S ZEN T I STVÁ N E G YETEM M E ZŐ G A ZD ASÁ G - ÉS KÖ RNYE ZETT UDO M ÁNYI K AR K Ö RNYE ZE TM É R NÖ K I BSC NAP PA LI TAG O ZA T
I N- SI TU G AM M A- SPEK TR O M ÉTER K ALI BR ÁCI Ó J A
Készítette: Tasnádi Bence
Belső témavezető: Kristóf Krisztina Tanszéki mérnök Kémia tanszék Külső témavezető: Dr. Kocsonya András Tudományos főmunkatárs Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont
Gödöllő 2015
TARTALOMJEGYZÉK TARTALOMJEGYZÉK ................................................................................................... 2 1. BEVEZETÉS ÉS CÉLKITŰZÉSEK .............................................................................. 4 1.1. Bevezetés ..................................................................................................................................................... 4 1.2. Célkitűzések ............................................................................................................................................... 4 2. SZAKIRODALMI ÁTTEKINTÉS ................................................................................. 6 2.1. A radioaktivitás alapjai ............................................................................................................................. 6 2.1.1. Bevezetés ............................................................................................................................................. 6 2.1.2. Aktivitás, felezési idő, fotonenergia..................................................................................................... 6 2.1.3. A radioaktív sugárzások eredete .......................................................................................................... 8 2.1.4. Bomlási sorok, szekuláris egyensúly ................................................................................................. 10 2.2. Radioaktív bomlások és sugárzások ....................................................................................................... 10 2.2.1. Az α-bomlás ....................................................................................................................................... 11 2.2.2. A β-bomlás......................................................................................................................................... 11 2.2.3. A maghasadás (fisszió) ...................................................................................................................... 12 2.2.4. A γ-bomlás (izomer magátalakulás)................................................................................................... 13 2.3. A γ-sugárzás kölcsönhatása az anyaggal................................................................................................ 14 2.3.1. Koherens szóródás ............................................................................................................................. 14 2.3.2. Fotoeffektus ....................................................................................................................................... 15 2.3.3. Compton-szórás ................................................................................................................................. 16 2.3.4. Párkeltés ............................................................................................................................................. 16 2.4. Dozimetria ................................................................................................................................................ 17 2.4.1. Elnyelt dózis (D) ................................................................................................................................ 18 2.4.2. Egyenérték dózis (HT) ........................................................................................................................ 18 2.4.3. Effektív dózis (E) ............................................................................................................................... 19 2.5. Ionizáló sugárzás hatása az élő szervezetre ........................................................................................... 19 2.5.1. Fizikai és kémiai hatások ................................................................................................................... 20 2.5.2. Biológiai és egészségkárosító hatások ............................................................................................... 21 2.5.3. Dózis-hatás kapcsolatok..................................................................................................................... 23 2.6. Jogi szabályozás ....................................................................................................................................... 24 2.6.1. ICRP (International Commission on Radiological Protection) .......................................................... 24 2.6.2. IAEA (International Atomic Energy Agency) ................................................................................... 24 2.6.3. UNSCEAR (United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiations) ................ 25 2.6.4. Szabályozás az EU-ban ...................................................................................................................... 25 2.6.5. Hazai szabályozás .............................................................................................................................. 25 2.7. Az KFKI telephely környezetellenőrzési rendszere .............................................................................. 27 3. ANYAG ÉS MÓDSZER .............................................................................................. 29 3.1. In-situ γ-spektrometria ............................................................................................................................ 29 3.1.1. Áttekintés ........................................................................................................................................... 29 3.1.2. A módszer elvi alapjai ....................................................................................................................... 29 3.1.3. A γ-spektrometria jelentősége, alkalmazási lehetőségei .................................................................... 31 3.1.4. Kvantitatív analízis ............................................................................................................................ 31 3.2. Félvezető detektorok jellemzése.............................................................................................................. 33 3.2.1. Áttekintés ........................................................................................................................................... 33 3.2.2. A félvezetők működési elve ............................................................................................................... 34 3.2.3. A detektorhoz kapcsolódó berendezések ........................................................................................... 35
2
3.3. Canberra 2020 HPGe detektor kalibrációja ......................................................................................... 36 3.3.1. A kalibráció során alkalmazott szoftverek és adatbázisok ................................................................. 36 3.3.2. A kalibráció során alkalmazott etalon sugárforrások ......................................................................... 36 3.3.3. A detektor effektív pontjának meghatározása .................................................................................... 37 3.3.4. A detektor érzékenységének szögfüggése .......................................................................................... 42 3.3.5. A detektor abszolút hatásfokának megállapítása ............................................................................... 46 4. EREDMÉNYEK ÉS ÉRTÉKELÉSÜK ......................................................................... 49 5. KÖVETKEZTETÉSEK ÉS JAVASLATOK ................................................................. 51 6. ÖSSZEFOGLALÁS .................................................................................................... 53 KÖSZÖNETNYILVÁNÍTÁS .......................................................................................... 54 IRODALOMJEGYZÉK ................................................................................................. 55 MELLÉKLETEK .......................................................................................................... 57 A Melléklet ...................................................................................................................................................... 57 Táblázatok.................................................................................................................................................... 57 B Melléklet....................................................................................................................................................... 59 Képek ........................................................................................................................................................... 59 NYILATKOZAT ........................................................................................................... 61
3
1. BEVEZETÉS ÉS CÉLKITŰZÉSEK 1.1. Bevezetés A mindannyiunkat érő sugárterhelés egyik legfőbb forrása a talajból és talajfelszínről érkező direkt külső sugárterhelés. A talajból és a talajfelszínről eredő sugárzásnak két forrása van. Az egyik a talajban található primordiális radionuklidok: az 238U és a 232Th bomlási sorok elemei, illetve a
40
K. A másik forrás a levegőből a talajra kihullott természetes (7Be) és mesterséges
(főként 137Cs, 131I, 110mAg és 60Co) radionuklidok. Ezek először a talaj felszínén terülnek el, de hosszabb idő alatt a talaj mélyebb rétegeibe is beszivároghatnak. Sugárveszélyes tevékenységet folytató munkahelyek, különösen nukleáris létesítmények, nyitott radioaktív izotópokkal dolgozó „A” szintű laboratóriumok üzemeltetése során különbözö mértékben radioaktív anyagok kerülhetnek ki a környezetbe. Így a sugaras létesítmény működése során nemcsak az ott dolgozókat éri sugárterhelés, hanem a szűkebbtágabb környezetet, továbbá az ott élő lakosságot és élővilágot is. A KFKI telephely esetében a kibocsátások jelentős része két helyről származik: az Izotóp Intézet Kft. illetve az MTA EK Reaktorüzem (RÜ) sugárveszélyes munkahelyeiről elszívott levegőből, mely közösen a Budapesti Kutató Reaktor (BKR) kéményén keresztül távozik a környezetbe. A különféle radioaktív anyagok a környezetben potenciális veszélyforrások, melyek a környezeti transzportfolyamatok során akkumlálódhatnak, átalakulhatnak, keletkezési helyüktől távolabb kerülhetnek, ezért – és természetesen jogszabályi kötelezettségek miatt is – szükségszerű vizsgálni mennyiségi illetve minőségi jellemzőiket az adott környezetben. A talajból és annak felszínéről eredő sugárzás egyik hatékony mérési módszere a környezeti insitu gamma spektrometria, mely abból áll, hogy a talajfelszín fölé (általában egy speciális állványra) árnyékolatlan félvezető gamma-detektort helyezünk, majd azzal mérjük a talajból érkező gamma-sugárzás energiaeloszlását (spektrumát).
1.2. Célkitűzések Az általam használt detektort által terepen mért spektrum mennyiségi kiértékelése összetett kalibrálási eljárást kíván. Célom és feladatom lesz szakdolgozatom keretein belül az MTA Energiatudományi Kutatóközpont (a korábbi Központi Fizikai Kutató Intézet egyik utódintézménye) telephelyén (Csillebérc) a Canberra 2020 HPGe (high-purity germanium, nagy tisztaságú germánium) típusú félvezető detektor kalibrációja in-situ gammaspektroszkópiai mérésekre, laboratóriumi körülmények között. A kalibráció során, a 4
szakdolgozatomban részletezett mérések alapján meghatározom a detektor érzékenységének távolság- és szögfüggését, annak abszolút hatásfokát. Az elvégzendő kalibráció eredményeképpen a detektor alkalmassá válik a talajfelszínre kihullott gamma-sugárzó radionuklidok felületi aktivitáskoncentrációjának kvantitatív meghatározására, valamint hasonló geometriában elvégzett más mérések értékelésére.
5
2. SZAKIRODALMI ÁTTEKINTÉS 2.1. A radioaktivitás alapjai 2.1.1. Bevezetés Az atomok a legkisebb olyan, tömeggel rendelkező részecskék, melyek egyedi kémiai tulajdonságokkal rendelkeznek. Egy atom az atommagból, és az azt körülvevő, negatív töltéssel rendelkező elektronokból áll. Az atommag pozitív töltésű protonokat és töltéssel nem rendelkező (semleges) neutronokat tartalmaz. Az atom átmérője 10-10 m, míg az atommag átmérője 10-15 m nagyságrendű. A protonok és neutronok tömege 1,67·10-27 kg, az elektron tömege pedig 9,11·10-31 kg. Az elemi töltés 1,602·10-19 C (IAEA 2003). Egy kémiai elem protonjainak a számát az atommagban rendszámnak hívjuk (jelölése: Z). A protonok és neutronok (nukleonok) számának összege adja a tömegszámot (jelölése: A). Egy adott kémiai elem azon atomjait, melyeknek protonszáma (rendszáma) megegyezik, de eltérő neutronszámmal (vagyis eltérő tömegszámmal) rendelkeznek, izotópoknak hívjuk. Az izotópok kémiai tulajdonságai megegyeznek, fizikai paramétereik viszont különböznek (IAEA 2003). Az általunk ismert univerzumban léteznek olyan izotópok, melynek atommagjai többlet energiával rendelkeznek. Mivel ez egy instabil állapotot eredményez, az adott izotóp – hogy energetikailag stabilabb állapotba kerüljön – több részre szakad, így létrehozva egy új, stabilabb atommaggal rendelkező izotópot. Ezt a folyamatot nevezzük radioaktív bomlásnak. A radioaktív bomlás (mint spontán magátalakulás) többféleképpen történhet, melyet a nukleonok, az azok közötti erős és gyenge kölcsönhatás, energia megmaradási törvények és egyéb összetett folyamatok határoznak meg. A radioaktív bomlást különféle részecskék, illetve energia emissziója is kíséri. Ezen részecskék (illetve fotonok) fluense a radioaktív sugárzás (IAEA 2003, Kanyár et al. 2004).
2.1.2. Aktivitás, felezési idő, fotonenergia A radioaktivitás megegyezik az adott anyagmennyiségben, készítményben időegység alatt elbomló magok számával (Kanyár et al. 2004): A=
dN dt
6
ahol:
A
a radioaktivitás [s-1]
N
a bomlásra készen álló, instabil magok száma
t
az idő [s]
A bomlás s-1 egységét becquerel-nek (Bq) nevezzük. A tapasztalat (Kanyár et al. 2004) szerint az aktivitás mindig arányos a még meglévő, nem elbomlott magok számával (N). Ha ezt az arányossági tényezőt λ-val jelöljük, akkor az alábbi összefüggés írható fel: A=
dN = −λ ⋅ N dt
A differenciálegyenletet megoldva:
N (t ) = N0 ⋅ e−λ⋅t ahol:
(2.1)
N(t)
a radioaktív atommagok száma t idő elteltével
N0
a kezdeti aktív magok száma, mely arányos a radioaktív anyag mennyiségével
λ
a bomlási állandó [s-1]
A bomlási állandó az adott radionuklidra jellemző jól meghatározott paraméter, melynek értéke nuklidonként változik. Értéke a (2.3) alapján átrendezve, pl. a 137Cs esetében:
λ=
ln 2 0,693 = = 7,309 ⋅10−10 s −1 T 10975,55 ⋅ 3600 ⋅ 24
A (2.1) alapján látható, hogy az exponenciális csökkenés a radioaktivitásra is érvényes, vagyis:
A(t ) = A0 ⋅ e −λ⋅t ahol:
A0
(2.2)
a t=0 időpontban mért aktivitás [Bq]
A sugaras tevékenységekhez kapcsolódóan gyakran alkalmazott fogalom a felezési idő, mely azt az időtartamot adja meg, amely alatt az aktív magok fele elbomlik: T1 / 2 =
ln 2
λ
(2.3)
Mivel az atommag bomlása – csakúgy, mint a legtöbb magfizikai, magkémiai jelenség – egy sztochasztikus (véletlenszerű) folyamat, ezért teljes bizonyossággal nem lehet kijelenteni, hogy a felezési idő alatt az aktív magoknak pontosan a fele bomlik el. Ugyanígy a bomlás során keletkező részecskék energiáját, a sugárzás abszorpcióját és számos egyéb mennyiséget is adott bizonytalansággal rendelkező valószínűségi változóként kell kezelni (Kanyár et al. 2004).
7
A bomlás során keletkezett részecskék, radioaktív sugárzások energiáját fotonenergiával jellemezzük, elektronvolt (eV) egységben adjuk meg. 1 elektronvolt megegyezik azzal az energiaváltozással, melyet az elektron nyer 1 volt potenciálkülönbségen történő keresztülhaladáskor. Másképp fogalmazva 1 elektronvolt az a (kinetikus) energia, melyet az elektron nyer 1 volt potenciálkülönbségen történő felgyorsulása révén. Az elektronvolt az SI rendszeren kívüli energia-mértékegység, melyet a mag- és részecskefizikán kívül főként a csillagászatban alkalmaznak még. Ha az elemi töltést megszorozzuk 1 volttal, megkapjuk egy elektron energiáját, ami megfelel 1 elektronvoltnak (http1, http2, Kocsonya 2015):
Ee = 1,602⋅10−19 C ⋅V = 1,602⋅10−19 J Radioaktív sugárzások méréstechnikájában gyakran alkalmazott prefixumok a kilo (103) és a mega (106), pl. a
137
Cs bomlásakor 85%-os valószínűséggel bocsát ki egy 661,657 keV
energiájú (http3) gamma-fotont, ami 661657 eV-nak, vagy 0,6617 MeV-nak felel meg.
2.1.3. A radioaktív sugárzások eredete A radioaktív nuklidok (és sugárzások) természetes és antropogén eredetűek lehetnek. A természetes radionuklidok jelentős része az Univerzum ill. a Föld keletkezésekor jelent meg (ún. primordiális radionuklidok) különféle magfizikai folyamatok révén (pl. magfúzió). Ezek a nuklidok – hosszú, milliárd éves felezési idejüknek köszönhetően – most is jelen vannak a környezetünkben, főként a talajban. A legjelentősebb természetes eredetű radionuklidok a 40K, a 232Th-mal kezdődő tórium-, a 238U izotóppal kezdődő urán- és a 235U-nal lezdődő aktíniumsorozat radioaktív izotópjai és leányelemei. Ezek bomlásakor alfa-, béta és gamma-sugárzás egyaránt keletkezhet. Fontos kiemelni az 1,28·109 év felezési idejű 40K radionuklidot, melynek előfordulása a teljes kálium tömegarányában 0,0117% (Kanyár et al. 2004). Számolással igazolható (Kovács & Paripás 2011 nyomán), hogy minden 1 kg tiszta kálium nagyjából 33 kBq aktivitású 40K izotópot tartalmaz: 1000 g 1 ⋅ 6 ⋅ 10 23 ln 2 ⋅ ⋅ 0,000117 mol 39,098 g ln 2 bomlás mol A=λ⋅N = ⋅N = ≈ 32887 ≈ 32,9kBq 9 T1 / 2 1,2 ⋅ 10 ⋅ 365 ⋅ 24 ⋅ 3600 s s
A mezőgazdaságban ezért a koncentrált NPK műtrágyák kijuttatása a talaj aktivitásának növekedését is eredményezheti.
