MAKARA, SAINS, VOL. 6, NO. 2, AGUSTUS 2002
PENENTUAN KONSTANTA OPTIS DI DAERAH ABSORPSI FUNDAMENTAL MENGGUNAKAN FORMULASI FOROUHI DAN BLOOMER UNTUK LAPISAN TIPIS AMORF SILIKON KARBON (a-SiC:H) Rosari Saleh1, Lusitra Munisa2 dan Dewi Marianty1 1. Jurusan Fisika, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Universitas Indonesia, Depok 16424 2. Program Studi Ilmu Fisika, Program Pascasarjana, Universitas Indonesia, Jakarta, 10430 E-mail:
[email protected]
Abstrak Formulasi indeks bias kompleks bagian riil dan imaginer yang diturunkan oleh Forouhi dan Bloomer telah digunakan untuk memperoleh konstanta optis dalam jangkauan energi yang lebih besar dari lapisan tipis amorf silikon karbon (a-SiC:H) hasil deposisi metode dc sputtering menggunakan target silikon dan grafit. Kedua konstanta optis n(E) dan k(E) yang diperoleh dari formulasi berhimpit dengan hasil pengukuran secara eksperimen. Konstanta optis yang diperoleh memenuhi relasi dispersi Kramers-Kronig dan memperlihatkan kehadiran maksimum kurva di daerah energi tinggi. Ketergantungan lima parameter terhadap konsentrasi karbon dan variasi konstanta optis dengan komposisi untuk kedua jenis target akan didiskusikan.
Abstract An expression of the imaginary and real parts of the complex refractive index derived by Forouhi and Bloomer have been applied to obtain wider energy range of optical constants for amorphous silicon carbon (a-SiC:H) films deposited by dc sputtering method using silicon and graphite targets. Excellent agreement was obtained between the formula and experimentally measured values of both n(E) and k(E). The optical constants obey Kramers-Kronig dispersion relation and show a maximum at high-energy range. The dependence of five parameters to carbon concentration and the variation of optical constants with composition for both targets will be discussed. Keywords: optical constants, absorption, amorphous silicon carbon, sputtering
Forouhi dan Bloomer [1,10,11] menurunkan formulasi umum koefisien ekstinksi k(E) berdasarkan pada teori absorpsi mekanika kuantum, kemudian formulasi n(E) diperoleh dengan menggunakan relasi dispersi KramersKronig. Formulasi k(E) dan n(E) Forouhi dan Bloomer diperoleh untuk jangkauan energi yang cukup besar dengan hanya membutuhkan lima parameter dan yang terpenting formulasi tersebut telah memenuhi relasi dispersi Kramers-Kronig. Forouhi dan Bloomer telah mengaplikasikan untuk material semikonduktor dan dielektrik amorf [10], semikonduktor dan dielektrik kristal [11] serta logam [1]. Oleh karena itu formulasi yang diturunkan oleh Forouhi dan Bloomer merupakan salah satu alternatif untuk memperlebar jangkauan kurva n(E) dan k(E) di daerah absorpsi fundamental.
Pendahuluan Karakteristik optis dari material semikonduktor dan dielektrik amorf, semikonduktor dan dielektrik kristal serta logam dapat didiskripsikan melalui indeks bias kompleks, N=n-ik, dengan bagian riil dan imajiner dari N merupakan indeks bias n dan koefisien ekstinksi k yang merupakan konstanta optis suatu medium [1]. Formulasi konstanta optis di daerah absorpsi fundamental telah banyak diformulasikan baik secara empiris maupun menggunakan model osilator harmonik, teori mekanika kuantum dan analisis point by point dari zona Brillouin [2-10]. Penentuan dengan cara-cara tersebut menghasilkan konstanta optis dalam daerah energi tertentu yang sempit dan membutuhkan parameter fitting yang cukup banyak (9-11 parameter) serta belum tentu memenuhi relasi dispersi [1,10,11].
