1011 n cm-2 S-I, which yields pa233 of 5.988; 21.520 and 29.890 flg resgectively. The result of the measurement of the minimum detection limit for radionuclide of Pa 33 using r spectrometE~r equipment was 6.57 x 10 -6 flg.
sebagaibahanpembiak yang dapatdiubah menjadi bahanfisil melalui prosespenangkapannetronyaitu unsuryang dapatbelah melalui prosespenangkapan P a233dengan umur paro 27,4 hari dapat dihasilkan netron. Isotop torium 232 apabila dibombardir dengan menggunakan fasilitas reaktor nuklir dengan netron akan berubah dengan basil mayor melalui iradiasi Th232dengan netron termal. Pa233 yang diharapkanU233yang merupakanbahan fisil, meluruh den~an memancarkan zarah 13menghasilreaksinyadapatditulis sepertidibawahini(I.2).
PENDAHULUAN
kan isotop U 33,yang dapat belah sehingga penting bagi industri nuklir. U233 saJllgat penting sebab memiliki tampang lintang yang bes;J.rclandihasilkan daTi bahan fertil yang berlimp;:Ih clan lebih murah harganya dibandingkan dengan uranium. Pengembangan reaktor yang menggun;lkan torium dengan bahan fisil U233terutama karena harga eta (11)yaitu banyaknya pel~asan netron per netron yanffi diabsorpsi(l), U 3 lebih tinggi dati pada PU23 maupun U23S. Torium akan tidak mengandung bahan dapat belah sererti uranium yang mengandung bahan fisil U23. Seperti telaJl diketahui torium
Sukirno, dkk
-p
Th232 (n y) Th233 ~ ,
Pa233~
U233
27,4h
Isotop Pa233tidak stabil yang meluruh men~hasilkan U233yang mempunyai umur para 1,62 x 10 tabun daD japat dipisahkan secara kimia. Pa233 sebelum dipisahkan secara kimia perlu diketahui kadar yang terjadi secarakuantitatif. Salah satu cara untuk menentukan konsentrasi Pa233adalah dengan menggunakan spektrometri y. Dengan dapat menetapkan Pa23 secara kuantitatif dengan basil yang akurat, diharapkan basil penetapan ini ak~
Kimia Nuklir
ISSN 0216-3128
dilanjutkan untuk pemisahan Pa233dari iradiasi torium (Th231pada penelitian lebih lanjut. Dengan demikian dapat diperoleh bahan fisil dengancara yang relatif lebih mudah bila dibandingkandengan pemisahanisotopsecarafisis U235dari U238. Untuk menentukan Pa233 digunakan spektrometriy yang mempunyai kepekaansangat tinggi. Selain berperan penting dalam analisis pengaktivannetron, tentusaja dapatdipakaisebagai penentuan berbagai radio isotop secarakualitatif maupun kuantitatif. Spektrometergamma dapat didefmisikan sebagai suatu cara pengukuran dan identifIkasi zat-zat radioaktif dengan jalan mengamatispektrumkarakteristikyang ditimbulkan oleh interaksi foton gamma yang dipancarkanzat radioaktif tersebut dengan materi detektor(3). Spektrometer gamma merllpakan suatu metoda pengukuranyang bersifat nisbi sehingga sebelum suatuperangkatspektrometery dapatdipakai untuk melakukan analisis alat tersebut perlu dikalibrasi lebih dahulusecaracermatdanteliti. Ada 2 macam kalibrasi yang perlu dila1<:ukan,yaitu kalibrasi tenaga dan efisiensi. Kalibrasi tenaga diperlukan untuk tujuan analisis kuantitatif spektroskopis nuklir. Setelah kalibrasi tenaga dilakukan secara berulang-ulangdan didapatkanyang mantap dan mempunyaiketelitian tinggi maka dapatdilakukan pengukuran. Sedangkan kalibrasi efisiensi diperlukan untuk mempermudahanalisiskuantitatif secaraabsolutdalam spektrometergamma.Sebelum penentuan unsur secara absolut dapat dilakukan, efisiensi detektor sepektrom(~ter y harus ditentukan terlebih dahulu. Sarna s(~perti dalam banyak pengukuran lain, deteksi sinar y tidak dapat dilakukandenganefisiensi 100 %. Sepektrometer y hanya mampu memberikan laju cacah c yang merupakanfraksi dari A. Suatu sumberradioaktif akan memancarkan radioaktif kesegala arah sedangkan detektor nuklir mempunyai ukuran tertentu,sehinggahanya sebahagiansaja dari sinar radioaktif dapatditerima oleh detektor.Disamping itu tidak semua radiasi nuklir yang mengenai detektordapatmenghasilkan:pulsalistrik.