8
A természetes sugárzás másik csoportja a kozmikus sugárzásból származó ún. kozmogén radionuklidok. A kozmikus sugárzás egyik forrása a csillagközi anyagok tömörülésében, távoli galaxisokban található. A galaktikus kozmikus sugárzás a Naprendszeren kívüli térben pl. szupernóva robbanás révén keletkezik és gyorsul fel. Nagyobb részt protonokból (88%), alfarészecskékből (11%), a fennmaradó rész pedig különféle nehéz magokból áll (Fehér & Deme 2010). A kozmikus sugárzás másik forrása a Nap. A napból a naptevékenység során távozó ionizáló sugárzás a szoláris sugárzás. Habár a föld légkörébe érkező sugárzást, részecskéket a felső légkör nagyrészt elnyeli, a nagy energiájú kozmikus részecskék a felső sztratoszférában a levegő atomjaival kölcsönhatásokba léphetnek. Ezen kölcsönhatások révén, a kozmikus sugárzás hatására keletkező neutronok a nitrogénból pl. tríciumot (3H) és radiokarbont (14C) hoznak létre, melyek később elérik a talajfelszínt. Ez utóbbi két elem, mivel tisztán béta-bomlók (nem bocsátanak ki detektálható gamma-sugárzást), nem mérhetőek közvetlenül gammaspektroszkópiai módszerekkel (Kocsonya 2015, Fehér & Deme 2010, Kanyár et al. 2004). A radioaktív sugárzás eredetét tekintve lehet mesterséges is. Ezek forrásai az atomfegyverek (pl.
légköri
kísérleti
atomrobbantások
okozta
globális
kihullás),
atomerőművek
(rendeltetésszerű üzemelés, illetve baleset esetén kibocsátott mesterséges radionuklidok), valamint orvosi, mezőgazdasági felhasználás során alkalmazott radioaktív izotópok. In-situ gamma-spektrometriával gyakran mért, tipikus mesterséges gamma-sugárzó radionuklidok a 137
Cs (hasadási termék, besugárzási berendezésekben alkalmazzák),
és terápiás célokra alkalmazzák) valamint a
60
131
I (orvosi diagnosztikai
Co (besugárzó berendezések gyakori
sugárforrása, korróziós termék atomreaktorok hűtőkörében). A természetes és mesterséges eredetű, lakosságot érő ionizáló sugárzások okozta éves effektív dózisok világátlagát az 1. táblázat foglalja össze. 1. táblázat. Lakossági egyéni éves effektív dózisok világátlaga (Fehér & Deme 2010) Forrás
Éves egyéni effektív dózis [mSv]
Tipikus terjedelem
Teljes természetes
2,4
1-10
Orvosi diagnosztika
0,6
0,03-20
Légköri atomfegyver kísérletek
0,005
1963-ban: 0,11, azóta csökken
Csernobili baleset
Globális hatás: 0,002
Nukleáris üzemanyagciklus
Globális hatás: 0,00002
Teljes mesterséges
~0,6
1986-ban az északi féltekén: 0,04 északi féltekén néhányszorosa 0-20
Megjegyzés A dózis a magasság és geológiai környezet függvénye Az egészségügyi ellátás színvonalától is függ Egykori tesztek helyszínein akár mSv nagyságrendű is lehet egyes volt uránbányák környezetében néhány mSv -
9
2.1.4. Bomlási sorok, szekuláris egyensúly A radioaktív bomlás során az instabil, kiindulási kémiai elem (anyaelem) az első bomlás után rendszerint nem rögtön kerül egy stabil állapotba, hanem a keletkezett elem (leányelem) is radioaktív, amely szintén tovább bomlik. Ez a folyamat (bomlások sorozata) egészen addig zajlik, amíg egy tovább már nem bomló, stabil elem jön létre. Ezeket hívjuk bomlási soroknak, és a kiindulási elemről nevezzük el őket. Összesen négy bomlási sor (radioaktív család) létezik, melyből három természetes, és egy (már csak) mesterséges. Az előbbiek az 238U-nal, 235U-nal és a
232
Th-mal kezdődő sorok, ezek kezdő izotópjainak felezési ideje összemérhető a Föld
életkorával. A negyedik család a
237
Np-mal kezdődő neptúnium-család, ez ma már csak
mesterséges eredetű lehet a Földön, mivel anyaelemének felezési ideje két millió év (Csurgai 2014). Az anyaelem-leányelem bomlásának, ill. képződésének mennyiségi kapcsolatát, aktivitásuk egymáshoz való viszonyát írják le a különféle egyensúlyi modellek. Ezek az ideális egyensúly, tranziens egyensúly és a szekuláris egyensúly. In-situ gamma spektrometriai mérések szempontjából főként a szekuláris egyensúly ismerete fontos. Ha az anyaelem (a sort kezdő radioaktív izotóp) felezési ideje számottevően nagyobb a (szintén radioaktív) leányelem felezési idejéhez képest, akkor a leányelem jóval gyorsabban hoz létre radioaktív sugárzást, aktivitása (másodpercenkénti bomlása) egyre gyorsabban növekszik. A leányelem nagyjából hét felezési ideje után az anyaelem és a leányelem aktivitása meg fog egyezni, az összes aktivitás pedig a duplájára nő. Ezen a ponton túl a leányelem bomlási sebessége már nem növekszik, hanem ugyanezen a sebességen bomlik tovább. Szekuláris egyensúly figyelhető meg pl. az
238
U sor elemeinél. Mérési szempontból ennek azért van jelentősége, mert ha meg
tudjuk határozni az
238
U egy leányelemének aktivitását, akkor az anyaelem aktivitását is meg
tudjuk mondani (http4).
2.2. Radioaktív bomlások és sugárzások Megfigyelések szerint az atommag bomlása során vannak bizonyos gyakrabban előforduló folyamatok, bomlási formák, melyek az α-, β- és γ-bomlás elnevezéseket kapták. A radioaktív bomlások típusára jellemző a kibocsátott sugárzás, így a bomlás és az annak során keletkező sugárzás a legtöbb esetben összetartozó jelenségek, melyre elnevezésük is utal – így beszélhetünk például α-, β-, λ-, proton- és neutron-sugárzásról, stb.
10
Az alábbiakban azok a bomlási módok kerülnek bemutatásra, melyek esetében jellemzően gamma-kvantum emisszió is történik, így szorosan köthetőek a gamma-spektroszkópia témaköréhez. Ezek a sugárzások mind atommag-eredetűek.
2.2.1. Az α-bomlás Az atommag belsejében a 2 protonból és 2 neutronból álló képződmények meglehetősen stabilak, egyfajta „önálló” részecskeként írhatóak le az atommagon belül. Ezek a részecskék az ún. α-részecskék, melyek megfelelnek a Hélium atommagnak, és kétszeresen pozitív töltéssel rendelkeznek. Ezeknek a részecskéknek a kiválása az atommagból gyakrabban figyelhető meg, mint pl. 2 vagy 3 nukleon (p+ illetve n0) kiválása. A bomlás során a rendszám 2-vel, míg a tömegszám 4-el csökken (Csurgai 2014, Kanyár et al. 2004): A Z
X →AZ−−42Y +24α 2+
[+γ ]
Az α-részecskék jellemzően nagy energiájú részecskék (3-9 MeV); mivel diszkrét energia értékekkel rendelkeznek, energia eloszlásuk (spektrumuk) vonalas (Csurgai, 2014). Az α-sugárzás α-részecskék sokaságának árama. Elektromos töltése miatt az abszorbeáló anyagban lelassulhat, szóródhat, energiáját elsősorban ionizáció révén adja le. Hatótávolsága véges, fajlagos ionizációja (vagyis az egységnyi úthossz mentén leadott energiája) a kisebb (~1 MeV) energiákon a legjelentősebb. Abszorpcióját a véges hatótávolsággal jellemzik, ennek értéke levegőben nagyjából annyi cm-nek felel meg, ahány MeV a sugárzás energiája. Vízben és testszövetben az abszorpció 3-5 µm-en megy végbe (Kanyár et al. 2004).
2.2.2. A β-bomlás A béta-bomláson belül háromféle esetet különböztethetünk meg: a negatív béta-bomlást, a pozitív béta-bomlást, illetve az elektron befogást. Negatív β-bomlás (negatron) során az atommag úgy kerül stabilabb állapotba, hogy lead egy elektront (β- részecskét), mégpedig úgy, hogy a magban egy neutron egy protonra és egy βrészecskére bomlik, miközben egy töltéssel nem rendelkező antineutrínó is felszabadul: A Z
X →Z +A1Y + β − +ν~
[+γ ]
Pozitív béta-bomlás (pozitron) során a mag energiájának felhasználásával a negatív β-bomláshoz képest fordított folyamat is lejátszódhat, vagyis a mag egy protonja átalakul neutronná, a felszabaduló pozitív töltés pedig a pozitronnal (pozitív töltésű elektron) távozik. Az energián a pozitron és a neutrínó osztozik (Csurgai 2014, Kanyár et al. 2004). 11
A Z
X →Z −A1Y + β + +ν
[+γ ]
A magfolyamatok során keletkezett elektron, pozitron, neutrínó és antineutrínó eltávoznak a magból. Mivel a felszabaduló energián a béta-részecske és a neutrínó véletlenszerűen osztozik, ezért a mérhető béta-sugárzás eneriája nem egy meghatározott érték, hanem a 0 és az adott nuklidra jellemző maximális energia között változik. Elektron befogás (EC, vagy „electron capture”) során az atommag az egyik belső elektronhéjról (pl. K-héj) befog egy elektront, mely egyesül egy protonnal és így egy neutron keletkezik. Ekkor β-sugárzás nem, csak az adott elem atomhéjára jellemző karakterisztikus röntgensugárzás észlelhető, mivel a külső héjról egy másik elektron ugrik a befogott elektron helyére (pl. A K-héjra az L-héjról), az energiakülönbség pedig röntgensugárzás formájában távozik (Kanyár et al. 2004). A béta-sugárzás esetében többnyire nagy energiájú elektronokról (β- részecskékről) beszélünk (0,01-3 MeV). Energiaspektruma folytonos (Csurgai, 2014). A béta-sugárzás és anyag kölcsönhatása során történhet ionizáció, atomhéj gerjesztése, fékezési röntgensugárzás keletkezése, pozitron annihiláció, ill. a Cserenkov-effektus is végbehemet. A béta-sugárzás hatótávolsága (az alfa-sugárzáshoz hasonlóan) véges, de hasonló energiáknál sokkal nagyobb. Tapasztalatok (Kanyár et al. 2004) szerint a radioaktív bomlásból eredő Emax=1-4 MeV β-sugárzás már néhány mm vastag vízben abszorbeálódik, hatótávolsága a levegőben 10-15 méter.
2.2.3. A maghasadás (fisszió) Ez a fajta bomlás leginkább a nagy tömegszámú magokra jellemző. A folyamat során a kiindulási radionuklid két, nagyjából azonos tömegszámú magra hasad szét. Létrejöhet spontán vagy indukált módon. Ez utóbbinak tipikus példája az
235
U bomlása, mely egy kis energiájú
(lassú) neutron abszorpciója folytán gerjesztett állapotba kerül (236U), majd úgy kerül energetikailag alacsonyabb állapotba, hogy egy
90
Kr és egy
143
Ba magra hasad szét három
neutron kiszabadulása mellett. (Mivel nagyobb tömegszámok esetén a neutron/proton arány jelentős neutrontöbbletet mutat, a hasadáskor felesleges neutronok is felszabadulnak.) A felszabadult és lassított neutronok ellenőrzött körülmények között újabb hasadásokat hozhatnak létre. Jelenleg ezen a jelenségen (láncreakció) alapszik az atomerőművek energiatermelése (Kanyár et al. 2004, Csurgai 2014).
12
2.2.4. A γ-bomlás (izomer magátalakulás) A radioaktív nuklidok jelentős része nem egy egyszerű, egylépéses folyamat következtében kerül stabil állapotba, hanem nagyon gyakran több bomlás követi egymást. Az α- és βbomlások, a maghasadás, ill. számos más magreakció során létrejött új mag energetikailag rendszerint instabil, energiatöbbletétől pedig egy (vagy több) γ-foton (γ-sugárzás) kibocsátásával szabadul meg, így kerülve egy stabil (vagyis kisebb energiájú) állapotba. A folyamatot a 137Cs példáján az 1. ábra szemlélteti. A 137Cs nuklidból 100 esetből átlagosan 85 esetben béta-negatív bomlással, egy köztes, gerjesztett állapotban keletkezik egy
137
Ba
atommag, aminek legerjesztődésekor egy 661,7 keV energiájú gamma-foton emittálódik. Ezt a 85%-ot a gamma-sugárzás hozamának nevezzük. Az energiafelesleg szinte teljes egészében a kibocsátott gamma-foton formájában szabadul fel, egy kis része (Tmag~0,01-10 eV) viszont a mag visszalökési kinetikus energiájává alakul (Muhin 1975).
1. ábra.137Cs bomlási sémája
Az így keletkezett és emittált γ-sugárzás energiája jól meghatározott, jól jellemzi az azt kibocsátó radionuklidot, ezért – többek között az in-situ gamma spektrometriában is – felhasználható kvalitatív analízisre. Mivel a γ-bomlás során nem történik sem rendszám, sem tömegszám változás, izomer magátalakulásnak is nevezzük (Kanyár et al. 2004). Bizonyos esetekben a mag gerjesztési energiája nem γ-sugárzássá alakul, hanem az atom egyik saját elektronjának („konverziós elektron”) adódik át, mely ennek következtében elhagyja az atomot. Ez a folyamat a belső konverzió. A konverziós elektronok spektruma (a β-bomlás elektronjaival ellentétben) diszkrét (vonalas) (Muhin 1975).
13
A kibocsátott gamma-sugárzás rövid hullámhosszú (nagyságrendileg 10-12 méter alatti), nagy frekvenciájú (1020-1024 Hz) elektromágneses sugárzás. Energiája a Planck állandó (h) és az elektromágneses sugárzás frekvenciájának (ν) szorzatából számítható ki:
Eγ = h ⋅ν Az anyaggal való kölcsönhatására jól alkalmazható az intenzitásokra vonatkozó exponenciális összefüggés (Kanyár et al. 2004):
I ( x) = I 0 ⋅ e − µ ⋅ x ahol:
x
az abszorbens vastagsága [m]
µ
az ún. lineáris sugárzási együttható [m-1]
Ebből is következik, hogy a γ-sugárzásnak nincs véges hatótávolsága. Sugárgyengítést okozó jelenségek a koherens szóródás, fotoeffektus, Compton-szórás és a párkeltés. A γ-sugárzás csak közvetve ionizál az abszorbensben, mégpedig a fotoeffektus, Compton-szórás és a párkeltés révén keletkezett elektronok által. Fajlagos ionizációja (a részecske által egységnyi úthosszon létrehozott ionpárok száma) a sugárzás energiájának függvényében 1-10 ionpár·cm-1 (Kanyár et al. 2004).
2.3. A γ-sugárzás kölcsönhatása az anyaggal A gamma-sugárzás és anyag kölcsönhatása lényegében négy folyamattal írható le, melyek közül a koherens szóródás gamma-spektroszkópiai szempontból nem meghatározó. Ezek a folyamatok mennek végbe a félvezető detektorok detektoranyagának atomjai és az azokkal kölcsönhatásba kerülő gamma-fotonok között is, és energiával rendelkező elektronok megjelenését eredményezik. Ezek az elektronok aztán energiájukat a detektoranyagban ionizációs, ill. gerjesztési folyamatokban veszítik el. A detektor az így létrehozott töltéshordozókat összegyűjtve jeleníti meg a kimenetén, feszültség vagy áram impulzus formájában. Ennek amplitúdója arányos az abszorbeált gamma-kvantum energiájával (Deme 1968, http5).
2.3.1. Koherens szóródás Koherens szórásról beszélünk, amikor a beeső gamma-kvantum úgy lép kölcsönhatásba az atomhéjjal, hogy saját terjedési irányát megváltoztatja, miközben energiája nem változik
14
(2. ábra). Ez a kölcsönhatás elsősorban alacsony energiákon (10-100 keV) lehet jelentős. Valószínűsége kisebb mint a fotoeffektusé (Kanyár et al. 2004).
2. ábra. Koherens szóródás
2.3.2. Fotoeffektus Fotoeffektus során a γ-foton a teljes energiáját átadja a detektoranyag valamely kötött elektronjának, azt kiszakítva onnan (3. ábra). Az így kiszakított elektron (fotoelektron) nyert energiája meg fog egyezni a beeső γ-foton energiájának és az adott héjon az elektron kötési energiájának különbségével:
E f = Eγ − Ek ahol:
Ek
a fotoelektron kötési energiája az adott héjon
Eγ
a beérkező gamma-foton energiája
Ef
a fotoelektron által nyert energia
A fotoeffektus valószínűsége alacsony energiákon (10-300 keV) számottevő, az abszorbens rendszámának növekedésével nő, és nagyobb a belső (K és L) héjakon. A belső héjról kiszakított elektron helyére valamely külső héjról egy új elektron kerül, miközben az atom a két héj közötti energiakülönbséget karakterisztikus röntgensugárzás formájában adja le. (Ez a karakterisztikus röntgen-foton a saját atom héjában is abszorbeálódhat, és ún. Auger-elektront hozhat létre.) (Kanyár et al. 2004)
3. ábra. Fotoeffektus
15
2.3.3. Compton-szórás Amennyiben a γ-foton energiájának csak egy részét adja át a héjban kötött elektronnak, Compton-szórásról beszélünk. Ekkor a gamma-foton eredeti irányát megváltoztatva, más szögben halad tovább (4. ábra). A csökkent energiájú és szóródott foton így újra kölcsönhatásba kerülhet az anyaggal (fotoelektront hozhat létre, koherensen szóródhat, stb.). Jellemzően közepes energiájú γ-fotonok (0,2-1,5 MeV) esetén nagy a valószínűsége (Kanyár et al. 2004).
