Koherens lézerspektroszkópia adalékolt optikai egykristályokban Kis Zsolt MTA Wigner Fizikai Kutatóközpont H-1121 Budapest, Konkoly-Thege Miklós út 29-33
2015. június 8.
Hogyan nyerjünk információt egyes atomokról inhomogén kiszélesedésu˝ optikai abszorpciós spektrumukból ?
Tartalomjegyzék
Bevezetés A ritkaföldfémekkel adalékolt LiNbO3 szerkezete Az adalékionok és a kristályrács közötti kölcsönhatás leírása
Kísérleti eredményink Kísérleti módszer Z -scan eljárás a homogén vonalszélesség mérésére ˝ Piezo-szkenner frekvencia-eltolásának idofügg o˝ mérése Mérési eredmények
Összefoglalás
A ritkaföldfémekkel adalékolt LiNbO3 szerkezete LiNbO3 és LiNbO3 :R3+ kristályok: • az atomok között ionos kötés van • az adalékionok a Li+ -t helyettesítik • a beépülo˝ adalékionok
kristályhibákat keltenek • a kristálytér felhasítja az
adalékionok energianívóit • a kristályhibák miatt az adalékionok
optikai spektruma inhomogén kiszélesedést mutat • az adalékionok
valencia héján 4f n elektron van • a LiNbO3 :Yb3+
elnyelési spektruma
Az adalékionok és a kristályrács közötti kölcsönhatás • az ionok körül a potenciális energia felületnek
lokális minimuma van =⇒ harmonikus potenciállal közelítheto˝ • az adalékionok tömege és a rájuk ható erok ˝
különböznek a kristályrács többi ionjáétól =⇒ lokális rezgések jelennek meg. Például LiNbO3 :Yb3+ : MLi = 7, MO = 16, és MNb = 93, míg MYb = 173, Li+ ↔Yb3+ • a potenciális energia felületek minimum helyei
függenek az adalékionok elektron héjának kvantumállapotától
• a kristálytér felhasítja az adalékionok
energiaszintjeit (DC Stark-shift)
Kisérleti módszer • adalékolt egykristályok: sLN:Yb, cLN:Yb,
sLN:Er, cLN:Er, LYB:Yb, (10−3 – 10−4 mol %) • cél: az adalékionok ≈980 nm hullámhosszú
átmeneteihez tartozó T1 populáció- és a T2 ˝ mérése dipól-relaxációs idok • módszer: szaturációs spektroszkópia,
pumpa-próba impulzusokkal, CW lézer vonalszélessége 100 KHz • T2 mérése : a spektrális lyuk
félérték-szélessége alapján • T1 mérése : a spektrális lyuk mélysége • abszorpció
Im(χ+ (∆))
=
≈
T1 2 1 Ω ( + Γ) N |deg |2 T2 w T2 e−td /T1 πg(0) × 1 − ε0 ~ Γ ∆2 + ( T1 + Γ)2 2 " # r T1 2 2 2 T Ωw N |deg | T1 1 −td /T1 2 πg(0) × 1 − 2 e , Ωw ε0 ~ T2 T2 ∆ + ( T2 )2 2
2
ahol (Γ =
1 T22
+
T1 2 Ω ) T2 w
Kísérleti elrendezés (fotó)
Kísérleti elrendezés (vázlat)
˝ Saját fejlesztésu˝ méroprogram
Z -scan eljárás a homogén vonalszélesség mérésére A mért vonalszélesség: σsph =
1 T2
+ Γ, ahol Γ2 =
1 T22
+
T1 2 Ω T2 w
˝ Piezo-szkenner frekvencia-eltolásának idofügg o˝ mérése
Fabry-Perot interferométer alapú kalibráció
Fabry-Perot interferométer alapú kalibráció
Fabry-Perot interferométer alapú kalibráció • a TEMmn módusok Gouy-fázisa Φ(z) = k z − (m + n + 1) arctan
z z0
∆ν,
ahol ∆ν = c/(2L), L = 50 cm h
• rezonancia frekvenciák νqnm = q +
(m+n+1) π
arctan
i L z0
∆ν
• célszeru˝ rosszul illeszteni a rezonátor TEM00 módust, továbbá legyen L/z0 = 1 • ekkor ∆ν = 1/100 cm−1 ≡ 300 MHz, legkisebb fr. távolság δν = 75 MHz
Mérési eredmények
˝ spektrális lyuk sLN:Yb-ban Kettos
Az eredmények összefoglalása Yb3+ ion 2 F7/2 ↔ 2 F5/2 átmenete sLN:Yb nr sLN:Yb br cLN:Yb nr cLN:Yb br
T1 (µs) 266±17 438±29 386±34 420±20
T2 (ns) / γh (MHz) 134 ± 7 / 2.35 18.2 ± 0.5 / 17.5 240 ± 20 / 1.3 16 ± 1 / 19.3
Er3+ ion 4 I15/2 ↔ 4 I11/2 átmenete cLN:Er 10198 10205 sLN:Er 10198 10205
T1 (µs)
T2 (ns) / γh (MHz)
2300±70 2320±30
5, 8 ± 0, 11 / 55 6, 3 ± 0, 17 / 50
2210±40 2350±70
6, 8 ± 0, 13 / 47 7, 9 ± 0, 48 / 40
˝ spektrális lyukra Lehetséges magyarázatok a kettos
• lehet, hogy izotóp effektus ?
isotope 168
Yb Yb 171 Yb 172 Yb 173 Yb 174 Yb 176 Yb 170
ma /u
atom %
I
µ/µN
167.93 169.93 170.93 171.93 172.93 173.93 175.93
0.13 3.04 14.28 21.83 16.13 31.83 12.76
0 0 1/2 0 5/2 0 0
0 0 0.4919 0 -0.6776 0 0
• ESR, Raman és abszorpciós spektroszkópiai stb. mérések alapján számos
nem-ekvivalens helyre épülhet be Yb3+ : izolált ionok vagy ion cluster-ek
Mérés mágneses térben
Összefoglalás
Eredmények: • pumpa-próba impulzusos szaturációs spektroszkópiai eljárást dolgoztunk ki
adalékionok T1 és T2 relaxációs idejének mérésére • a módszert több ion-mátrix kombinációra sikeresen alkalmaztuk, sLN:Yb,
cLN:Yb, sLN:Er, cLN:Er, LYB:Yb • LYB:Er esetén nem találtunk spektrális lyukat • mágneses térrel felhasítottuk az Er és Yb adalékionok spektrális lyukait
Közeljövo˝ tervei: • spektrális lyukakon alapuló szuszceptibilitás tervezés =⇒ próba impulzus
lelassítható • néhány rezonáns nemlineáris optikai kísérlet megvalósítása, pl. koherens
populácó oszcilláción alapuló átlátszóság vagy EIT • a dipol relaxációs ido˝ befolyásolása, pl. kis-polaronok keltésével
(együttmuködés ˝ Mirco Imlau csoportjával)
˝ és finanszírozók Résztvevok Wigner Fizikai Kutatóközpont, Szilárdtestfizikai Intézet: • kristálynövesztés és mintakészítés:
Péter Ágnes Polgár Katalin Szaller Zsuzsanna Tichy-Rács Éva • klasszikus spektroszkópia:
Corrádi Gábor(ESR) Hajdara Ivett Kovács László Lengyel Krisztián • lézerspektroszkópia (kísérlet és elmélet):
Hajdara Ivett Kis Zsolt Lengyel Krisztián Mandula Gábor Finanszírozás: • Magyar Tudományos Akadémia • Országos Tudományos Kutatási Alap
Köszönöm a figyelmet!