TATA
KERJ~l
Bahan dan alate Th(NO3)4.5H2O (Merck),NBL 109A dan lOA, Can1puranU & Th dalan1pasir monasit daTi New Brunswich Laboratory, USA, Reaktor nuklir Kartini, Seperangkatalat cacah spektrometer'Y,TimbanganOhausGT 410, Vial dan Perisaitimbal
Cara kerja
% e(E)== L(E) xlOO%
(1)
AxI(E)
dengan: %E (E) = efisiensidetektoruntuk pengukuransinar y dengantenagaE A = aktivitasabsolutdari radionuklidayang diukur I (E) = intensitasabsolutsinary dengantenagaE. L(E) = integralluaspuncakdengantenagaE Kemudiandapatdibuatkurva hubungan%E dengan E. Puncak sinar y dari cuplikan dengan tenaga tertentu dapat diketahui efisiensi absolut pencacahannya dengan menggunakan kurva tersebut.Karenaaktivitasrelatif dapatdiamati (yaitu integral luas puncak)maka harga absolutnyadapat dihitung denganrumus(3):
cps
(2)
dps=~ dengan;
dps = disintegrasiper detik cps = cacah(net) per detik Setelah kalibrasi dilakukan secara berulang-ulangdan didapatkan hasil yang mantap dan mempunyaiketelitian yang tinggi maka dapat dilakukanpengukurancuplikan. Ditimbang 0,046, 0,065 dan 0,083 g dari Th(NO3)45H2Odalamvial polietilen dan kemudian ditutuprapat.Torium dalam vial yang tertutup rapat diiradiasi dalam fasilitas Lazy Susandengan tluks netron1,01 x lOll n/cm2/s,selama12 jam. Setelah selesaiiradiasi dilakukan pendinginanselama satu minggukemudiandilakukanpencaCahan cuplikan. Cuplikan dicacah dan diamati pada unit spektrometery, denganjarak cuplikan radioaktif ke permukaan detektor adalah 12 cm. Diidentiflkasi puncak-puncaksepektrumutama pa233,yaitu pacta tenaga 0,2750, 0,3001, 0,3119, 0,3405, 0,3754, 0,3985dan 0,4158MeV. Dicatat semuapara meter yang diperlukan untuk analisis kuantitatif. Untuk menentukanberat Pa233secara absolut digunakan rumus(5):
w=
A.M
(3)
Nf<1>crS
dengan:
Dilakukan kalibrasi efisiensi clan tenaga dengan menggunakarl sumbe:r multi gamma Eu 152,
ISSN 0216-3128
jarak sumber ke permukaan detektor Ge(Li) ada1ah 12 cmo Ka1ibrasi tersebut diper1ukan untuk mempermudah ana1isis kuantitatif spektroskopi nuk1ir. Penetapan Pa233secara kuantitatif di1akukan secara abso1utsehingga sangat diper1ukan ka1ibrasi efisiensi pada masing-masing tenaga, ditentukan berdasarkanrumus(3,4):
W = beratnuklida yangdiperhatikan(g) A = disintegrasiper detik (dps)
Kimia Nuklir
Sukirno, dkk
...W' ~ ~
Prosiding Pertemuan danPresentasi llmiah P3TM-BATAN, Yogyakarta 14-15 Juli 1999
51
Buku II
M = berat atom, gram N = bilangan Avogadro (6,02.1023) f = intensitas absolut (%) S = faktor kejenuhan (I -e"Alij
= fluks netron (n/cm2/s) 0"= tampang lintang (barn)
dan intensitasabsolutnya.Karakteristiktenagasinar y
Berat atom, bilangan Avogadro, tampanr lintang netron, umur para, dapat dilihat pactatabel(6. Penentuan batas deteksi minimum (MDL = Minimum Detection Limit) unsur dengan menggunakan spektrometer 'Y dihitung berdasarkan rumus(7):
terhadap efisiensi
0,5,
~OJ -03
-
(4)
-,"
minimum
unsur
'r""'.'~~::
I
~ ~. -"-~ ,...,-
0
yang
diperhatikan (Jlglg) Csld= konsentrasi unsur dalam standar acuan (Jlglg) Net = Cacah netto
sumber
\:
0,2
w
0,1
konsentrasi
dengan
.