Ee = Eγ − Eγ ' ahol:
Ee
a Compton-elektron energiája
Eγ
a beérkező gamma-foton energiája
Eγ’
a szórt gamma-foton energiája
(A Compton-szórás szabad és kötött elektronon egyaránt létrejöhet. A detektorokban általában kötött elektronok vannak, de a kötési energia sokkal kisebb, mint a gamma-foton energiája, így az elektron könnyen kiválhat az atomból, és szabadnak tekinthető.) A felvázolt szórási folyamatban a meglökött elektron energiája egy jól meghatározott energiatartományba esik, melyet a szórt foton és a primer foton egymáshoz viszonyított iránya (0-180°) határoz meg. Ennek következménye a gamma-spektrumokban látható ún. Compton-él (http5).
4. ábra. Compton-szórás
2.3.4. Párkeltés A párkeltés (vagy párképződés) az annihiláció inverz (fordított) folyamatának tekinthető, melynek során a γ-foton a detektoranyag atommagjának erőterében úgy adja le az energiáját, hogy egy elektron (e-) – pozitron (e+) pár jön létre (5. ábra). (Tehát ebben az esetben nem történik elektronnal való ütközés.) Ez a folyamat csak egy bizonyos küszöbenergia, 1,022 MeV felett lehetséges, mert a beeső γ-foton energiája csak ebben az esetben fedezi az elektron és 16
pozitron nyugalmi tömegének megfelelő energiát. A maradék energia az elektron és pozitron kinetikus energiájának növelésére fordítódhat. A pozitron később egyesül egy elektronnal, vagyis annihiláció („megsemmisülés”) következik be, melynek során két 0,511 MeV energiájú foton jelenik meg. Ezek iránya egymáshoz képest 180° (Kanyár et al. 2004, http5).
5. ábra. Párképződés
Az részletezett kölcsönhatások (fotoeffektus, Compton-szórás, párkeltés) több ok miatt is fontosak a gamma-spektroszkópia (és így az in-situ gamma spektrometria), vagyis a gammasugárzás detektálásának szempontjából. Ezekben a folyamatokban a foton energiájának konverziója történik az elektronok (és pozitronok) kinetikus energiájává. Ezek az energiával rendelkező elektronok – a későbbiekben részletezett módon – ún. „lyukakat” (elektron-kation párokat) hoznak létre a félvezető detektoranyagban. Az így keletkezett töltéshordozók megfelelő módszerekkel begyűjthetőek és feldolgozhatóak (Deme 1968).
2.4. Dozimetria A dozimetria a sugárzások olyan paramétereivel foglalkozik elsősorban, melyek alkalmasak arra, hogy az élő szervezetekben a biológiai, egészségügyi (általában károsító) hatásokat a lehető legjobban jellemezzék. Az ember esetében a dozimetriát (és dózismennyiségeket) főként a munka- és egészségvédelem részeként kell tekinteni. A sugárterhelés mértékét jellemző sugárdózis egy gyűjtőfogalom, és adott körülmények között jól definiált értelme van. Az ebben a szakaszban hivatkozott irodalom (Kanyár et al. 2004) az ICRP (International Commission on Radiological Protection) akkori legfrissebb, 60. számú, 1991-ben megjelent ajánlását, és az IAEA által ez alapján 1995-ben készített biztonsági szabályzatát követi a dozimetriai alapfogalmak tárgyalásakor. (Ez utóbbi szokásos rövidítése IBSS, vagyis International Basic Safety Standards for Protection against Ionizing Radioation and for the Safety of Radiation Sources.)
17
2.4.1. Elnyelt dózis (D) A besugárzott anyag térfogatelemében abszorbeálódott energia és a térfogat tömegének hányadosa az elnyelt dózis (D). Ez a fizikában egy jól meghatározott fogalom, akár nem ionizáló sugárzások esetén is alkalmazható. Egymagában nem jellemzi a biológiai hatás mértékét.
D= ahol:
dWe
dWe 1 dWe = ⋅ dm ρ dV
az elnyelt energia várható értéke (mivel az energia elnyelődése sztochasztikus folyamat)
dm
a a dV térfogatelem tömege
ρ
az anyag sűrűsége
Az elnyelt dózis bármely ionizáló sugárzásra vonatkozhat, a sugárzást alkotó részecskék típusától függetlenül. SI mértékegysége a gray (Gy). 1 Gy=1 J·kg-1. (Régi egysége a rad, 1 Gy=100 rad.) A sugárvédelmi gyakorlatban használatos még a „szervdózis” fogalma, mely egy szövetben vagy szervben az átlagos elnyelt dózist jelenti. Az elnyelt dózis időegységre jutó hányadát elnyelt dózisteljesítménynek nevezzük, ennek egysége Gy·s-1, illetve környezeti ellenőrzéseknél elterjedt egység a nGy·h-1 (Kanyár et al. 2004).
2.4.2. Egyenérték dózis (HT) Mivel a tapasztalat szerint a károsító hatást az elnyelt dózis mellett a sugárzás típusa (pl. α, β, stb.) is meghatározza, ezért bevezettek egy olyan fogalmat is a sugárvédelemben, amely ezt a tényezőt is figyelembe veszi. Ezt hívjuk egyenérték dózisnak. Az R sugárzásból a T szerv ill. szövet egyenérték dózisa:
HT ,R = WR ⋅ DT ,R ahol:
WR
a sugárzásra (fajtájára, minőségére, energiájára) jellemző súlytényező
DT,R
a T szövetben, az R sugárzásból eredő elnyelt dózis
A WR értékét a gamma-sugárzásra 1-nek vesszük, és a többi sugárzást ehhez viszonyítjuk. Értéke az úthossz menti fajlagos ionizáció függvénye. Ezek a súlytényezők egyelőre csak az emberre vonatkozó sugárvédelemben léteznek (Kanyár et al. 2004). Amennyiben többféle sugárzás egyszerre van jelen, a hatások számtani összegződését tételezzük fel, így a T szervre jellemző egyenérték dózis az alábbi módon fejezhető ki:
18
H T = ∑ W R ⋅ DT , R R
Az egyenérték dózis egysége (az elnyelt dózishoz hasonlóan) szintén J·kg-1, viszont a sievert elnevezést kapta, melynek jele: Sv. Elsősorban emberi szövetekre, szervekre alkalmazzák ~1 Sv dózisig. Kiterjeszthető más élőlényekre is (Kanyár et al. 2004).
2.4.3. Effektív dózis (E) A különböző szervek ill. szövetek dózisai különböző mértékben járulnak hozzá az emberi szervezet egészének károsodásához. Másképp fogalmazva, bizonyos szövetek egyenérték dózisait fontosabbnak tartjuk más szövetek egyenérték dózisainál az egész szervezet védelmének szempontjából (Kanyár et al. 2004). Emiatt került bevezetésre az ún. effektív dózis (gyakran egésztest dózis), mely a szövetek egyenérték dózisainak súlyozott összege: E = ∑ WT ⋅ H T T
ahol:
WT
a testszövetre jellemző ún. szöveti súlytényező (2. táblázat)
Az effektív dózis egysége az egyenérték dózishoz hasonlóan sievert (Sv), vagyis J·kg-1-ban adják meg. 1 Sv dózisig alkalmazzák. 2. táblázat. Szöveti súlyozó tényezők a sugárvédelmi dózistartományban (Kanyár et al. 2004) Szövet, szerv ivarszervek vörös csontvelő vastagbél tüdő gyomor hólyag emlő máj nyelőcső pajzsmirigy bőr csontfelszín maradék
Szöveti súlyozó tényező 0,20 0,12 0,12 0,12 0,12 0,05 0,05 0,05 0,05 0,01 0,01 0,05 összesen: 1
2.5. Ionizáló sugárzás hatása az élő szervezetre A különféle radioaktív anyagok, ionizáló sugárzások felhasználásából nem csak előnyök, hanem káros hatások is származhatnak. Az ionizáló sugárzások, radioaktív bomlásokból 19
származó részecskék sokféle módon képesek károsítani a környezetet, élővilágot, így természetesen az embert is. A sugárzás és az azt abszorbeáló anyagok, vagyis jelen esetben élő szövetek kölcsönhatása során fizikai, kémiai, biológiai – ezek következtében pedig az egész szervezetet érintő – elváltozások alakulhatnak ki, melyek az esetek többségében valamilyen károsodáshoz vezetnek. Ugyanakkor az alacsonyabb rendű élőlényeknél a fejlődés szempontjából akár előnyös elváltozások, mutációk is kialakulhatnak, ahogy az pl. történhetett az ultraibolya sugárzás hatására a korai evolúciós időszakban. Ennek köszönhetően nőtt a diverzitás, lehetőség nyílt a többirányú fejlődésre. Az evolúció későbbi szakaszában viszont az élővilág egy jóval kisebb sugárzási szinthez szokott hozzá, így többek közt ez lehet az oka annak, hogy az ionizáló sugárzás már kis dózisokban is káros a mai élővilágra (Kanyár et al. 2004). Az elemi sugárhatás nem egyszerre, hanem több lépcsőben fejti ki a hatását. Ezeket a fokozatokat fizikai, fizikai-kémiai, biológiai és élettani fázisokra lehet felosztani.
2.5.1. Fizikai és kémiai hatások Ebben a fázisban megy végbe az ionizáció, atomok gerjesztése és a gerjesztett állapotok lecsengése a korábban már bemutatott folyamatoknak (töltött részecskék, sugárzások kölcsönhatásai az elnyelő anyaggal, stb.) köszönhetően. Az ebben a szakaszban végbemenő jelenségek többnyire femto- (10-15) és pikoszekundumok (10-12) alatt lezajlanak, az új képződmények viszont hetekig, akár évekig fennmaradnak a biológiai szakasz során. Az elnyelt sugárenergia mellett a keletkezett elektronok, ionok és egyéb másodlagos termékek térbeli eloszlása, elhelyezkedése is befolyásolja a biológiai folyamatok későbbi alakulását. Az ionizáció sűrűsége az akut és kései sugárhatások kialakulásában meghatározó tényező (Fehér & Deme 2010, Kanyár et al. 2004). A fizikai-kémiai elváltozásokon belül az egyik legalapvetőbb folyamat a víz radiolízise, vagyis szétbontása. Ekkor a semleges vízmolekula (H2O) ionokra (H2O+ + e-), majd kémiailag aktív gyökökre (olyan atomok vagy molekulák, melyek egy vagy több párosítatlan vegyérték elektronnal rendelkeznek) bomlik. Az így keletkezett képződmények rekombinálódhatnak, semlegesítődhetnek, reakcióba léphetnek más szennyező anyagokkal, ill. diffúzióval más környezetbe is eljuthatnak. Az abszorbeált energia módosíthatja a molekula rezgési ill. rotációs energiáját is, ezzel magyarázhatóak a termokémiai elváltozások. Az energia elnyelődést követő gerjesztés a kezdeti molekulánál alacsonyabb molekulasúlyú átmeneti termék képződését teszi lehetővé (Kanyár et al. 2004), ez pedig a sejten belüli ozmotikus nyomás megváltozásához 20
vezet. A sugárzás megváltoztathatja az élő anyagon belüli kolloid rendszerek (pozitív és negatív töltésű ionok együttese) töltését, ezáltal pedig a stabilitását is.
2.5.2. Biológiai és egészségkárosító hatások Biológiai hatások esetében beszélhetünk direkt és indirekt jellegű hatásokról. A direkt (közvetlen) hatások során az elsődleges fizikai és biológiai folyamatok azonos pontban és azonos közegben mennek végbe. Ekkor az ionizáció révén a sejt létfontosságú molekulái felbomlanak, a keletkezett új szerkezet pedig fixálódik. Az indirekt hatásoknál az energia abszorpció a biológiai rendszer közelében megy végbe, a hatás kialakulásához pedig közvetítő közeg szükséges. (Az élő szervezetekben ilyen közeg pl. a víz.) Az indirekt hatás során rövid élettartamú, de rendkívül reakcióképes szabad gyökök (pl. H+, OH-, H2O2) képződnek. Ezek a keletkezési helyükről elvándorolva kémiai reakciókon keresztül a szervezetben máshol idézhetnek elő elváltozásokat (Fehér & Deme 2010, Kanyár et al. 2004). Ez a két hatásmechanizmus (direkt és indirekt) az ún. találatelmélettel magyarázható (Kanyár et al. 2004). E szerint a sugárenergia abszorbciója egy jól meghatározható térfogatban megy végbe, ahol nagy energia szabadul fel, ez pedig „találatként” értelmezhető. Ez egy hatékony, (hiányosságai ellenére) matematikailag jól körülírható modell a sugárbiológiában. A sugárhatással kapcsolatban elkülönítünk genetikus (utódokban, populációkban kialakuló) illetve szomatikus (egyénben végbemenő) elváltozásokat. A biológiai szövet alapegysége, a sejt két érzékeny „targetet” (célpontot) tartalmaz. Ezek sérülése a későbbiekben nyomonkövethető következményekkel jár, ezért ezeket a célpontokat „kritikus
targeteknek”
is
nevezik.
Az
egyik
ilyen
kritikus
célpont
a
DNS
(dezoxiribonukleinsav). Ez a sejt örökítőanyaga, és a sejtmag kormatin szerkezetén belül található. A másik ilyen kritikus target a retikulum (membránok hálózata). Ide tartozik a plazmamembrán (a sejt külső fala), a mitokondrium (a sejt energiatermelő szerve) membrán rendszere, az endoplazma retikulum a riboszómákkal (sejten belüli fehérjeszintézis helye), valamint a Golgi-komplex (Fehér & Deme 2010). Mivel a a sejt jelentős része (80%) víz, könnyen belátható, hogy a felvázolt folyamatok (pl. gyökképződés) milyen változásokat okozhatnak a sejtben, annak molekuláiban. A DNS sérülése létrejöhet közvetlenül (egy töltéssel rendelkező részecske, pl. α-részecske ütközik vele), ill. közvetett (a DNS szabadgyökökkel reagál) módon. Mindkét esetben a kémiai elváltozások – ha azokat a sejt saját regeneráló, „repair” funkciója már nem képes helyrehozni – súlyos biológiai következményekkel járhatnak. Létrejöhetnek mutációk, kromoszóma 21
aberrációk, végső soron rosszindulatú, rákos sejtek keletkezhetnek (Fehér & Deme 2010). A DNS kémiai változásai közé sorolhatóak a kettős lánc szakadás, egy-lánc szakadás, nukleotid bázisok (adenin, timin, uracil, guanin, stb.) sérülése, kettős kötések keletkezése a környező fehérjék és a DNS között. A sugárzás okozta DNS sérülések mennyisége, azok jellege, súlyossága függ az elnyelt dózistól. 1 Gy röntgensugárzás egy emberi sejten belül akár 40 kettős lánc szakadást, 1000 egy-lánc szakadást, 3000 báziskárosodást, és 150 keresztkötést okozhat (Fehér & Deme 2010). Egyes enzimek (ligázok, polimerázok) felismerik a károsodást, és kivágják azt. Ezek után képesek helyreállítani az eredeti nukleotid sorrendet az adott DNS szakasz szintézisével. (Eközben viszont hibás javítások, ún. „misrepair”-ek is végbe mehetnek, melyet a sejt oszlása során tovább adhat az utódsejteknek.) A különféle sejtkárosodások rosszindulatú sejtek kialakulását is eredményezhetik. Ez a folyamat több fázisból áll: a kezdeti (iniciáció), az elősegítő (promoció) és a végleges kialakulás (progresszió) fázisokból. Ezen folyamatok során a szervezet akár ki is iktathatja a rákos sejteket a sejtes immunrendszer segítségével. Ezek alapján látható, hogy nem minden képződött rosszindulatú rákos sejtből képződik szükségszerűen rákos betegség a szervezetben (Fehér & Deme 2010). Ha a sérülések száma meghaladja a sejtek repair képességét, akkor a sejt elpusztulhat, létrejöhet a programozott sejthalál (apoptózis). Az ezt kiváltó jelzés a sejten belülről indul, a folyamat pedig programszerűen megy végbe (Fehér & Deme 2010). A sugárhatást különféle kémiai, fizikai, biológiai és egyéb tényezők módosíthatják. Például az ionizáló sugárzás hatására képződő szabad gyökök károsító hatását a szulfhidril (SH) funkciós csoportot tartalmazó vegyületek (mint hidrogéndonorok) képesek csökkenteni úgy, hogy megkötik a kémiailag aktív szabad gyököket. Az oxigén jelenléte ugyanakkor fokozhatja a reakcióképes, peroxid típusú szabad gyökök keletkezését, ezzel növelve a hatást. Fizikai jellegű módosító tényező a sugárzás lineáris energiaátadási (LET, linear energy transfer) értéke, a sugárzás dózisteljesítménye, a besugárzás jellege. Biológiai módosító tényezők például a gén instabilitás, a szomszédsági hatás („bystander effect”) és az alkalmazkodási válaszreakciók (Fehér & Deme 2010, Kanyár et al. 2004).