Penelitian ini akan mengaplikasikan formulasi Forouhi dan Bloomer [10] untuk memperoleh n(E) dan k(E) di daerah absorpsi fundamental dari semikonduktor amorf
59
60
MAKARA, SAINS, VOL. 6, NO. 2, AGUSTUS 2002
silikon karbon terhidrogenasi (a-SiC:H) dalam bentuk lapisan tipis sebagai hasil deposisi metode dc sputtering. Lapisan tipis a-SiC:H dihasilkan dengan dua jenis target yang berbeda dengan beberapa variasi konsentrasi karbon sehingga akan didiskusikan pengaruh penggunaan target yang berbeda dan pengaruh konsentrasi karbon terhadap konstanta optis dan parameter yang diperoleh.
Teori dan Metode Penelitian Forouhi dan Bloomer [1,10,11] menggunakan asumsi lifetime elektron yang terbatas di keadaan eksitasi untuk mendapatkan formulasi umum k(E). Untuk kasus material amorf, keteraturan rentang pendek (short range order/SRO) berpengaruh pada proses absorpsi. Transisi dari keadaan bonding ke anti bonding pada pita valensi dan konduksi di material amorf menghasilkan satu maksimum kurva [1,10]. Berbeda dengan dengan kasus material kristalin, transisi yang terjadi selain dari keadaan bonding ke anti bonding juga terjadi transisi keadaan kritis sehingga menghasilkan maksimum kurva lebih dari satu [1,11]. Selain itu Forouhi dan Bloomer [1,10] menggunakan asumsi pita energi berbentuk parabola untuk memperoleh formulasi k(E), sehingga diperoleh sebagai berikut : k (E) =
(
A E − Eg
)2
E 2 − BE + C
(1)
Formulasi umum n(E) diperoleh Forouhi-Bloomer untuk material amorf dengan menggunakan relasi dispersi Kramers-Kronig antara n(E) and k(E). Relasi dispersi ini merupakan konsekuensi dari prinsip kausalitas yang menyatakan bahwa tidak ada sinyal di dalam vakum yang merambat lebih cepat dari kecepatan cahaya [12]. Formulasi n(E) diperoleh Forouhi dan Bloomer sebagai transformasi Hilbert dari k(E) seperti berikut [10]: n ( E ) = n (∞ ) +
Bo E + C o E 2 − BE + C
dengan ⎤ A ⎡ B2 + E g B − E g2 + C ⎥ ⎢− Q ⎣⎢ 2 ⎥⎦ 2 ⎤ A⎡ B C o = ⎢ E g2 + C − 2E g C ⎥ Q ⎣⎢ 2 ⎦⎥ Bo =
(
Q=
(
1 4C − B 2 2
)
)
1/ 2
(2)
Hasil eksperimen n(E) dan k(E) yang digunakan pada penelitian ini merupakan hasil eksperimen reflektansi dan transmitansi yang diperoleh di daerah energi 1.4-2.5 eV [13]. Absorpsi substrat yang besar di daerah ultra ungu menyebabkan hasil pengukuran transmisi berkurang drastis dan konstanta optis tidak dapat diperoleh di daerah energi tinggi (>2.5 eV), sehingga diperlukan eksperimen lain seperti ellipsometer untuk memperoleh konstanta optis di daerah energi tinggi. Formulasi n(E) dan k(E) pada persamaan (1) dan (2) merupakan suatu alternatif untuk memperoleh kedua konstanta optis tersebut di daerah energi tinggi (>2.5 eV) dari hasil eksperimen refleksi dan transmisi. Lima parameter A, B, C, Eg dan n(∞) pada kedua persamaan di atas diperoleh dari prosedur seperti yang dilakukan oleh Forouhi dan Bloomer [10] terhadap n(E) dan k(E) hasil eksperimen refleksi dan transmisi. Kelima parameter yang diperoleh tersebut kemudian digunakan untuk memperoleh n(E) dan k(E) dalam jangkauan energi yang lebih besar. Lapisan tipis a-SiC:H yang digunakan pada penelitian ini merupakan hasil deposisi metode dc sputtering dengan menggunakan 2 jenis target yakni target silikon dan target grafit. Proses deposisi dengan menggunakan target silikon melibatkan gas metan sebagai sumber karbon sedangkan deposisi dengan target grafit melibatkan wafer silikon sebagai sumber silikon. Kedua proses deposisi dengan kedua jenis target dilakukan dalam campuran gas argon dan hidrogen dengan parameter deposisi serta teknik analisis komposisi seperti telah dikemukakan sebelum ini [14].