..c: OJ
dim ana; CMDL =
absolut
multigammaEU152 dapatdilihat pada tabel 5. Jarak sumber radioaktif cuplikan ke detektor sangat mempengaruhiefisiensideteksi. Makin dekatjarak antara cuplikan dari detektor maka makin besar hargaefisiensideteksi.
0.1
0,3
0,5
0,7 Ten
0,8
..~~,.-:-:-l 1,1
1;3
t,5
t.1
a 9 a (MeV)
Gambar 2: Kurva kalibrasi efisiensi absolut.
Apabila dibuat plot tenaga sinar 'Y versus efisiensi absolut basil perhitungan masing-masing:~ akan didapatkan suatu garis lengkung regrasi, d?ri Laboratory,USA. tenaga rendah dengan efisiensi besar menuju tenaga yang lebih tinggi dengan efisiensi absolut yang lebih rendah, dapat dilihat pacta gambar 2, Kurva yang HASIL DAN PEMB./\HASAN terjadi adalah kurva kalibrasi efisiensi absolut. Karakteristik radionuklida standar sumber Nampak bahwa pactadaerah tenaga rendah (E < 0,5 multigarna europium-l52 EUlS2dapat dilihat pacta Me V) efisiensi akan naik dengan kenaikkan tenaga tabel 4. Apabila dibuat plot tenaga sina,r y versus sinar 'Yyang dideteksi sedangkan pacta daerah (E > nomor salur puncak serapan total masing-masing 0,5 MeV) berlaku sebaliknya, efisiensi justru akan akan didapat suatu garis lurus., dapat dilihat pacta turun oleh kenakkan tenaga sinar 'Y. Efisiensi garnbar 1, yang merupakan kurva kalibrasi tenaga. merupakan perbandinganjumlah cacah radiasi yang Dari data tabel 1, lewat perhitungan regresi linier dapat diterima oleh sistem terhadap jumlah cacah diperoleh persamaan : Y = 1993.,3X + 2.04 radiasi yang dikeluarkan oleh sumber cuplikan Y= nomor salur dan X = tenaga sedangkan radionuklida, dengan berbagai koreksi yaitu antara koefesien korelasi (r) = 0,9999 lain jarak cuplikan-detektor, cacah latar, hamburan 3.500 . balik dan sebagainya. Untuk menetapkan Pa233kuantitatif secara 3.0CJ) absolut dengan spektrometer gamma, diidentiflkasi 2.500 / melalui puncak-puncak spektrum utama pa233yaitu ~ Y=1993,3 X + 2,04 ~ 2.0CJ) R = 0,9999 pactatenaga sinar 'Y0,2750, 0,3001, 0,3119, 0,3405, OJ 0,3754, 0,3985 dan 0,41585 MeV. Puncak-puncak 1.500 spektrum utama sinar 'Y Pa233dapat dilihat pacta 1.0CJ) gambar 3. Melalui tenaga sinar 'Y tesebut dapat 500 ... dilihat pacta tabel tenaga(6), diketahui intensitas '-"--~ 0 absolutnya masing-masing spektrum. 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 t,4 t,8 1,2 Tabel 6 merupakan data intensitas absolut Tenaga(MeV) pactatenaga masing-masing spektrum tenaga sinar 'Y, Gambar 1.. Kurva kalibrasi tena~~a untuk lebih jelas dapat dilihat pacta gambar 3 yang merupakan puncak-puncak spektrum dari Pa233. Untuk memperoleh ~malisis kuantitatif Sedangkan untuk mendapatkan %e dari pacta pa233, secara absolut dalam spektrometer y diperlukan yaitu dengan cara memplotkan masing-masing kalibrasi efisiensi. Melalui peihitungan dengan tenaga sinar 'Y Pa233,yaitu pacta gambar 2 sehingga menggunakanpersamaan(I) didapat harga-harga setiap tenaga sinar 'Ymempunyai %e yang berbeda efisiensi pada setiap tenaga sinar y yang digunakan juga. Cara lain untuk mendapatkan %e bisa melalui Sebagai standar acuan dipakai standar dengan kode NBL II0A clan IO9a dar'i New Brunswich