22
2.5.3. Dózis-hatás kapcsolatok Sugárvédelmi szempontból a károsodásokat két nagyobb csoportra lehet osztani, ezek a determinisztikus és sztochasztikus (véletlenszerű) hatások. A determinisztikus károsodások jellemzője, hogy a károsodás egy bizonyos küszöbdózis felett szinte biztosan bekövetkezik, és a dózis növekedésével a károsodás súlyossága is fokozódik. Ilyen küszöbértékekhez kötött károsodás például a vérképzés sérülése, vagy a bőr sérülése. A determinisztikus hatások általában több sejt károsodása, ill. pusztulása következtében alakulnak ki. Az emberi szervezet szöveteinek determinisztikus károsodására vonatkozó küszöbdózisait a 3. táblázat tartalmazza (Fehér & Deme 2010, Kanyár et al. 2004). 3. táblázat. Determinisztikus hatások küszöbdózisa felnőttek és rövid, egyszeri besugárzás esetén (Kanyár et al. 2004) Szövet és hatás
Küszöbdózis (Sv)
Ivarsejtek - átmeneti sérülés - maradandó sterilitás
0,15 3,5-6,0
Petesejt - maradandó sterilitás Szemlencse - észrevehető homályosság - szemlencsehomály
2,5-6,0 0,5-2,0 2-10
Csontvelő - vérképzés károsodása
0,5
Sztochasztikus hatásról beszélünk, ha a károsodás bekövetkezése pontosan nem, csak valószínűségi folyamatokkal modellezhető. Vagyis a hatás eredménye nem minden egyednél és nem minden esetben következik be, viszont a sugárterhelés növekedésével a károsodott egyedek (pl. mutagén elváltozások, rákos megbetegedések, elpusztult sejtek) száma és gyakoriságuk is nő (Kanyár et al. 2004). Más, „szigorúbb” felfogású elméletek szerint már a legkisebb dózis is alkalmas akár rákos megbetegedések kiváltására. (Azaz a sztochasztikus hatásoknak nincs küszöbdózisa.) A hatások összetettségét szemléltetik a Bikini-szigeteken megfigyelt folyamatok (Kanyár et al. 2004): atomfegyver-kísérletek helyszínén megfigyelték, hogy azoknál a személyeknél, akik nagyobb
sugárterhelést
kaptak,
a
szomatikus
(egyénben
lezajló)
sztochasztikus
megbetegedések két hullámban zajlanak le. Az elemzések (Kanyár et al. 2004) szerint 1-2 év lappangási idő elteltével a vérképzőszervi daganatos elváltozások száma emelkedett, majd 10 év múlva, a második hullám alatt az egyéb rákos elváltozások gyakorisága nőtt meg. 23
2.6. Jogi szabályozás Az
évek
során
a
sugárvédelem
egységes
nemzetközi
szabályozásának
olyan
intézményrendszere alakult ki, amely több testületet, szervezetet is magába foglal. A nemzetközi (és köztük a hazai) sugárvédelmi szabályozásokat lényegében ezen testületek ajánlásai határozzák meg.
2.6.1. ICRP (International Commission on Radiological Protection) Az ICRP 1928-ban alakult Stockholmban és a világ legjobban képzett/tájékozott szakembereiből áll. Legfőbb feladata, hogy iránymutatást adjon azon országok jogalkotói számára, akik a sugárvédelem területén jogszabályokat akarnak alkotni. A jelenleg érvényes legújabb ajánlás a 2007-ben megjelent ICRP Publications 103. kötete. Az ICRP továbbá számos olyan kiadványt is megjelentetett már, amely a sugárvédelem egy-egy specifikus területét tárgyalja. Amennyiben egy régebbi ajánlás érvényét veszti, azt mindig közzé teszik. A radioaktív sugárzások elleni védekezés napjainkban is érvényes három alapelvét az ICRP 26 fogalmazta meg. Az első ilyen alapelv az indoklás elve, mely szerint bármely ionizáló sugárzás alkalmazásával járó tevékenység csak akkor engedélyezhető, ha az abból eredő összes haszon nagyobb, mint a sugárzás okozta károsodás. A második alapelv az optimálás elve, vagyis e szerint nincsen – a korábbi ajánlásokban még szereplő – tolerancia vagy megengedhető dózis, hanem még a korlátokon belül is törekedni kell a sugárterhelés ésszerű csökkentésére. A harmadik alapelv a korlátozás elve, mely szerint minden országnak fel kell állítania olyan dóziskorlátokat, amelyeknek a túllépése mindenképpen jogsértést jelent. A dóziskorlátozás fogalomköréhez szorosan kapcsolódik a dózismegszorítás fogalma, amely a személyekre korlátok forrásonkénti felosztását jelenti. Az ICRP álláspontja szerint amennyiben az emberiság egyedei megfelelő védelemben részesülnek, akkor a többi fajt nem fenyegeti ionizáló sugárzások alkalmazásából származó kihalás, a természet védelmére pedig nem szükséges semmilyen fajta dóziskorlát bevezetése (Fehér & Deme 2010).
2.6.2. IAEA (International Atomic Energy Agency) A Nemzetközi Atomenergia Ügynökség (IAEA) az ENSZ szakosított szervezeteként jött létre 1957-ben Bécsben. Ma már több mint 140 ország a tagja, több mint 2000 alkalmazottal. A testület legfőbb feladata az atomenergia békés célú felhasználásának elősegítése, továbbá az emberek és a környezet ionizáló sugárzások káros hatásaitól való védelme. Ennek érdekében az IAEA többek közt különféle konferenciákat szervez, kiadványokat jelentet meg, stb. Mint
24
ENSZ szervezet, az IAEA csak ajánlásokat fogalmazhat meg, kötelező érvényű előírásokat nem tehet. 1982-ben adott ki először sugárvédelmi alapszabályokat, majd 1996-ban tette közzé a ma is érvényes sugárvédelmi alapnormákat tartalmazó International Basic Safety Standards for Protection against Ionizing Radioation and for the Safety of Radiation Sources című kiadványát (rövidítve: IBSS). Az IBSS az ICRP 60 ajánlásait követi (Fehér & Deme 2010).
2.6.3. UNSCEAR (United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiations) Az UNSCEAR bizottságot az ENSZ hozta létre 1955-ben az ionizáló sugárzások hatásának vizsgálatára. A testület napjainkban 21 ország képviselőiből áll. Legfőbb feladatai: az ENSZ tagországaiból
(ill.
más
szakértői
testületektől
eredő)
környezeti
sugárzásokról,
radioaktivitásokról, a sugárzások hatásairól szóló információk összegyűjtése és szerkesztése; javaslatok tétele megfelelő mintavételi és méréstechnikai módszerek, eszközök kiválasztására; a begyűjtött információk egységes közzététele és értékelése; összefoglaló jelentések elkészítése, melyeket aztán valamennyi tagállam (és a többi szakértői testület) rendelkezésére lehet bocsátani (Fehér & Deme 2010).
2.6.4. Szabályozás az EU-ban A
sugárvédelem
alapelveit
összefoglaló
érvényes
irányelv
jelenleg
„A
Tanács
2013/59/Euratom irányelve (2013. december 5.) a munkavállalók és a lakosság egészségének az ionizáló sugárzásból származó veszélyekkel szembeni védelmét szolgáló alapvető biztonsági előírások megállapításáról”. (Ez az irányelv hatályon kívül helyezte a korábban érvényes 96/29/Euratom irányelvet.) Az irányelv lényegében az ICRP 60 és az IBSS irányvonalát követi, viszont azoknál tömörebb és lényegretörőbb, nem tartalmazza a konkrét tudományos ismertetéseket, sem a különféle adatbázisokat. Változás a korábbiakhoz képest, hogy a foglalkoztatásból eredő ionizáló sugárzásnak való kitettség alsó korhatára 18 évre lett megállapítva. A foglalkoztatásra vonatkozóan az irányelv többek közt a következő dóziskorlátokat állapítja meg: effektív dózisra 20 mSv/év, szemlencsére 20 mSv/év, bőrre 500 mSv/év. Az irányelvet a tagországoknak legkésőbb 2018 február 6-ig kell beépíteniük a saját jogszabályi rendszerükbe (http6).
2.6.5. Hazai szabályozás A sugárvédelmi szabályozás (csakúgy mint bármely más tevékenység jogi szabályozása) összhangban kell, hogy legyen az Európai Unió jogrendjével.
25
Magyarországon az atomenergia békés felhasználásának alapelveit és legfontosabb szabályait az 1996. évi CXVI. törvéy (az „Atomtörvény”) az atomenergiáról foglalja össze, melyet megalkotása óta már többször módosították. Az Alapelvek szakaszának A 4. § (1) szerint: „Atomenergiát csak oly módon szabad alkalmazni, hogy az ne károsítsa a társadalmilag elfogadható - más gazdasági tevékenységek során is szükségszerűen vállalt - kockázati szinten felül az emberi életet, a jelenlegi és a jövő nemzedékek egészségét, életfeltételeit, a környezetet és az anyagi javakat.” A 4. § (3) bekezdésben már kifejezetten sugárvédelmi vonatkozású alapelvek is rögzítésre kerülnek: „a munkavállalóknak és a lakosságnak valamennyi forrásból származó évi sugárterhelése ne haladja meg azt a dózis-határértéket, amelyet az erre vonatkozó biztonsági előírás - a tudomány legújabb, igazolt eredményeinek, a nemzetközi és a hazai szakértői szervezetek ajánlásainak figyelembevételével - meghatároz; a sugárterhelést mindenkor az ésszerűen elérhető legalacsonyabb szintre kell csökkenteni, és ennek megfelelően kell szabályozni a környezetbe kibocsátható radioaktív anyagok - fizikai és kémiai vagy más jellemzők szerint meghatározott - maximális mennyiségét, koncentrációját és a kibocsátás módját”. Az atomtörvénnyel összhangban (és annak felhatalmazása alapján), a környezet védelme érdekében a környezetvédelmi miniszter (egyéb érintett miniszterekkel egyetértésben) a 15/2001. (VI. 6.) KöM rendeletben szabályozta az atomenergia alkalmazása során a levegőbe és a vízbe történő radioaktív kibocsátásokat, illetve azok ellenőrzésének követelményeit. A rendelet kimondja, hogy kiemelt létesítmények (pl. atomerőmű, kísérleti és tanreaktor, radioaktív hulladék-tároló, uránbánya, A-szintű izotóplaboratórium, kiégett fűtőelem-tároló) esetén az adott létesítményre vonatkozó dózismegszorításból kiindulva kell származtatni az éves emissziós határértékeket. Ezt a számítást az atomenergia alkalmazója végzi (ill. végezteti) el, a kibocsátási határértékeket pedig az illetékes hatóság hagyja jóvá. (A határértékek származtatásának módját a rendelet 1.melléklete részletezi.) Mivel Magyarországon a létesítményeken kívül a hatóság képviselői, illetve egyéb intézmények, kutatóhelyek is végeznek környezeti méréseket, ezért szükségessé vált valamilyen egységes rendszer, adatbázis létrehozása a mérési adatoknak. Ezt a feladatot az Országos Környezeti Sugárvédelmi Ellenőrző rendszer (OKSER) látja el. Az OKSER végzi a mérési adatok egységes rendszerbe gyűjtését és rendszeres közzétételét. Működtetéséről a 275/2002. (XII. 21.) Korm. rendelet rendelkezik.
26
2.7. Az KFKI telephely környezetellenőrzési rendszere A Magyar Tudományos Akadémia (MTA) két kutatóközpontja és számos más cég is megtalálható a KFKI Telephelyen (Budapest, Konkoly-Thege Miklós út 29-33, 1121). A Budapesti Kutató Reaktort (BKR) 1959-ben helyezték üzembe; ezzel egy időben jött létre a telephely nukleáris ellenőrzésére a Sugárvédelmi Főosztály, melynek utódja az MTA Energiatudományi Kutatóközpont (EK) Környezetvédelmi Szolgálata (KVSZ). A BKR működésének kezdetével párhuzamosan a Telephelyen megkezdődött a gyógyászati ill. ipari célú izotópgyártás (főként 125I, 131I, 60Co), melyet az Izotóp Kft. végez (MTA EK 2014, MTA EK 2015). Sugárveszélyes tevékenységet folytató munkahelyek (különösen nukleáris létesítmények, nyitott radioaktív izotópokkal dolgozó laboratóriumok) üzemeltetése során radioaktív anyagok kerülhetnek ki a környezetbe. A Telephely és közvetlen környezetének nukleáris ellenőrzését a KVSZ látja el. Az MTA EK KVSZ folyamatos üzemű távmérő-hálózattal, illetve periodikus mintavételezésen
alapuló
mérőberendezésekkel
rendelkezik,
valamint
egy
mozgó
laboratóriummal is. A KVSZ-hez tartozik a besugárzó laboratórium, ahol termolumineszcens doziméterek kalibrációit, ill. gamma- és neutron-besugárzást végeznek. Szintén a KVSZ üzemelteti a Központi Izotópraktárt (KIR), ahol a telephely intézményeihez tartozó különféle radioaktív források átmeneti tárolása történik (MTA EK 2014). A KVSZ tevékenységének felügyelését az MTA EK felső vezetése végzi, továbbá kapcsolatban áll az OAH-al (Országos Atomenergia Hivatal), a Budapest Főváros Kormányhivatala Népegészségügyi Szakigazgatási Szervével és a Fővárosi Tűzoltó Parancsnoksággal. Ezeken túlmenően a KVSZ az Országos Katasztrófavédelmi Főigazgatóság részére napi adatszolgáltatást nyújt (MTA EK 2014). A KVSZ folyamatos mérései közé tartoznak a dózisteljesítmény-, légköri kibocsátás- és meteorológiai
mérések. A gamma-dózisteljesítmény adatokat a Telephely 18 pontján
elhelyezett 20 darab GM (Geiger-Müller) csöves szonda (ezek lefedik a telephely egész területét) folyamatosan szolgáltatja. A légköri emisszió mérések a BKR kéményénél történnek, mivel ezen keresztül távozik az Izotóp Intézet Kft. és a RÜ sugárveszélyes munkahelyeiről elszívott levegő. A Telephely területén 2006 óta üzemel a referencia környezetellenőrző mérőállomás. Ennek felépítése megegyezik a Paksi Atomerőmű körül létesített „A” típusú környezetellenőrző állomásokéval, egy kivétellel: a később beépítésre került trícium és radiokarbon mintavevőket nem tartalmazza. Ezen az állomáson történnek gamma-
27
dózisteljesítmény mérések, illetve jód-távmérések. A meteorológiai méréseket a Boreas Meteolux-S6 meteorológiai állomás végzi. Az állomás 10 percenként tárolja el a különböző meteorológiai paramétereket (légnyomás, páratartalom, csapadék, szélsebesség, szélirány) (MTA EK 2014). A KVSZ mintavételezéses méréseket is végez. A légköri kihullás meghatározásához először a fall-out mérőállomásokról begyűjtött minták laboratóriumi feldolgozása (minta előkészítése bepárlással) történik, majd ezek után végzik a minták gamma-spektrometriai mérését. A Telephelyről eltávozó szennyvíz radioaktív kontaminációjának ellenőrzését a telekhatárnál kiépített szennyvízmérő állomás végzi. A mérőrendszer által összegyűjtött 24 órás átlagmintából preparátumot készítenek, majd 90Sr-90Y-ra vonatkozóan megmérik az összbétaaktivitást (MTA EK 2014). A KVSZ mérési rendszerének fontos részét képezi a helyszíni (in-situ) környezetellenőrzés. A talajfelszínre kihullott és a talajból származó természetes ill. mesterséges gamma-sugárzó radionuklidok mérése hordozható HPGe detektorokkal történik negyedévente, a Telephely területén belül és kívül egyaránt (MTA EK 2014).