Hasil dan Pembahasan Gambar 1a-c memperlihatkan kelima parameter A, B, C, Eg dan n(∞) hasil prosedur seperti dikemukakan oleh Forouhi dan Bloomer [10] terhadap 7 lapisan tipis a-SiC:H hasil deposisi metode dc sputtering. Tiga lapisan tipis a-Si1-xCx:H dengan x=0.10, 0.33 dan 0.38 merupakan hasil deposisi target grafit sedangkan empat lapisan tipis a-Si1-xCx:H dengan x=0.06, 0.15, 0.28 dan 0.31 merupakan hasil deposisi target silikon. Gambar 1a memperlihatkan Eg terhadap konsentrasi karbon untuk lapisan tipis hasil kedua jenis target silikon dan grafit. Lapisan tipis hasil target silikon memperlihatkan peningkatan Eg dengan bertambahnya konsentrasi karbon, sedangkan lapisan tipis hasil target grafit walaupun memperlihatkan peningkatan Eg dengan bertambahnya konsentrasi karbon tetapi peningkatannya tidak sebesar hasil target silikon. Eg merupakan energi pada saat k(E) berharga minimum yang merupakan jarak ujung atas pita valensi dan ujung bawah pita konduksi yang oleh Forouhi dan Bloomer [10] kedua pita tersebut diasumsikan berbentuk parabola. Harga Eg yang diperoleh tidak berbeda jauh dengan harga Eg dari plot Tauc terhadap kurva α(E) [14]. Gambar 1b
MAKARA, SAINS, VOL. 6, NO. 2, AGUSTUS 2002
61
2.2 silikon
3.3
Eg (eV)
2.0
n(~)
grafit
3.0
grafit
1.8
2.7 1.6
0.0
silikon
0.1
0.2
0.3
0.4
0.0
0.1
konsentrasi karbon, X
Gambar 1a. Eg sebagai fungsi konsentrasi karbon x untuk lapisan tipis a-SiC:H hasil target silikon (o) dan grafit (□).
C
0.2
0.3
0.4
konsentrasi karbon
Gambar 1b. n(∞) sebagai fungsi konsentrasi karbon x untuk lapisan tipis a-SiC:H hasil target silikon (o) dan grafit (□).
6
3 6
B 4 1.0
A 0.5 0.0
0.0
0.2
0.4
konsentrasi karbon Gambar 1c. Parameter A,B,C sebagai fungsi konsentrasi karbon x untuk lapisan tipis a-SiC:H hasil target silikon (o) dan grafit (□).
memperlihatkan n(∞) terhadap konsentrasi karbon untuk lapisan tipis hasil kedua jenis target silikon dan grafit. Kedua lapisan tipis hasil kedua jenis target memperlihatkan berkurangnya n(∞) dengan peningkatan konsentrasi karbon, tetapi berkurangnya n(∞) terjadi sangat besar untuk lapisan tipis hasil target silikon, sedangkan hasil target grafit memperlihatkan penurunan yang sangat kecil bahkan hampir konstan. Parameter n(∞) biasanya diasumsikan sama dengan satu [12], tetapi Forouhi dan Bloomer [10] mendapatkan tidak selalu demikian, n(∞) bisa lebih besar dari 1 tetapi tidak
kurang dari 1 atau n(∞)≥1. Parameter n(∞) merupakan indeks bias pada saat E→∞. Gambar 1c memperlihatkan parameter A yang cenderung turun dengan peningkatan konsentrasi karbon untuk lapisan tipis hasil deposisi kedua jenis target, sedangkan parameter B dan C cenderung meningkat terhadap konsentrasi karbon. Ketiga parameter A, B, C berhubungan dengan struktur elektronik zat padat. Parameter A sebanding dengan rasio dari kuadrat dipol matriks elemen terhadap lifetime transisi elektron, parameter B berharga dua kali jarak energi antara pusat
62
MAKARA, SAINS, VOL. 6, NO. 2, AGUSTUS 2002
4.0
0.4
formulasi F&B
formulasi F&B
0.3
3.8
k n
hasil eksperimen R,T
0.2
hasil eksperimen R,T
3.6 0.1
3.4
0.0 1
2
3
4
2
4
E (eV)
E (eV)
Gambar 2a. Perbandingan n(E) hasil eksperimen [13] simbol Δ dengan hasil perhitungan Forouhi dan Bloomer dari lapisan tipis a-SiC:H hasil target silikon x=0.28.