~
/
Sukirno, dkk
Kimia Nuklir
ISSN 0216-3128
~ !I
ProsidingPertemuandan Presentasi/fmiah 52
Buku II
P3TM-BATAN, Yogyakarta 14-15Juli 1999 dengan teknik analisis yang cukup handal.. Pengujian metoda dilakukan dengan menganalisis unsur yang ada dalam standar acuan dengan kode NBL 110A dan 109A. Hasil analisis kemudian dibandingkan dengan nilai sertifikat, seperti dilihat pada tabel 3. Hasil perhitungan untuk standar dengan kode NBL 110A, kadar Th 10,4 ppm clan terbentuk Pa233seberat 0,00344 I.1g, mempunyai penyimpangan 4,86 % dan NBL 109 dengan kadar Th 105,2 ppm clanterbentuknya Pa233seberat0,0348
0,25
0.3
0.35
0,4
I.1g, mempunyai penyimpangannya 1,82 %. Penyimpangan tersebut tidak lebih dari 10 % ini berarti metoda ini cukup dapat diandalkan.
0,5
0,45
Gambar 3:Spektrum puncak pd33 berbagai tenaga
sinar-y Tabell.
0,2750 0,3001 10,3119
10.3405 10,3754 0.3965 0,4158
Th=O~ CDS! d~
I
INBL110AI
Th = 9,083g -cps I
NBL 109A
10.4
105,2
11,01 107,12
0,00344 0,03482
4,86 1,82
6,.571 u' n.1;
dps
, 448,66 12,61 643,38 18,58 948,36 160,341268,25 228,40 1809,59 279,65 2211,96 924,21 1298,321291,13 1806,79 1661,77 2333,87 98,14 1298,10 137,39i 1824,16 176,56 2343,78 14,42 1302,54 20,09 1814,70 25,55 2307,91 28,76 1233,14 39,24 1682,49 49,29 2113,40 32.69 1223.83 44,22 ~55,86 54,75 2049,70
Temyata penetapan F'a233melalui puncak E-y 0,2750 MeV selalu menghasilkan penyimpangan daTi penetapan puncak-puncak lainya. Dimana disintegrasi per detik (dps) yang dihasilkan
melalui persamaan(2) lebih kecil selalu, dapat dilihat pada label 1, hal ini dist~babkanpada tenaga tersebut adanya iterferensi puncak-puncak radionuklida lainnya yang mempunyai tenaga yang sangat berdekatan. Hal ini dapat diatasi dengan melakukan pemisahan radiokimia yaitu dengan kopresipitasi menggunakan MnO2 sebagai pengemban(l). Sebaliknya pene:tapan Pa~33melalui puncak 0,3001 sampai dengan 0,4158 MeV pada umumnya menghasikan cac:ah absolut yang berdekatan satu sarna lain. Dengan demikian dalam rerata basil penetapan yang ber~LSal daTike 6 puncak spektrum sinar gamma dapat dilihat pada label 2 dibawah ini. Hasil penetaparl kuantitatif secara absolut (J.lg)Pa233 dengan basil sangat kecil, namun Pa233dapat dibuat dan ditetapkan dalam ketelitian cukup tinggi dan dapat ,diandalkan dengan menggunakan alat spektrometri y Tabel2.
Data hasil pengukuran penyimpangan dan batas deteksi untuk penetapanPa-233.
Data hasil penerutuan Pa233 melalui puncaktenagasinar-y,berbagaiberatTh.
Penetapan lewal E-y
Tabel3.