28
3. ANYAG ÉS MÓDSZER 3.1. In-situ γ-spektrometria 3.1.1. Áttekintés A mindannyiunkat érő sugárterhelés egyik legfőbb forrása a talajból és talajfelszínről érkező direkt külső sugárterhelés. A talajból és a talajfelszínről eredő sugárzásnak két forrása van. Az egyik a talajban található természetes radionuklidok: az 238U és a 232Th bomlási sorok elemei, illetve a
40
K. A másik forrás a levegőből a talajra kihullott természetes és mesterséges
radionuklidok. Ezek először a talaj felszínén terülnek el, de hosszabb idő alatt a talaj mélyebb rétegeibe is beszivároghatnak (MTA EK 2015). A módszert H. L. Beck és munkatársai 60-as években dolgozták ki az Egyesült Államokban (Fehér & Deme 2010, MTA EK 2014), hogy a légköri atomfegyver-kísérletek környezetszennyező hatásait minél gyorsabban és hatékonyan fel lehessen térképezni. Elterjedéséhez jelentősen hozzájárult az atomerőművek és egyéb nukleáris létesítmények elszaporodása, továbbá a módszer jó alkalmazhatósága változatos körülmények között. Később az in-situ γ-spektrometria módszere Európa szerte meghatározó volt a csernobili katasztrófa környezeti hatásainak vizsgálatában (Fehér & Deme 2010). In-situ gamma-spektrometriai mérésekre általában valamilyen energiaszelektív szilárdtest detektort alkalmaznak. Szcintillációs mérések esetében esetében ez NaI(Tl) vagy LaBr detektor szokott lenni, míg félvezető detektoros méréseknél a detektor hasznos térfogatának anyaga rendszerint germánium vagy szilícium. Ezeket a detektorokat rendszerint olyan elektronikai egységekkel kötik rendszerbe, melyek képesek egyszerre ellátni a detektort tápfeszültséggel, adatot gyűjteni, a spektrumot feldolgozni majd kiértékelni (Fehér & Deme 2010).
3.1.2. A módszer elvi alapjai A földfelszín közelében kialakuló gamma-sugárzási tér a talajban, illetve a talaj felszínén található természetes és mesterséges radioaktív izotópok bomlásakor keletkező γ-sugárzás ütközetlen és szórt fotonjaiból tevődik össze. A detektált γ-fotonok jelentős része a talajon és a levegőn történő keresztülhaladás során elveszti energiájának egy részét, és a mért gammaspektrumban egy energia szerint lassan változó hátteret ad. Ezen a háttéren helyezkednek el (a háttéren „ülnek”) azok a csúcsok, melyeket azok a fotonok alakítottak ki, amik ütközetlenül jutottak el a forrásból a detektorba (6. ábra). Ezek a γ-fotonok teljes egészében abszorbeálódank, vagyis teljes energiájukat leadják a detektorban. A kapott gamma29
spektrumban ezeknek a csúcsoknak a helye határozza meg az adott foton energiáját, ezáltal pedig a fotont kibocsátú radionuklidot is. A csúcsok intenzitása (csúcsterület/mérési idő) az energia
függvényében
pedig
arányos
a
talajban
található
radionuklidok
aktivitáskoncentrációjával (Fehér & Deme 2010, MTA EK 2015).
6. ábra. Egy általános gamma-spektrum részlete a FitzPeaks-ben (152Eu és 137Cs etalon minták közös spektruma 0 fokon, 50 cm-en Canberra 2020 detektorral mérve, intenzitás az energia függvényében)
A szabványosnak tekintett mérési geometria (lefelé néző detektorral, 1 méterrel a talaj felett, 7. ábra) alkalmazásával az in-situ mérések a környezet átlagos szennyezettségi értékét szolgáltatják általában Bq·cm-2 (vagy kBq·m-2) felületi koncentráció egységekben. A csernobili reaktorbaleset utáni mérések tapasztalata szerint (Fehér & Deme 2010) a módszer kimutatási határa (közepes energiájú γ-sugárzó izotópok esetén, 20-30% relatív hatásfokú germánium
7. ábra. In-situ gamma-spektrométer mérőberendezés vázlata
30
detektorokkal, 1 óra mérési idővel) a 100 Bq·cm-2 nagyságrendben van. Talajfelszíni aktivitáseloszlás esetén a detektált intenzitás 67,5%-a a detektor körüli 5 m sugarú, míg 95%-a 15 m sugarú körből származik. Ezáltal a módszer kellően nagy területre átlagolja az aktivitáseloszlás kisebb inhomogenitásait (Fehér & Deme 2010, MTA EK 2014).
3.1.3. A γ-spektrometria jelentősége, alkalmazási lehetőségei A gamma-spektrometria hatékonyan alkalmazható a környezeti sugárzási tér minőségi meghatározására. Egy megfelelő módon, megfelelő helyre kihelyezett, a gamma-sugárzás energiaeloszlását regisztrálni képes eszközzel rövid idő alatt információt nyerhetünk a detektor környezetében található (mesterséges és természetes) radioaktív anyagokról. Ez önmagában is jelentős információ, hiszen jelzi egy esetleges szennyeződés, vagy elveszett sugárforrás jelenlétét, továbbá lehetővé teszi a szennyeződés időbeli alakulásának előrejelzését. (Ezáltal például segíti a dózisbecslést). A módszer egyik jelentős előnye tehát a gyors és érzékeny kvalitatív analízis olyan szennyezettségi szintek esetén is, melyek pl. a dózisteljesítmény mérők kimutatási határát nem érik el. A módszer másik előnye, hogy a mérésekhez nem szükséges mintavétel („in-situ” mérés), a vizsgálat roncsolásmentes, továbbá nem szükséges nehéz árnyékolások alkalmazása sem. A hátrányok közé sorolható ugyanakkor, hogy a detektorok nehezen hordozhatóak, valamint azok megfelelő hűtését (folyékony nitrogén) is biztosítani kell (Fehér & Deme 2010). Ugyan az in-situ gamma-spektrometria számos előnnyel rendelkezik, a méréseket mégis ajánlott bizonyos rendszerességgel párhuzamos mintavételezéssel és a minták laboratóriumi elemzésével kiegészíteni. A kiegészítő mérések által így kimutathatóak olyan esetleges szennyeződések is, melyek az in-situ mérések előtt rejtve maradnának. (Pl. tiszta alfa vagy béta sugárzó radionuklidok, kisenergiás γ-foton emitterek.) (Fehér & Deme 2010)
3.1.4. Kvantitatív analízis Az in-situ gamma spektrometria módszerének egyik legnagyobb hátránya a kvantitatív (mennyiségi) meghatározás bonyolultsága és bizonytalansága, ami a környezeti szennyezettség meglehetősen változatos eloszlásából ered (Andrási et al. 1987, Fehér & Deme 2010, MTA EK 2015). Mivel egy adott spektrum a radioaktív anyagok nagyon sokféle környezeti eloszlásából származhat, ezért nem létezik általános megoldás a spektrumbeli vonalak intenzitása (Nf) és a radionuklid-koncentrációk (S) kölcsönösen egyértelmű megfeleltetésére. Emiatt a mennyiségi
31
meghatározáshoz bizonyos ésszerű feltételezésekkel (Fehér & Deme 2010) kell élni. Ilyen feltevés, hogy a talajbeli ill. talajfelszíni aktivitáskoncentráció (S) és a mért csúcsintenzitás (Nf) valamint a talajfelszín felett sugárzási tér dózisteljesítménye (Ḋ) között egyenes arányosság van (MTA EK 2015). Másik feltevés az eloszlások szűkítése. A mennyiségi meghatározás alapja az ún. konverziós tényezők (Nf/S illetve Ḋ/S) alkalmazása, melyeket számolási és mérési eljárások kombinálásával kaphatunk meg. Ezek a tényezők figyelembe veszik az ütközetlen fotonok szögeloszlását, a detektor hatásfokát, valamint a a talaj és levegő sugárzásgyengítő hatását. A konverziós tényezők meghatározását az alábbi három tényezőre való felbontással (Andrási et al. 1987, MTA EK 2015) végezzük el:
Nf S ahol:
=
N f N0 Φ ⋅ ⋅ N0 Φ S
(3.1)
Nf
a teljesenergia-csúcsban mért számlálási sebesség [cps]
N0
a teljesenergia-csúcsban mért számlálási sebesség [cps] a detektor alatt, annak tengelyében elhelyezkedő pontforrás esetén
Φ
a talaj felett 1 méter magasságban mérhető ütközetlen γ-foton fluxus
S
a forrás talajbeli (vagy talajfelszíni) aktivitáskoncentrációja [Bq·cm-2]
Ḋ
az 1 méter magasságban mérhető dózisteljesítmény [nGy·h-1]
A módszer legfontosabb előnye, hogy külön lehet választani a Φ/S és az N0/Φ mennyiségeket egymástól. A Φ/S tényező (egységnyi aktivitáskoncentrációra jutó γ-foton fluxus) a detektortól teljesen független, csak a radionuklidok környezeti eloszlásától és a fotonok környezeti transzportjától függő mennyiség, melyet számolással meg lehet határozni. Ehhez a számításhoz bizonyos (tapasztalatból leszűrt) feltételezésekkel kell élni radionuklidok talajbeli eloszlásával kapcsolatban. (Fehér & Deme 2010, MTA EK 2015) A természetes radionuklidok esetén egyenletes eloszlást tételezünk fel a talajban (MTA EK 2015). A légköri kihullásból származó mesterséges radionuklidok közül a 137Cs az egyetlen, mely képes a talaj mélyebb rétegeibe is beszivárogni. (Ez a hosszú felezési idejének köszönhető.) A többi mesterséges radionuklid esetében csak a talajfelszínen való egyenletes eloszlással kell számolni (MTA EK 2015). A vizsgált térfogatelem által keltett γ-foton fluxust a talaj és a levegő abszorpciója gyengíti. A teljes fluxus a teljes talajfelületre történő integrálással kapható meg (Andrási et al. 1987, MTA EK 2015). (A fluxust megadó integrálok kiszámítása nem végezhető el analitikus módon, így néhány helyen numerikus közelítő formulákat kell alkalmazni.) 32
A N0/Φ kalibrációs tényező (teljesenergiacsúcs-hatásfok) csak a detektortól függő, arra jellemző mennyiség. Laboratóriumi körülmények között, a detektor kalibrálásával meghatározható. Ehhez ismert és megfelelő aktivitású, a γ-spektrometriai méréseknél vizsgált energiatartományban (50-3000 keV) emittáló pontforrásra van szükség. Ismert aktivitású pontforrástól adott távolságra a Φ γ-foton fluxus minden kibocsátott gamma-vonalra kiszámítható (MTA EK 2015). Ha a forrást a detektor alá, annak tengelyvonalába helyezzük, akkor az egyes gamma-vonalakban mért intenzitás N0 lesz. A kettő hányadosa (N0/Φ) az energia függvényében megadja az egységnyi fluxus által adott időegységre jutó beütésszámot. A N0/Φ detektorspecifikus tényező minden energiára külön kiszámítható. Az Nf/N0 tényező a detektor érzékenységének szögfüggését (anizotrópiáját) adja meg. Ez a mennyiség szintén meghatározható laboratóriumi körülmények között, ismert aktvitású pontforrás segítségével. Hogy ezt megmérjük, a pontforrást függőleges síkban 90°-ig körbe kell forgatni a detektor effektív pontja körül (MTA EK 2015). (Ennek a tényezőnek az értéke általában 1 körül szokott lenni, azaz nem túl számottevő - kivéve nagyon kis energiák esetén.)
3.2. Félvezető detektorok jellemzése 3.2.1. Áttekintés A gamma sugárzás detektálására leginkább valamilyen szcintillációs, vagy félvezető detektort alkalmaznak. Az in-situ gamma-spektrometriában ma már főként a félvezető anyagból készült detektorok a jellemzőek. A két legjelentősebb ilyen félvezető anyag a szilícium és a germánium melyeknek kristályszerkezete gyémánt típusú (Deme 1968). A félvezető detektorok ionizációs detektornak tekinthetőek, ahol az ionizáció a szilárd, félvezető anyagban jön létre. Ezáltal kis térfogatban is nagy valószínűséggel lezajlik a γ-foton és a félvezető atomjainak kölcsönhatása. Egy töltéshordozó pár keltéséhez germánium esetén már 2,8 eV, szilícium esetén pedig 3,6 eV is elég (Kanyár et al. 2004). Ez nagyjából 10-szer kisebb energia, mint ami egy gázionizációs detektorban, és 100-szor kisebb energia, mint ami a szcintillációs kristályban egy fényfoton létrehozásához szükséges (Deme 1968). Ezek alapján belátható, hogy azonos energiaátadás mellett a félvezető detektorokban jelentősen több töltéshordozó keletkezik, így ezek számának relatív ingadozása is jóval kisebb lesz, ez pedig jobb energiafelbontást eredményez (Kanyár et al. 2004). A gyakorlatban használt félvezető detektoroknál két fő típusról beszélhetünk: felületi záróréteges és sajátvezetésű (intrinsic) detektorokról. A félvezető detektorok a jó energiafelbontás ellenére több hátránnyal is rendelkeznek. Fajlagos vezetőképességük (pl. a gázokhoz képest) nagy, ez pedig a detektorok nagy alapáramához, 33
zajához vezet (Deme 1968). További problémát jelent, hogy a félvezető anyagok kristályrácsa nem tökéletes, és a rácshibáknál fellépő rekombináció jelentős töltéshordozó-veszteséget eredményez (Deme 1968).
3.2.2. A félvezetők működési elve A félvezetők működése az atomok sávszerkezetéből kiindulva szemléltethető. A kvantummechanika megállapításai szerint (Deme 1968) a szabad atomok erőterében mozgó elektronok csak meghatározott energiaértékekkel rendelkezhetnek. Amennyiben az atomokat egymáshoz közelítjük, ezek az energianívók az atomok kölcsönhatása miatt energiasávokká szélesednek ki. Ez jellemzően a magasabb energianívójú elektronhéjakra jellemző, mivel a belső, kisebb energiájú héjakat a külső héjak leárnyékolják, valamint az atommagjuk is erősebben hat a belső héjakra (Deme 1968). A félvezető és szigetelő anyagokra egyaránt jellemző, hogy az atomokhoz kötött elektronok teljesen betöltött legfelső sávja, és a szabad, atomokhoz nem kötött elektronok sávja között egy ún. tiltott sáv van (Deme 1968). A kötött elektronok elektromos tér hatására nem képesek elmozdulni – ezért a csak kötött elektronokat tartalmazó anyagok szigetelőként viselkednek. Ha egy anyagban az elektron energiája egy meghatározott küszöbértéket meghalad, akkor az atomok az elektront nem tudják kötésben tartani, az atomokhoz nem kötött elektronok így pedig szabadon elmozdulhatnak, illetve elektromos tér hatására gyorsulhatnak a kristályban. Az anyag így vezetővé válik (Deme 1968). A félvezetőkben (és a szigetelőkben) a kötött elektronok legfelső energiasávját valencia sávnak (vagy vegyérték sávnak), a szabad elektronok energiasávját pedig vezetési sávnak nevezik. (Deme 1968) Alapállapotban (vagyis amikor nem történik gerjesztés) a valencia sáv teljesen betöltött, a vezetési sáv pedig teljesen üres. Gerjesztés (pl. hő, fény, ionizáló sugárzás) hatására elektronok kerülhetnek át a valencia sávból a vezetési sávba, és ezáltal részt vehetnek a vezetésben (Deme 1968). A félvezető és szigetelő anyagok között lényegében az egyetlen különbség a tiltott sáv (energetikailag nem megengedett sáv) szélessége (Et). Amennyiben ez a sáv elég kicsi (Et<3 eV), már szobahőmérsékleten is átkerülhet annyi elektron a vezetési sávba, hogy azt vezetőnek lehessen tekinteni. A vezetőképesség másik befolyásoló tényezője az ún. szennyeződések jelenléte az anyagban. Ezek lehetnek több (P, As, Sb) vagy kevesebb (Al, B Ga, In) vegyértékelektronnal rendelkező anyagok, melyeket direkt visznek be a detektoranyagba a gyártás során. Az előbbiek csoportját donoroknak (5 valenciaelektronnal rendelkezők), utóbbiakét pedig akceptoroknak (3 valenciaelektronnal rendelkezők) nevezik. Ezek a szennyezők járulékos, megengedett nívókat hozhatnak létre a tiltott sávban. Az ezeken
34
elhelyezkedő elektronok könnyebben juthatnak át a vezetési sávba, mint a tiszta anyag valenciasávjában levők (Deme 1968, Kanyár et al. 2004). Amikor egy gamma-foton kölcsönhatásba lép a kristály elektronjaival, átadja azoknak az energiáját a korábban felvázolt folyamatokon (fotoeffektus, compton-szórás, párkeltés) keresztül. Az elektronok ennek hatására a valencia sávból a vezetési sávba kerülnek át, és egy elektronhiányos állapotot (félvezetőben „lyukat”) hagynak maguk után. Ha egy elektron elég nagy energiát nyert, akkor képes további elektronokat is átjuttatni a valencia sávból a vezetési sávba (ionizáció). A detektorra kapcsolt feszültség hatására a keletkező elektromos térerősség a töltéshordozók egyirányú áramlását idézi elő a detektor elektródáira. Az így keletkezett töltésekből álló impulzust a detektorhoz kapcsolt különféle áramkörök és berendezések alakítják tovább (Deme 1968, http5). Az elektronok véletlenszerűen, a környezetből abszorbeált termikus fotonok hatására is átjuthatnak a vezetési sávba, ez pedig nem kívánatos zajt eredményezhet, mivel ezek az elektronok nem a gamma-fotonok révén nyerték az energiájukat. Emiatt a detektort cseppfolyós nitrogénnel folyamatosan hűteni kell (kb. 77°K-en tartva) üzemeltetés alatt (http5, Kocsonya 2015).