Gambar 2b. Perbandingan k(E) hasil eksperimen [13] simbol Δ dengan hasil perhitungan Forouhi dan Bloomer dari lapisan tipis a-SiC:H hasil target silikon x=0.28.
25
silikon
x=0.06
silikon
25
20 x=0.15
x=0.28
20
15
ε1
x=0.28
x=0.31
10
15
ε2
x=0.31
5 10
0 x=0.15
5
-5 x=0.06
0
-10 0
1
2
3
4
5
6
Energi (eV)
Gambar 3a. Bagian riil fungsi dielektrik ε1 sebagai fungsi energi untuk lapisan tipis a-SiC:H hasil target silikon
pita valensi dan konduksi, sedangkan parameter C berhubungan dengan parameter B dan lifetime dari transisi elektron. Kisaran harga parameter yang diperoleh tidak terlalu jauh berbeda dengan yang diperoleh Sangbo Kim dkk. [15] yang melakukan penelitian a-SiC:H dengan metode plasma enhanced chemical vapour deposition/PECVD, walaupun secara
0
1
2
3
4
5
6
Energi (eV)
Gambar 3b. Bagian imajiner fungsi dielektrik ε2 sebagai fungsi energi untuk lapisan tipis a-SiC:H hasil target silikon
keseluruhan lebih kecil harganya. Kelima parameter A, B, C, Eg dan n(∞) yang telah diperoleh kemudian dapat digunakan untuk memperoleh n(E) dan k(E) dalam jangkauan energi yang lebih besar, seperti diperlihatkan pada Gambar 2a dan 2b untuk lapisan tipis a-SiC:H hasil deposisi target silikon
MAKARA, SAINS, VOL. 6, NO. 2, AGUSTUS 2002
63
20
grafit
grafit
25
15 20
x=0.38
10 x=0.10
ε1
x=0.33
15
ε2
5 x=0.10
x=0.33
10
0
x=0.38
5
-5
-10
0 0
1
2
3
4
5
6
Energi (eV)
Gambar 4a. Bagian riil fungsi dielektrik ε1 sebagai fungsi energi untuk lapisan tipis a-SiC:H hasil target grafit
x=0.28. Kedua gambar tersebut memperlihatkan kurva n(E) dan k(E) dari persamaan (1) dan (2) yang berhimpit dengan data hasil eksperimen refleksi dan transmisi (simbol Δ) [13], dengan demikian telah diperoleh kurva n(E) dan k(E) untuk daerah energi tinggi (>2.5 eV). Kedua gambar memperlihatkan kurva yang mulus dan kontinu terhadap energi serta terlihat kehadiran maksimum kurva di daerah energi tinggi. Konstanta optis n(E) dan k(E) dalam jangkauan energi yang lebih besar dapat digunakan untuk memperoleh fungsi dielektrik kompleks dengan relasi ε1 =n2-k2 dan ε2 =2nk. Fungsi dielektrik bagian riil ε1 dan imajiner ε2 lapisan tipis hasil deposisi target silikon diperlihatkan pada Gambar 3a dan 3b untuk keempat konsentrasi karbon, sedangkan Gambar 4a dan 4b memperlihatkan hasil fungsi dielektrik riil ε1 dan imajiner ε2 hasil deposisi target grafit. Gambar 3a, 3b, 4a dan 4b memperlihatkan maksimum kurva fungsi dielektrik riil ε1(E) dan imajiner ε2(E) yang berkurang dengan bertambahnya konsentrasi karbon serta bergeser ke energi yang lebih tinggi. Mui dan Smith [15] menjelaskan hal tersebut dengan bantuan model tetrahedron, sebagai akibat dari berkurangnya fraksi tetrahedral dengan ikatan Si-Si dan bertambahnya tetrahedral dengan ikatan Si-C. Pembahasan lebih lanjut tentang perubahan posisi dan tinggi maksimum kurva dilakukan hanya terhadap fungsi dielektrik bagian imajiner ε2, karena variasi fungsi dielektrik bagian riil ε2 tidak langsung berhubungan dengan densitas keadaan