Data basil aktivitas rerata dan penetapan pa233secarakuantitatif
Pada tabel 3 dapat dilihat batas deteksi ninimum konsentrasi radionuklida Pa233. Untuk mengetahui gambaran sejauh mana harga konsentrasi terkecil yang dapat terdeteksi dengan metoda cara spektrometri gamma. Perhitungan yang dipakai untuk menghitung batas deteksi minimum dengan menggunakan persamaan (4). Pengukuran batas deteksi minimum menggunakan standar sertiflkat NBL IIOA dengan konsentrasi Th sebesar I 0,4 ~g , clan setelah diiradiasi radionuklida Pa233 yang terjadi seberat 3,44.10-4 ~g, dengan barns deteksi minimumnya melalui perhitungan adalah -6
6,57.10 ~g.
KESIMPULAN 1
2
3.
Protaktinium-233 dapat dibuat dan ditetapkan dengan ketelitian tinggi serta dapat diandalkan melalui alat spektrometery. Penetapan Pa233 secara kualitatif maupun kuantitatif melalui spektrum puncak-puncak tenaga 0,3001, 0,3119, 0,3405, 0,3754, 0,3965 dan 0,4158 MeV, yang berbeda temyata menunjukkan basil yang kira-kiara sarna sehinggga baik presisi maupun penyimpangannya dapat dihandalkan dengan menggunakan alat spektrometery. Konsentrasi Pa233yang terjadi seberat 3,44.10.3 Jlg daTi stadar NBL-II0A mempunyai batas deteksi minifi'um sebesar6,57.10-6Jlg.
DAFTAR
PUSTAKA
.DODDING,J. W.,etal., Separationand Purification of A gram of Protactinium-233.,IDO-
ISSN 0216-3128
Kimia Nuklir
Sukirno. dkk
ProsidingPerlemuanden Presenta1:i Ilmiah P3TM-BATAN,Yogyakarla 14 -15 Juli 1999
Buku If
17007., U.S. Atomic Energy Commission (1964) DANIEL. S. JOHN and EDWAED. C.T., Formation of U-232 During The irradiation of Thorium., DP-297., u.s. Atomic Energy Commission(1958) 3 SUSETYO WISNU., Spektrometri Gamma., Gajah Mada universit}' Press., Yogyakarta (1988) 4. KUT and A.F. AKGUN., "An aplication of marinel1i geometry in gamma ray spectrometry"., Intern, J, Environ. Anal. Chern(1985) LEDDICOTTE. G.W., et al., The Use of NAA 5, In Analytical Chemistry.,USA (1958) 6. GERHARD ERDTMANN., The gamma-rayof the radionuclides,New York. (1979)' WISJAHUDIN, SUKIRNO, SUMIYATNO., "Analisis Kadar As, Fe daDCo PadaCuplikan Tanah Di Daerah SemenanjungMuria"., RPI, PAIR, Batao,Jakarta(1997)
LAMPIRAN Tabel4.
Tabel 6. Data intensitas absolut daD % efisiensi Pa233
~~
0,2715 0,3001 0,3119 0,3405 0,3754 0,3965 0~158
labs(%) 0,84 5,80 33,70 3,88 0,59 4,29 ~,59
~
0,2332 0,2179 O,212C 0,1941 0,1879 0,1802 O.1ยงยง0
TANYA JAWAB Darsono ~ Rumus batas deteksi yang anda sajikan itu nampaknya lain sekali, karena batas deteksi anda tergantung dengan standar. Padahal batas deteksi itu tergantung dengan sistem instrumentasi analisis. Tolong saudarajelaskan ?
Data kalibrasi tenaga menggunakan EU1S2
Sukirno ~ Benar apa saudara katakan batas detekri tergantung dengan sistem instrumenasi analisis. Sedangkan untuk menguji batas detekri digunakan cup/ikan standar yang sudah pasti diketahui kadarnya, dan rumus batas deteksi yang tertu/is pada cara kerja merupakan kutipan dari pustaka (7) ha/ama.'! 132. Asmedi. S. ~ Lepas dari aspek keilmiahan dari penelitian ini, apa sebenarnya yang menjadi "ultimate goal" dari penetapanPa-233 secarakuantitatif
Sukirno ~ Menambah keterampilan analisis menangani Pa-233 dari hasi/ aktivasi netron terma/ dengan menggunakan instrumen spektrometri gamma sebagai la/at ana/isis.
Sukirno, dkk
Kimia Nuklir
ISSN 0216-3128