3.2.3. A detektorhoz kapcsolódó berendezések A detektorok radioaktív sugárzás hatására elektromos jelet adnak: ez általában töltésimpulzus, melyet a detektor kimenetén feszültségimpulzusként észlelünk. Az impulzusok száma a részecskék mennyiségére, azok nagysága, alakja pedig a részecskék energiájára, minőségére utal. A gamma-spektrométerek általában detektorból, előerősítőből, erősítőből, nagyfeszültségű tápegységből
és
sokcsatornás
amplitúdó-analizátorból
állnak.
Az
előerősítő
0-1 V közé erősíti a jeleket. Az erősítő feladata, hogy a további jelfeldolgozó egységek bemenetéhez megfelelően illeszkedő (1-10 V) jelet állítson elő. Az erősítők nagymértékű linearitással rendelkeznek. A sokcsatornás amplitúdó-analizátorban történik az impulzusok nagyság szerinti csoportosítása. Ennek működési elve, hogy a detektorról érkező (és erősített) jelek egy analóg-digitál átalakítóba (ADC) kerülnek, melynek kimenetén a bemenő jel amplitúdójával arányos szám jelenik meg. Ezt a számot egy memória-rekesz címzésére használják: az így megcímzett rekesz („csatorna”) tartalmát pedig egy egységgel megnövelik. A mérési ciklus végén a csatornatartalmak közvetlenül megadják a gyakoriságot, a
35
csatornaszám pedig az amplitúdóval (vagyis közvetve az energiával) lesz arányos (Kanyár et al. 2004, Deme 1968, Kocsonya 2015). A részletezett berendezéseket egy kompakt megoldásban egyesíti az Ortec DigiDart hordozható sokcsatornás analizátora, melyet én is használtam a mérések során.
3.3. Canberra 2020 HPGe detektor kalibrációja A kalibrációs mérések során külső témavezetőm segítségével, laboratóriumi körülmények között megmértem a Canberra 2020 típusú HPGe (nagy tisztaságú germánium) félvezető detektor érzékenységének távolság- és irányfüggését, vagyis azt, hogy a sugárforrás-detektor közötti távolság növekedésével, illetve a kettő egymáshoz viszonyított irányának változásával hogyan változik az intenzitás a teljesenergia-csúcsokban. A detektor abszolút hatásfokát is meghatároztam a különböző energiákra. A következőkben ezeknek a méréseknek a lépéseit ismertetem.
3.3.1. A kalibráció során alkalmazott szoftverek és adatbázisok A kalibráció során öt szoftvert, és egy radionuklid-adatbázist használtam. A GENIE 2000, a GammaVision és a FitzPeaks (http://www.jimfitz.demon.co.uk/fitzpeak.htm) kifejezetten gamma-spektroszkópiai analitikai szoftverek, hasonló funkciókkal. Hogy mikor melyiket kellett használni, azt az adott feladat szabta meg: energiakalibrációra témavezetőm szerint a GENIE 2000 használata kézenfekvőbb, míg például a radionuklidok azonosítására a spektrumban, ill. a nettó csúcsterületek számítására a FitzPeaks alkalmasabb. A Gnuplot nevű szoftver (http://www.gnuplot.info/) alkalmas adatsorok vizualizálására, ábrák készítésére, valamint függvények illesztésére egyaránt. Szintén függvények illesztésére, ill. azok ábrázolására használtam a Matlab nevű programot (R2015a verzió) és annak „Curve fitting” plug-injét. A mérésekhez szükséges gamma-gyakoriságokat (hozamot), és egyéb szükséges magadatokat a svéd LUND egyetem által összeállított részletes és kereshető izotóptáblázatból (http://nucleardata.nuclear.lu.se/toi/nucSearch.asp)
kerestem
ki.
A
különféle
ábrák
készítéséhez az AutoCAD és Adobe Flash programokat használtam.
3.3.2. A kalibráció során alkalmazott etalon sugárforrások A kalibrációhoz két etalon sugárforrást használtam, az Európium-152 és a Cézium-137 radioizotópokat. Az részben
152
152
Eu 13,537 éves felezési idővel bomlik részben
152
Gd-ra β- bomlással,
Sm-ra elektronbefogással. Azért ideális kalibrációs sugárforrás, mert a bomlások
során kibocsátott gamma-fotonjai megfelelő (és jól detektálható) energiával rendelkeznek, 36
továbbá széles energiatartományt lefednek. A 137Cs β- bomlással alakul 137Ba-má. Egy jelentős, 661,7 keV energiájú gamma-fotont bocsát ki 85,1%-os valószínűséggel (hozam). Ennek a kalibrációs forrásnak az alkalmazása azért szükséges, mert a légköri kihullásra és a talajfelszíni aktivitáskoncentrációra vonatkozó referencia-szintek a telephely környezetellenőrzési szabályzatában 137Cs-re vannak megadva. Az említett két sugárforrás pontos paramétereit a 4. táblázat tartalmazza. A 8. ábrán a sugárforrások rögzítése és elhelyezése látható a mérések megkezdése előtt. A sugárforrásokat közösen egy hungarocell darabkára rögzítettem szigetelő szalaggal, olyan elrendezésben, hogy a detektor felé fordítva a forrásokat az
152
Eu forrás volt
hátrébb. 4. táblázat. Használt etalon sugárforrások paraméterei
152Eu 137Cs
Azonosító
Aktivitás kezdete
Mérések napja
A(0) [Bq]
λ
T1/2 [d]
IAEA 1-12-70 /132 OMH 99-092
1999/06/01 1970/12/01
2015/07/07 2015/07/07
400 000 380 000
0.0001402847 6.31538·10-5
4941 10975.6
8. ábra. Etalon sugárforrások a hungarocellre ragasztva
3.3.3. A detektor effektív pontjának meghatározása Az effektív pont meghatározása azért volt szükséges, mert ha nem e körül a pont körül forgattam volna el a sugárforrást az irány szerinti érzékenység felvételekor (3.3.4. fejezet), akkor a forgatással változott volna a sugárforrás effektív ponttól való távolsága. Ez pedig egy hamis szögfüggést eredményezett volna, amit valójában nem a detektor irány szerinti érzékenysége okoz, hanem a forrás-detektor távolságának változása. (Vagyis az effektív pont körüli forgatással a távolságot állandó értéken tartottam.) Első lépésben elhelyeztem a detektort egy jól meghatározott pontra a labor asztalán, úgy, hogy a széle párhuzamosan illeszkedjen az asztal széléhez. Ezután a detektor ablakával
37
párhuzamosan, közvetlenül alá egy vonalat húztam az asztalra, majd ezen a vonalon pontosan megjelöltem a detektor ablakának középpontját is (9. ábra).
9. ábra. Detektor ablakának megjelölése
10. ábra. Detektor és az etalonok elhelyezkedése
A megjelölt pontból az imént húzott vonalra merőlegesen húztam egy másik egyenest. Erre az egyenesre hat pontot mértem ki a detektor ablakának középpontjától, a következő távolságokban, 0°-on: 10 cm, 20 cm, 30 cm, 40 cm, 70 cm, és 100 cm. A mérések elvégzésekor ezekre a pontokra helyeztem el a hungarocellt, rajta a két etalon sugárforrással. A beállítást a 10. ábra szemlélteti. A következő lépésben beüzemeltem a detektort, és összekapcsoltam a számítógéppel. Ehhez a detektort először össze kellett kötnöm az Ortec DigiDart típusú sokcsatornás analizátorral, amit pedig egy USB kábelen keresztül a PC-hez csatlakoztattam (B. melléklet 22. ábra). A detektort és az analizátort négy kábellel kötöttem össze: nagyfeszültség, előerősítő-tápfeszültség, jel (energia) és nagyfeszültség-letiltás. Ezek után bekapcsoltam a számítógépet, majd elindítottam az MCB configurator nevű programot, ami felismerte és azonosította a csatlakoztatott analizátort. Ezt követően elindítottam az ORTEC GammaVision programot. Itt kiválasztottam a már azonosított analizátort, majd az MCB properties menüpont alatt bekapcsoltam a nagyfeszültséget. (Ez a Canberra 2020 detektor esetén -2500 V). Ezeket a lépéseket elvégezve a detektor mérésre készen állt, melyet a start gombbal lehetett indítani a GammaVision-ből. Ezek után az erősítést állítottam be: mivel az
152
Eu bomlása során kibocsátott γ-fotonjai
meglehetősen széles energiatartományt fednek le, ezért ezt az értéket 3 MeV-ra állítottam. Erre azért volt szükség, hogy a mérendő spektrumokban minden lényeges csúcs (a későbbiekben feltehetően mérhető radionuklidok gamma-vonalai) látható legyen. Az érzékenység távolságfüggésének meghatározása főként azért volt szükséges, hogy a mérések segítségével ki tudjuk számítani (számíttatni) a detektor effektív pontját, vagyis azt a 38
pontot, ahol a detektorkristály középpontja van a berendezésen belül. (Vagyis ahol a tényleges hasznos térfogat található, ahol a γ-fotonok és a detektoranyag kölcsönhatásai végbemennek.) Ez a pont néhány cm-el beljebb van a detektor ablakától (B. melléklet, 20. ábra). Ehhez – a korábban említett távolságokban – méréseket végeztem az etalon sugárforrásokkal (11. ábra).
11. ábra. A mérési geometria oldalnézetből
A mérési időket úgy választottam meg a különböző távolságoknál, hogy elegendő beütésszám (nagyjából 10 000 beütés) legyen minden mérési pontnál a kiértékelendő csúcsban, ami jelen esetben a
137
Cs 661,7 keV-es csúcsa. (E feltétel miatt a távolabbi pontokban egyre hosszabb
mérési időkre volt szükség.) Mivel a kialakuló sugárzási tér intenzitása a távolság négyzetével fordítottan arányos, ezért az intenzitás változása a detektor-sugárforrás távolságának függvényében egy 1·r-2 jellegű függvénnyel írható le. A pontszerű sugárforrást a bomláskor elhagyó részecskék egy képzeletbeli gömb felszínén „helyezkednek el”, mely felszín, vagyis a részecskék a tér minden irányába, 4π térszögben távolodnak a kibocsátó forrástól. Így a részecskék (pl. γ-fotonok) is egyre távolabb kerülnek egymástól, ahogy ez a képzeletbeli felszín tágul. Ezek alapján belátható, hogy minél távolabb helyezkedik el a sugárforrás a detektortól, annál több időre van szükség ahhoz, hogy ugyanazt a beütésszámot regisztrálja a detektor, vagyis ugyanannyi γfoton találkozzon a detektorkristállyal, mint kisebb távolságok esetén. A mérési pontok (6 db) mennyiségének megválasztásakor jelentős szempont volt a rendelkezésre álló idő és kapacitás. A detektorhoz legközelebbi pont (10 cm) kiválasztásánál figyelni kellett arra, hogy a holtidő ne legyen túl nagy, hiszen a beütésszám a sugárforrás közelségével fokozatosan nő. (A holtidő az az időintervallum, amely alatt az analizátor nem tud újabb jelet fogadni, mivel még az előző jel feldolgozását, vagyis analóg-digitális konverzióját végzi. Az ez alatt az idő alatt a detektorból érkező jelek a feldolgozás számára elvesznek.)
39
A hat spektrum felvétele és elmentése után következett az energiakalibráció, melyet már a Genie 2000 programban végeztem. Az energiakalibráció során a sokcsatornás analizátor csatornáihoz energiákat rendelünk adott nagyfeszültségnél és erősítésnél, vagyis közvetlen összefüggést határozunk meg a γ-sugárzás által a detektorban leadott energia, és a teljesenergiacsúcs centroidjának csatornaszáma között. Erre azért van szükség, hogy az energiák helyének ismeretében később egy ismeretlen radionuklid vonalait is meg tudjuk határozni a spektrumban, ezáltal pedig azonosítani tudjuk a kibocsátó radionuklidot (minőségi analízis). A félvezető detektorok jellemzői, ill. az alkalmazott lineáris jelfeldozó elektronika miatt a csatornaszámenergia összefüggés lineáris. Walz (2013) szerint egy mérőműszer lineáris (egyenletes), ha minden skálaosztás-távolság és a megfelelő skálaosztás-érték aránya a teljes skála mentén állandó. Az energiakalibrációt a Genie 2000 automatikusan elvégezte, nekem csak néhány alapvető dolgot kellett beállítanom. Először megnyitottam a legnagyobb intenzitásokkal rendelkező spektrumot (10 cm), majd a Calibrate>Energy full>Nuklid list>”kalibrálás NCB” menüpontokra kattintottam. Itt kiválasztottam a Cs és Eu nuklidokat, majd a spektrumomon kijelöltem a 39,91 keV-os (szamárium röntgen) és a 1408 keV-os csúcsokat. Ezek után az „Auto” gombra kattintottam, így a Genie 2000 a többi csúcsot is beazonosította. A „Use result”ra kattintva aktiváltam az energiakalibrációt. Mivel ugyanezt a kalibrációt akartam használni a többi spektrumomra is, ezért a Calibrate>Store menüponttal kimentettem a kalibrációt, majd a többi spektrumra is (20 cm, 30 cm, 40 cm, 70 cm, 100 cm) alkalmaztam (Calibrate>Load>Energy/Shape>OK), miután egyenként megnyitottam őket. A következő lépésben átváltottam a FitzPeaks nevű programra, ebben végeztem el a spektrumok kiértékelését. A FitzPeaks automatikusan elvégez minden szükséges számítást, ezek közül a leglényegesebb a csúcsok alatti terület (nettó csúcsterület, az összes beütésszám), illetve a másodpercenkénti beütésszám (cps, a csúcsterület osztva a mérési idővel) meghatározása. A teljes analízishez a „Perform full analysis” gombra kattintottam. Miután a FitzPeaks végzett a számításokkal, egy részletes összesítést („reportot”) jelenített meg. Itt a „Peak fit” menüpontra kattintotttam, ahol csúcsonként minden fontosabb információ elérhetővé vált: a csúcs energiája, centroidjának csatornaszáma, félértékszélessége, szignifikanciája, a számított csúcs alatti terület és a másodpercenkénti beütésszám (cps, a reportban „gamma per sec” néven szerepel). Számomra jelenleg ez utóbbi érték volt fontos, így spektrumonként (a teljes analízis elvégzése után egyenként) kikerestem a
137
Cs 661,7 keV-os csúcsához tartozó
cps értékeket, majd felírtam őket (5. táblázat).