0
1
2
3
4
5
6
Energi (eV)
Gambar 4b. Bagian imajiner fungsi dielektrik ε2 sebagai fungsi energi untuk lapisan tipis a-SiC:H hasil target grafit
elektron semikonduktor amorf [16]. Cody [16] memperoleh transisi single-oscillator terjadi pada energi 4.2 ev dengan bantuan oscillator-strength sum rule. Harga energi tersebut mendekati harga maksimum kurva ε2 dari kristal silikon (c-Si) dan amorf silikon (a-Si). Beberapa peneliti [17,18] menghubungkan perbedaan posisi maksimum kurva ε2 karena kehadiran hidrogen dengan kerangka model Penn [19] yakni perbedaan kuat ikatan yang disebabkan perbedaan relaksasi dari strain yang terjadi pada jaringan amorf. Hidrogen terbukti efektif untuk memulihkan strain pada jaringan amorf [20]. Posisi maksimum kurva ε2 untuk lapisan tipis silikon dominan a-Si1-xCx:H hasil target grafit diperoleh sebesar 3.7 eV (x=0.1) dan untuk hasil target silikon sebesar 3.6 eV (x=0.06). Harga ini hampir mendekati maksimum kurva a-Si:H dari Weiser dkk [17] yang diperoleh sebesar 3.75 eV. Secara umum formulasi Forouhi dan Bloomer [10] yang digunakan pada penelitian ini sudah mengatasi kekurangan formulasi-formulasi lain dalam memperoleh konstanta optis di daerah absorpsi fundamental, tetapi masih terdapat beberapa asumsi dan kekurangan dari formulasi tersebut seperti dikemukakan dan diperbaiki oleh beberapa peneliti [21-23] yaitu: (i) formulasi ini kurang tepat diaplikasikan pada material a-Si1-xCx :H dengan konsentrasi karbon tinggi (x>0.5) atau material a-C:H karena asumsi bentuk pita energi yang parabola tidak mengakomodasi kehadiran keadaan π dari ikatan atom C=C. Modifikasi terhadap formulasi Forouhi dan Bloomer dengan bentuk pita energi non-parabola telah
64
dilakukan oleh McGahan dan Woollam[21] dan McGahan dkk. [22]. Formulasi Forouhi Bloomer menghasilkan k(E)>0 untuk E<Eg karena tidak dibatasinya transisi intraband E<Eg dan menghasilkan harga k(E) yang konstan untuk E→∞, kedua hal ini telah diperbaiki dengan formulasi yang dikemukakan oleh Jellison dan Modine [23] yang juga telah memperhitungkan simetri time-reversal. Walaupun demikian formulasi Forouhi dan Bloomer [10] masih dapat diaplikasi pada penelitian ini karena lapisan tipis a-SiC:H hasil deposisi kedua jenis target masih berada dalam kondisi silikon dominan (x<0.5) sehingga asumsi kurva parabola masih dapat digunakan, selain itu k(E) yang dihitung masih berada dalam daerah absorpsi fundamental (Eg≤E<<∞). Hal yang harus diperhatikan dalam memperoleh konstanta optis dengan prosedur Forouhi dan Blommer adalah penentuan harga awal yang mengacu pada hasil eksperimen-hasil eksperimen lain. Hasil yang berhimpit antara formulasi Forouhi dan Bloomer dengan data-data eksperimen belum tentu menghasilkan parameter yang realistis [24].