40
5. táblázat. 137Cs 661.7 keV-os csúcsának intenzitása Távolság [cm]
Intenzitás [cps]
10 20 30 40 70 100
107.980 34.560 16.552 9.384 3.138 1.602
A függvény illesztéséhez és az effektív pont számításához a Gnuplot programot használtam. Első lépésként Gnuplot parancssorába megadtam a következő függvényt:
I ( x) = A ⋅
1 A = 2 r (x + d )2
(3.2)
A függvényben az A paraméter az aktivitással arányos, míg a d paraméter az a távolság cm-ben, amennyivel beljebb található az effektív pont a detektor ablakától (lásd 11. ábra). Az A paraméter értéke leginkább próbálgatásból adódik. Mivel ez egy lineáris paraméter, tetszőleges kiinduló értékből egy lépésben lehet illeszteni (Kocsonya 2015, szóbeli közlés). A d paraméter kezdeti feltételezett értékét szintén meg kell adni. A kezdeti értékének 17400-at adtam meg, a d távolságot pedig 2,6 cm-re közelítettem. Ezek után, a megfelelő paranccsal, az A és d paraméterek figyelembevételével elvégeztettem a Gnuplottal a (3.2) függvény illesztését az 5. táblázat adatsorára. (A Gnuplot az ún. Leuvenberg-Marquardt algoritmust alkalmazza a közelítésre.) Az illesztés elvégzése után a d távolság értékére ~2,9 cm adódott (12. ábra). Az intenzitást ábrázolva a távolság függvényében jól látható a sugárzási tér intenzitásának 1·r-2 jellegű csökkenése a sugárforrás detektortól való távolításával (13. ábra).
12. ábra. A Gnuplot illesztési eredményei
13. ábra. A detektor érzékenységének távolságfüggése
41
3.3.4. A detektor érzékenységének szögfüggése A detektor effektív pontjának meghatározása után a detektor érzékenységének szögfüggését határoztam meg energiánként, vagyis azt vizsgáltam, hogy irányonként hogyan változik a detektor érzékenysége, az energiánkénti intenzitás (cps). Első lépésben a detektor effektív pontjától (a detektor homlokától 2,9 cm-el beljebb) mérve, 50 cm-re kijelöltem egy pontot a korábban felrajzolt egyenesen az asztalon. Ezt az 50 cm-t véve egy kör sugarának, a detektor effektív pontját pedig a kör középpontjának, 15 fokonként kijelöltem 12 mérési pontot a kör mentén. Így a következő mérési pontokat kaptam 50 cm-en: 0°, 15°, 30°, 45°, 60°, 75°, 90°, 105°, 120°, 135°, 150° és 165°. A leírt mérési geometriát a 14. ábra szemlélteti.
14. ábra. A szögfüggés mérésének geometriája felülnézetből
A mérési idő minden szögben 3600 s (1 óra) volt. Ez az időintervallum a lehetőségekhez mérten már elegendő volt arra, hogy megfelelő intenzitást kapjak a teljesenergia-csúcsokban a kiértékeléshez, valamint a méréseket ésszerű időn belül el lehetett végezni, ami szintén fontos szempont volt. A spektrum felvételének megkezdése előtt azt is be kellett állítani, hogy a 3600 s-os mérés élőidő (LIVE) üzemmódban történjen (nem pedig REAL, vagyis „óraidő”), ezáltal az 1 óra mérési idő csak arra (azokra) a szakasz(ok)ra korlátozódott, amíg az analizátor a beérkező impulzusokat dolgozta fel. (Tehát a holtidőt nem vette figyelembe a mérési idő számolásakor.) A felvett 12 spektrum energiakalibrációja és kiértékelése mindenben megegyezett a 3.3.3. fejezetben leírtakkal. Spektrumonként a következő energiákon vizsgáltam az intenzitás anizotrópiáját:
137
Cs 661,7 keV valamint
152
Eu 39,9 keV (szamárium röntgen), 121,8 keV,
244,7 keV, 344,3 keV, 444,0 keV, 778,9 keV, 867,4 keV, 964,1 keV, 1085,9 keV, 1112,1 keV 42
és 1408,0 keV. A mért intenzitás értékeket energiánként és szögenként a 6. táblázat tartalmazza cps-ben. 6. táblázat. Intenzitások a szög és energia függvényében, 50 cm-en [cps]
Szög [fok]
Energia [keV] 39.9
121.8
244.7
344.3
444.1
661.7
778.9
867.4
964.1
1085.9
1112.1
1408.0
0
31.184
26.040
3.213
6.920
0.570
6.863
1.172
0.348
1.047
0.616
0.804
0.981
15
30.209
25.825
3.122
6.926
0.573
6.799
1.149
0.340
1.019
0.647
0.846
0.998
30
27.540
23.697
3.010
6.585
0.572
6.599
1.177
0.317
1.007
0.629
0.819
0.915
45
22.048
20.863
2.769
6.063
0.513
6.336
1.074
0.326
0.964
0.567
0.764
0.905
60
15.454
16.758
2.271
5.178
0.444
5.431
0.954
0.270
0.864
0.544
0.705
0.817
75
9.582
13.068
1.903
4.498
0.372
4.856
0.850
0.235
0.803
0.474
0.634
0.781
90
7.635
10.857
1.681
3.993
0.352
4.461
0.833
0.239
0.744
0.436
0.578
0.727
105
9.622
13.879
2.020
4.669
0.421
5.110
0.906
0.243
0.789
0.493
0.664
0.778
120
9.995
16.356
2.337
5.165
0.457
5.538
0.937
0.296
0.876
0.521
0.714
0.852
135
8.311
16.705
2.424
5.493
0.456
5.774
0.986
0.292
0.886
0.534
0.707
0.875
150
4.098
13.118
2.004
4.597
0.408
4.998
0.845
0.271
0.801
0.489
0.638
0.790
165
0.094
2.232
0.568
1.389
0.132
1.952
0.390
0.104
0.366
0.244
0.304
0.395
A felsorolt energiák közül kiválasztottam néhányat, melyek jól láthatóak voltak a spektrumokban, olyan módon, hogy kis, közepes és nagy energiák egyaránt szerepeljenek. A választott energiákat megjelenítettem egy közös ábrán a szög függvényében (15. ábra). Az ábrán csak a Matlab által illesztett függvények láthatóak értékek nélkül, hogy átláthatóbb legyen az egyébként is zsúfolt grafikon. (A vonatkozó egyenletek és R2 értékeket az A melléklet 7. táblázata tartalmazza.) Az ábra alapján látható, hogy az intenzitás a 0°-tól eltérő szögekben hogyan változik. A számlálási sebesség folyamatosan csökken minden energiánál, egészen 90°os elforgatásig. 90°-tól viszont növekedés figyelhető meg szintén minden energia esetében, majd 135° környékén újra csökkenni kezd az intenzitás. Ezt a „behorpadást” a grafikonon valószínűleg a detektorkristályt rögzítő gyűrű vagy tartószerkezet okozhatja, mely az adott szögekben jelentősen abszorbeálja a beérkező γ-fotonokat, ezáltal befolyásolva a számlálási sebességet (cps). Jól látható, hogy minél kisebb az energia, annál erősebben csökken nagy szögeken a intenzitás.
43
15. ábra. A mért intenzitások irányfüggése
A detektor érzékenysége (Φ) függ az energiától (E) és a szögtől (φ) is, ezért egy kétváltozós függvényként értelmezhető:
Φ(ϕ, E) Vagyis a detektor érzékenységét meghatározza az adott gamma-foton energiája, ill. hogy az milyen szögben érkezik be a detektorba. Ha egy konkrét szögnél vizsgálom azt, hogy az energiától hogyan változik az érzékenység, akkor erre egy egyváltozós folytonos függvényt lehet illeszteni (16. ábra). Az érzékenységet (amely a gyakorlatban egy általában 0 és 1 közé eső arányszám) úgy kaptam meg adott szögre és adott energiára, hogy az 50 cm-en adott szögben és energián mért intenzitás értéket elosztottam a szintén 50 cm-en, de 0°-on mért intenzitással. Ez az érték a 6. táblázat alapján 661,7 keV-on 60°-on például 5,431 cps/6,863 cps=0,791. (A 16. ábrára az átláthatóság céljából csak néhány szöget vettem fel, nem pedig mind a 12 darabot, az elv így is szemléltethető. A felvett érzékenység-értékeket az A melléklet 8., a rájuk illesztett függvényeket pedig a 9. táblázata tartalmazza.)
44
16. ábra. A detektor érzékenysége az energia függvényében, adott szögeken
Az érzékenység-tényezőket (adott energián leolvasva a szögekről) szintén lehet ábrázolni és függvényt illeszteni rá. Ebben az esetben a változó nem az energia lesz hanem a szögek, ez alapján pedig adott energián bármely szögre meghatározható a detektor érzékenység. Ezt szemlélteti néhány energián a 17. ábra. (A felvett érzékenység-értékeket az A melléklet 10., a rájuk illesztett függvényeket pedig a 11. táblázata tartalmazza.)
45
17. ábra. A detektor érzékenysége az irány függvényében, adott energiákon
3.3.5. A detektor abszolút hatásfokának megállapítása A következő lépésben a detektor abszolút (teljesenergia-csúcs) hatásfokát határoztam meg az adott energiákra. A detektor abszolút hatásfok értéke megadja, hogy a sugárforrásból emittált, adott energiájú összes γ-fotonból a detektor mennyit képes regisztrálni a teljesenergia-csúcsban. A hatásfokot első lépésben a detektor tengelyében 0°-on 100 cm-en mért intenzitásokra számítottam ki. Ehhez először az etalon minták (152Eu és
137
Cs) aktivitását határoztam meg a mérés napjára
számítva. (Az etalonok szükséges paramétereit a 3.3.2. fejezet 4. táblázata tartalmazza.) A 2.1.2. fejezet (2.2) egyenlete alapján az
152
Eu sugárforrás aktivitása a mérések napján a
következő volt:
A(t ) = A0 ⋅ e−λ⋅t = 400000Bq ⋅ e−0,0001402847×5880 = 175316Bq A
137
Cs forrás aktvitása ugyanígy számítva a mérés napján 135838 Bq volt. Az aktivitások
ismeretében minden energiára kiszámítottam a hatásfokokat.
46
A mintában található valamely radionuklid aktivitása (A) és egy kiválasztott gamma-vonalban mérhető nettó intenzitás (I) között az alábbi összefüggés áll fent (Kanyár et al. 2004, Kocsonya 2015):
I=
N = A ⋅ pγ ⋅ ε tm
(3.3)
Ahol ε a detektor hatásfoka az adott vonal energiáján, pγ az adott vonal relatív gyakorisága, N a teljesenergia-csúcs területe, tm a mérési idő. A (3.3) összefüggést átrendezve ε-ra:
ε (E) =
I A ⋅ pγ
(3.4)
A hatásfok egysége cps/(s-1·γcm-2). Ezt elegendően sok gamma-vonalra elvégezve megkaptam a hatásfokot az energia függvényében. Az I vonalintenzitások (cps) a mérésekből származtak, a pγ relatív gyakoriságok pedig táblázatokból ismertek. (A 100 cm-en 0°-on mért cps értékeket az A. melléklet 12. táblázata tartalmazza.) Például a 137Cs 661.7 keV-es vonalán 100 cm-en 0°on (vagyis ha a sugárforrás a detektor tengelyében helyezkedik el) a detektor hatásfoka a (3.4) alapján:
ε=
1,6019cps = 1,38575⋅ 10−5 135838Bq ⋅ 0,851
A hatásfokot ugyanígy kiszámoltam a következő energiákra:
137
Cs 661,7 keV valamint
152
Eu
39,9 keV (szamárium röntgen), 45,4 keV, 121,8 keV, 244,7 keV, 344,3 keV, 444,0 keV, 778,9 keV, 867,4 keV, 964,1 keV, 1085,9 keV, 1112,1 keV és 1408,0 keV. Az így kapott abszolút hatásfokok arra az esetre érvényesek, ha a sugárforrás a detektor tengelyében, 0°-on található. A detektor abszolút hatásfoka adott energiára 0°-tól eltérő, φ szöggel jellemzett irányban a 0°on 100 cm-en mért hatásfok és az adott szög érzékenységének szorzataként írható fel:
ε (ϕ , E ) = ε ( E ) ⋅ Φ (ϕ , E )
(3.5)
A (3.5) alapján például 661,7 keV-on 60°-on a detektor hatásfoka:
ε = 1,38575⋅10−5 ⋅ 0,791 = 1,09661⋅10−5 Az energiákra számított hatásfok értékeket az energia függvényében szögenként a 18. ábra szemlélteti. Az illesztett függvények (Kocsonya 2015 szóbeli közlés) az A. melléklet 13., a számított hatásfokok pedig a 14. táblázatában találhatóak.
47
18. ábra. A detektor hatásfoka az energia függvényében
48
4. EREDMÉNYEK ÉS ÉRTÉKELÉSÜK Az elvégzett mérések során kapott eredmények a 3.3.3. fejezet 5. táblázatában, és a 3.3.4 fejezet 6. táblázatában találhatóak. Ezek alapján az eredmények (intenzitás értékek) alapján számítottam ki a detektor teljesenergiacsúcs-hatásfokát (0°-ra és 100 cm-re), effektív pontját, valamint érzékenységének szögfüggését. Az általam elvégzett és részletezett mérések jelentősége a következőképpen szemléltethető. Az in-situ gamma-spektrometria esetében általánosan alkalmazott mérési geometria szerint a detektort (általában egy állványra szerelve) a talaj fölé helyezik. (A gyakorlatban kialakult magasság a talaj felett 1 méter.) A talajnak adott valamekkora aktivitása. A célom az, hogy ebben az elrendezésben valamilyen módon meg tudjam határozni a felszíni ill. talajbeli aktivitáskoncentrácót (Bq·cm-2 vagy Bq·kg-1) abból, amit a detektorom „lát”. Ha veszek egy meghatározott felületű darabkát a talajból (ez a felület legyen dS), akkor ennek a felületdarabkának az aktivitása a felületi aktivitáskoncentráció (ez legyen α) és a felület szorzataként írható fel: dA = α ⋅ dS
(4.1)
Adott energián az intenzitás arányos az aktivitással, melyet még meg kell szorozni a detektor hatásfokával (100 cm-en 0°-on mérve), az érzékenységgel (hiszen nem biztos, hogy az adott felületdarabka pont a detektor tengelyében található) valamint az adott energiájú gamma-foton hozamával:
dI = dA ⋅ ε ( E) ⋅ Φ(ϕ, E) ⋅ pγ
(4.2)
Ezért az, hogy ez a dS nagyságú felületdarabka mekkora intenzitást okoz a detektornál az alábbi módon írható fel:
dI = α ⋅ dS ⋅ ε ( E) ⋅ Φ(ϕ , E) ⋅ pγ
(4.3)
Mivel én a detektorral nem egy kiragadott felületdarabka által okozott intenzitást mérek, hanem az egész felület által létrehozott intenzitást, ezért az I teljes intenzitás az integrálja lesz a dInek, vagyis: I = ∫ dI = ∫ α ⋅ dS ⋅ ε ( E ) ⋅ Φ (ϕ , E ) ⋅ pγ
(4.4)
49
Azokat a konstansokat (hatásfok, gyakoriság, felületi aktivitáskoncentráció), melyek függetlenek attól, hogy milyen helyzetben van a vizsgált felületdarabka, kivihetem az integrál elé, az így maradó függvényt (érzékenység) pedig integrálnom kell a teljes felületre: I = α ⋅ ε ( E ) ⋅ pγ ⋅ ∫ Φ (ϕ , E )dS
(4.5)
Ezt átrendezve a felületi aktivitáskoncentrációra (α):
α=
I
ε ( E ) ⋅ pγ ⋅ ∫ Φ (ϕ , E )dS
(4.6)
Adott energiákon a detektor hatásfokát és érzékenységét megmértem, a gyakoriságot (hozam) is ismerem, az intenzitás (cps) pedig a terepi mérések spektrumaiból szintén ismeretes. Ezekből elméletben pedig már meg tudom határozni a felületi aktivitáskoncentrációt, a meghatározás elvi alapja ez a formula. Azt, hogy a felületi aktivitáskoncentrációnak mennyi a hozzájárulása adott radionuklid esetén a kialakuló dózisteljesítményhez (1 m magasságban), az ún. dóziskonverziós faktorokkal (nGy/h/Bq/kg) lehet meghatározni. Ehhez az adott aktivitáskoncentrációt be kell szorozni a hozzá tartozó dóziskonverziós faktorral, az így kapott érték pedig közvetlenül nGy/h dózisteljesítményként értelmezhető. A konkrét dóziskonverziós faktorok adott radionuklidra és adott eloszlásra már (mélységi egyenletes, mélységi exponenciális, felszíni) pontosan ismertek, Andrási (1987) és munkatársai munkájában ezek megtalálhatóak. Megjegyzendő, hogy a talaj ill. levegő foton-abszorpcióját, valamint a különféle radionuklidok talajbeli (ill. talajfelszíni) eloszlását is figyelembe szokták venni, így az ezeket leíró exponenciális tényezők is belekerülnek a (4.6) egyenletbe (az integrálba). Ezek vizsgálatával, mérésével dolgozatomban nem foglalkoztam, a vonatkozó irodalomban (Andrási et al. 1987) bővebb információ nyerhető erre vonatkozólag.