Kesimpulan Formulasi k(E) dan n(E) yang diturunkan oleh Forouhi dan Bloomer dapat digunakan untuk memperlebar jangkauan energi konstanta optis k(E) dan n(E) hasil eksperimen refleksi dan transmisi dari lapisan tipis silikon dominan a-SiC:H hasil deposisi metode dc sputtering. Kedua konstanta optis yang diperoleh di daerah absorpsi fundamental telah memenuhi relasi Kramers-Kronig untuk kedua jenis target silikon maupun grafit dan memperlihatkan kehadiran maksimum kurva. Konsentrasi karbon berpengaruh terhadap karakteristik kurva konstanta optis lapisan tipis a-SiC:H hasil dari kedua jenis target.
Ucapan Terima Kasih Penelitian ini dapat terlaksana atas dukungan hibah tim penelitian proyek URGE Batch III dengan nomor kontrak 005/HTPP-III/URGE/1997 dan kerja sama bilateral International Bureau of BMBF (Germany) dengan Universitas Indonesia (Indonesia).
Daftar Acuan [1] A.R. Forouhi, I. Bloomer, In: E.D. Palik (Ed.), Handbook of Optical Constants of Solids II, Academic Press, London, p. 151.
MAKARA, SAINS, VOL. 6, NO. 2, AGUSTUS 2002
[2] J. Tauc, R. Grogorovinci, A. Vancu, Phys. Status Solidi 15 (1966) 627. [3] R.H. Klazes, M.H.L.M. van den Broek, J. Bezemer, S. Radelaar, Philos. Mag. B 45 (1982) 377. [4] D.R. McKenzie, N. Savvides, R.C. McPhederan, L.C. Botten, R.P. Netterfield, J.Phys. C 16 (1983) 4933. [5] N.F. Mott, E.A. Davis, Electronic Processes in Non-Crystalline Materials, 2nd ed., Claredon, Oxford, 1979. [6] J. Bauer, Phys. Status Solidi A 39 (1977) 411. [7] H. Ehrenreich, M. Cohen, Phys. Rev. 115 (1959) 786. [8] G.K. Hubler, C.N. Waddell, W.G. Spitzer, J.E. Fredrickson, S. Prussin, R.G. Wilson, J. Appl. Phys. 50 (1979) 50. [9] H.W. Verleur, J. Opt. Soc. Am. 58 (1068) 1356. [10] A.R. Forouhi, I. Bloomer, Phys. Rev. B 34 (1986) 7018. [11] A.R. Forouhi, I. Bloomer, Phys. Rev. B 38 (1988) 1865. [12] H.M. Nussenzveig, Causality and Dispersion Relations, Academic, New York, 1972. [13] Dewi Marianty, Lusitra Munisa, Rosari Saleh, Makara Seri Sains 5 (2001) 51. [14] Rosari Saleh, Lusitra Munisa, Dewi Marianty, Prosiding Simposium Fisika Nasional XVIII, (2000) 338. [15] K. Mui, F.W. Smith, Phys. Rev. B 35 (1987) 8080. [16] C.D. Cody, In: R.K. Willardson, A.C. Beer (Eds.), Semiconductor and Semimetal Vol. 21, Academic Press, London, 1989, p. 11. [17] G. Weiser, D. Ewald, M. Milleville, J. Non-Cryst. Solids 35-36 (1980) 447. [18] D. Ewald, M. Milleville, G. Weiser, Phil. Mag. B 40 (1979) 291. [19] D. Penn, Phys. Rev. 128, (1962) 2093. [20] L. Ley In: J.D Joannopoulos, G. Lucovsky (Eds.), The Physics of Hydrogenated Amorphous Silicon II, Springer-Verlag, Berlin, 1983, p. 61. [21] W.A. McGahan, J.A. Woollam, Mater. Res. Soc. Symp. Proc. 349 (1994) 453. [22] W.A. McGahan, T. Mackovicka, J. Hale, J.A. Woollam, Thin Solid Films 253 (1994) 57. [23] G.E. Jellison Jr., F.A. Modine, Appl. Phys. Lett. 69 (1996) 371. [24] G.E. Jellison Jr., Thin Solid Films 313-314 (1998) 33.