50
5. KÖVETKEZTETÉSEK ÉS JAVASLATOK A kalibráló mérések abban különböztek a valóságos helyzettől, hogy a valódi in-situ mérések során a mérendő radionuklidok a végtelen vastagnak tekintető talajrétegben, illetve annak felszínén vannak. A kalibráló mérések során azonban szabadon álló sugárforrással dolgoztunk. Míg a valóságos helyzetben a direkt terjedés mellett a talajban szóródás is fellép, a kalibráció során ez nem jelentkezik. A kalibrációkor ezt figyelembe lehetne venni olyan módon, hogy a sugárforrás mögé egy végtelen vastag talajt helyettesítő réteget, pl. ládában az adott energiákra már végtelen vastagságúnak tekinthető földet teszünk. A kétféle geometriában vett mérések különbségéből így a talajbeli szóródás meghatározható. Ezzel a kísérlettel az elvégzett mérés kiegészíthető illetve pontosítható. Ugyan a kalibráció során csak 90°-ig szokták mérni a detektor érzékenységének irány- és energiafüggését, én a dolgozatomban egészen 165°-ig mértem azt. Megállapítottam, hogy a kezdeti, 90°-ig tartó csökkenés után a detektor érzékenysége újra nőni kezd, egészen 135°-ig, ahonnan visszatér az érzékenység kezdeti csökkenése. A detektornak ezt a jellemzőjét később fel lehet használni nem csak in-situ mérések kiértékelésénél, hanem egyéb, a detektorral végzett mérések kiértékelésénél is. A kalibráció >90° intervallumra való kiterjesztése jobban megmutatta a detektor sajátosságait. Egy terepen mért spektrum kiértékelését gyakorlatban a következőképpen javaslom PC-n. Genie 2000-ben, az elmentett mérési spektrum megnyitása után megkeresem azt a csúcsot, amelyet meg akarok határozni, majd ránagyítok. Kijelölöm a választott csúcsot az egérrel (kijelölő téglalappal), majd megkeresem annak centroidját (a csúcs tetejét) és megnyomom az insert gombot. Ekkor a csúcs bepirosodik, a nettó csúcsterületet a program meg tudja határozni. A bal alsó next gombra nyomva a nuclide info panel kiírja a mért nuklid főbb paramétereit (FWHM, energia, aktivitás, beütésszám és annak hibája, felezési idő, stb.). Ha a beütésszám (AREA) hibája nagyobb mint 10%, akkor a program nem tudja hatékonyan különválasztani a csúcsot a zajtól. Az összes csúcson ugyanígy elvégzem a leírt lépéseket, minden energián feljegyezve az AREA értékeket, azok hibáit, valamint a csúcs energiáját. A következő lépésben megnyitom az „insitu.xls” nevű excel táblázatot (19. ábra). Ez a táblázat tartalmazza azokat a makrókat, melyek elvégzik a szükséges konverziós faktorok (eloszlások, szögfüggések, hatásfokok, dóziskonverziós faktorok) számítását. Ezt az excel táblát a KFKI munkatársai dolgozták ki még évekkel ezelőtt az in-situ mérések kiértékeléséhez, többek között Andrási és munkatársai (1987) munkája alapján, és azóta is ezt használják a telephelyen.
51
Adott energiánál a H és I oszlopokba kell beírni a felírt AREA (beütés) értékét és annak hibáját, valamint a mérési időt is meg kell adni B3 cellában (secundum). Ezek alapján az excel automatikusan
kiszámítja
az
aktivitáskoncentrációkat
és
a
belőlük
származó
dózisteljesítményeket izotóponként, valamint összesítve is.
19. ábra. In-situ mérések kiértékelésére alkalmazott Excel táblázat (MTA EK 2015)
52
6. ÖSSZEFOGLALÁS A talajból és annak felszínéről eredő sugárzás egyik hatékony mérési módszere a környezeti insitu gamma-spektrometria, mely abból áll, hogy a talajfelszín fölé (általában egy speciális állványra) árnyékolatlan félvezető gamma-detektort helyezünk, majd azzal mérjük a talajból érkező gamma-sugárzás energiaeloszlását (spektrumát). A módszer alkalmazásával gyors és részletes információt nyerhetünk a környezeti sugárzási tér minőségi és mennyiségi jellemzőiről. Mivel általános megoldás nem létezik a spektrumbeli vonalak intenzitása és a radionuklid-koncentrációk kölcsönösen egyértelmű megfeleltetésére, ezért a detektortól függő kalibrációs tényezőket (abszolút hatásfok és érzékenység), valamint a radionuklidok környezeti eloszlásaira vonatkozó tényezőket kell akalmazni a spektrumok kiértékelésekor. A célom az volt, hogy a Canberra 2020 típusú HPGe félvezető detektor hatásfokát és érzékenységét laboratóriumi körülmények között meghatározzam. Első lépésben ismert aktivitású etalon sugárforrások (137Cs és
152
Eu) segítségével, a mért intenzitásokból
kiszámoltam a detektor abszolút hatásfokát 0°-on, 1 méteren, adott energiákra. Ezek után a detektor érzékenységét határoztam meg. Ehhez először ki kellett mérnem a detektor effektív pontját. A 137Cs etalon intenzitását a detektor tengelyében 10, 20, 30, 40, 70 és 100 cm-en is megmértem, majd a kapott értékeket ábrázoltam a távolság függvényében. Ezekre az értékekre egy 1·r-2 jellegű függvényt illesztettem Gnuplottal. Az illesztésből és az általam bevezetett paraméterből meg lehetett határozni az effektív pontot, mely 2,9 cm-el beljebb helyezkedik el a detektor homlokától. Ezek után e körül a pont körül 50 cm-es távolságban, 15 fokonként (egészen 165°-ig) elforgatva a sugárforrást, megmértem az intenzitásokat adott energiákon. (Ez összesen 12 mérési pontot jelentett.) A 0°-hoz képest különböző irányokban mért intenzitások ismeretében meghatároztam a detektor érzékenységét adott energiákra és adott szögekre. Az érzékenység-értékek ismeretében a detektor abszolút hatásfokát (melyet 0°-ra, 100 cm-re mértem korábban) más irányokra is meg lehetett határozni adott energia esetén. A Canberra 2020 HPGe detektor abszolút hatásfokának, valamint érzékenységének ismeretében (vagyis a detektorfüggő konverziós tényezők ismeretében) a detektor alkalmassá vált egy tetszőleges gamma-sugárzó radionuklid aktivitáskoncentrációjának meghatározására a környezetben. A detektortól független konverziós tényezők meghatározásával (talajfelszíni, ill. talajbeli eloszlásokat, valamint a talaj és a levegő foton-abszorpcióját leíró exponenciális tényezők) dolgozatomban nem foglalkoztam.
53
KÖSZÖNETNYILVÁNÍTÁS Köszönettel tartozom Dr. Kocsonya Andrásnak, aki külső témavezetőként elvállalt, tudásával és idejével pedig - egyéb elfoglaltságai ellenére is - folyamatosan rendelkezésemre állt. Segítségére a dolgozat készítése során végig számíthattam. Szintén köszönettel tartozom Kristóf Krisztinának a témaválasztásban nyújtott segítségéért, valamint köszönöm az időt és energiát, melyet belső témavezetőként dolgozatom átellenőrzésére szánt. Továbbá köszönöm a Sugárbiztonsági Laboratórium (SBL) és a Környezetvédelmi Szolgálat (KVSZ) munkatársainak, hogy megjegyzéseikkel, észrevételeikkel segítették a munkámat. Végül köszönöm a lehetőséget, hogy a Sugárbiztonsági Laboratórium munkatársainak szervezésében, márciustól áprilisig részt vehettem az MTA EK SBL gamma-spektroszkópia témakörében tartott házi szemináriumán.
54
IRODALOMJEGYZÉK Andrási, A., Németh, I., Zombori, P. (1987): Application of Ge-spectrometry for rapid in-situ determination of environmental radioactivity. Report no. KFKI-1987-25/K, Hungarian Academy of Sciences Central Research Institute for Physics, Budapest, 34 p. Csurgai J. (2014): Sugárzástani alapismeretek. Előadás, Gödöllő, 2014. október-november-december. Deme S. (1968): Félvezető detektorok magsugárzás mérésére. Műszaki Könyvkiadó, Budapest, 268 p. Fehér I. & Deme S. (szerk.) (2010): Sugárvédelem. ELTE Eötvös Kiadó, Budapest, 573 p. IAEA Technical Documents No. 1363 (2003): Guidelines for radioelement mapping using gamma ray spectrometry data. IAEA, Vienna. Kanyár B., Béres Cs., Somlai J., Szabó S. A. (2004): Radioökológia és környezeti sugárvédelem.Veszprémi Egyetemi Kiadó, Veszprém, 261 p. Kocsonya A. (2015): Gamma-spektroszkópia. Előadás, MTA EK, Budapest, 2015. március-április. Kocsonya A. (2015): Szóbeli közlés. MTA EK, Budapest, tudományos főmunkatárs. Kovács E., Paripás B. (2011): Fizika II. Digitális tananyag, Miskolc, Miskolci Egyetem Földtudományi Kar. Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont Környezetvédelmi Szolgálat (2014): 2013 évi jelentés. MTA EK, Budapest. 62 p. Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont Környezetvédelmi Szolgálat (2015): 12. Környezeti aeroszol, fall out, talaj és egyéb mintavételek, a minták feldolgozása és gamma-spketrometriai mérése. MTA EK, Budapest. 16 p. Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont Környezetvédelmi Szolgálat (2015): In-situ környezeti gamma-spektrometria. MTA EK, Budapest. 12 p. Muhin, K. N. (1975): Magfizika mindenkinek. Műszaki Könyvkiadó, Budapest, 327 p. Walz G. (2013): Zaj- és rezgésvédelem. Szent István Egyetemi Kiadó, Gödöllő, 146 p. 1996. évi CXVI. törvény az atomenergiáról. 15/2001. (VI. 6.) KöM rendelet az atomenergia alkalmazása során a levegőbe és vízbe történő radioaktív kibocsátásokról és azok ellenőrzéséről. http1: http://science.nasa.gov/science-news/science-at-nasa/2001/comment2_ast15jan_1/ (2015. augusztus) http2: https://hu.wikipedia.org/wiki/Elemi_t%C3%B6lt%C3%A9s (2015. augusztus) http3: http://nucleardata.nuclear.lu.se/toi/nuclide.asp?iZA=550137 (2015. augusztus) http4: http://www.epa.gov/radiation/understand/equilibrium.html (2015. augusztus) http5: http://fizipedia.bme.hu/images/c/cb/Gammaspektrometria.pdf (2015. augusztus)
55
http6: https://osha.europa.eu/en/legislation/directives/directive-2013-59-euratom-protection-against-ionisingradiation (2015. augusztus) http7: http://www.canberra.com/products/detectors/pdf/BEGe-SS-C40426.pdf (2015. szeptember) http8: http://www.nucleide.org/ICRM_GSWG/Training/Efficiency.pdf (2015. október)
56
MELLÉKLETEK A Melléklet Táblázatok 7. táblázat. A szögfüggés-grafikonokra illesztett függvények és illesztésük pontossága Energia [keV]
Egyenes egyenlete y=54.56·sin(0.02045·x+0.4329)+39.85·sin(0.0272·x+2.882)+1.911·sin(0.08053·x+ 4.633) y=110.1·sin(0.02426·x+0.05445)+95.69·sin(0.02785·x+2.909)+2.088·sin(0.06858·x -1.822) y=24.95·sin(0.01194·x+2.03)+19.71·sin(0.01566·x+4.958)+0.8389·sin(0.05126·x0.04834) y=13.49·sin(0.01834·x+1.006)+52.56·sin(0.03509·x+3.455)+45.58·sin(0.03684·x+ 6.544) y=0.000000000001121·x6-0.0000000006253·x5+0.0000001181·x40.00000878·x3+0.0001997·x2-0.0008294·x+0.5688 y=32.93·sin(0.009542·x+2.259)+20.49·sin(0.01961·x+4.862)+3.41·sin(0.04178·x+ 6.799) y=2.589·sin(0.02295·x+0.05509)+1.937·sin(0.03124·x+2.612)+0.152·sin(0.05718·x +4.26)
39.9 121.8 244.7 344.3 444.0 661.7 1408.0
R2 0.9986 0.9905 0.9893 0.9881 0.9789 0.9837 0.9662
Szög [fok]
8. táblázat. Az energia függvényében ábrázolt érzékenység-értékek
0 45 90 135 165
39.9 1.000 0.707 0.245 0.267 0.003
121.8 1.000 0.801 0.417 0.642 0.086
244.7 1.000 0.862 0.523 0.754 0.177
344.3 1.000 0.876 0.577 0.794 0.201
444.1 1.000 0.900 0.618 0.800 0.231
Energia [keV] 661.7 778.9 867.4 1.000 1.000 1.000 0.923 0.916 0.937 0.650 0.710 0.686 0.841 0.841 0.841 0.284 0.333 0.299
964.1 1.000 0.921 0.711 0.846 0.350
1085.9 1.000 0.921 0.709 0.868 0.397
1112.1 1.000 0.950 0.719 0.879 0.378
1408.0 1.000 0.923 0.742 0.893 0.402
9. táblázat. Az energia függvényében ábrázolt érzékenység-értékekre illesztett függvények Szög [fok]
Egyenes egyenlete
R2
0
y=-2.894956368055429·10-20·x+1
45
y=-1.221969095306298·x-0.354527222659042+1.034342701350930
1 0.9647
90
y=-2.200280617202874·x-0.129869803323796+1.604694418953685
0.9936
135
y=-10.127547167919714·x-0.744084746389771+0.920491714037734
0.9950
165
y=0.100235288691174·x0.263412630952238-0.263412630952238
0.9797
Szög [fok]
10. táblázat. Az irány függvényében ábrázolt érzékenység-értékek
0 15 30 45 60 75 90
39.9 1.000 0.969 0.883 0.707 0.496 0.307 0.245
Energia [keV] 121.8 661.7 1.000 1.000 0.992 0.991 0.910 0.961 0.801 0.923 0.644 0.791 0.502 0.708 0.417 0.650
1408.0 1.000 1.017 0.933 0.923 0.833 0.797 0.742
57
105 120 135 150 165
0.309 0.321 0.267 0.131 0.003
0.533 0.628 0.642 0.504 0.086
0.744 0.807 0.841 0.728 0.284
0.793 0.869 0.893 0.806 0.402
11. táblázat. Az irány függvényében ábrázolt érzékenység-értékekre illesztett függvények Energia [keV]
R2
Egyenes egyenlete y=0.881156103375508·sin(0.013136843311036·x+1.255780579377307) + 0.314814173872984·sin(0.032515317059550·x+2.340147792742145) + 0.070770957854441·sin(0.075885715723241·x+5.015797310272316) + 0.006743203675123·sin(0.131737617263826·x+6.130958796454608) y=1.322063510813423·sin(0.019266867378021·x+0.490957170256595) + 0.760784990882806·sin(0.033703396477538·x+2.486239376460423) + 0.087477572913653·sin(0.066939978345129·x-1.731087979623304) y=1.633523410355011·sin(0.015606960183703·x+1.179798061785061) + 3.800397254165146·sin(0.035342023326967·x+3.507719770618854) + 3.144187088247562·sin(0.038193580630466·x+6.555512212904554) y=1.532565161938113·sin(0.019635794283394·x+0.302137253480553) + 0.963274095651898·sin(0.037693795767144·x+2.187573190462603) + 0.252188793465009·sin(0.054437775370596·x+4.386817143765439)
39.9
121.8
661.7
1408.0
0.9998
0.9903 0.9818
0.9725
12. táblázat. Intenzitások (cps) 100 cm-en 0°-on energiánként E [keV] Int. [cps]
39.9
45.4
121.8
244.7
344.3
444.1
661.7
778.9
867.4
964.1
1085.9
1112.1
1408.0
6.989
2.318
5.998
0.744
1.603
0.107
1.602
0.278
0.079
0.256
0.146
0.192
0.234
13. táblázat. A detektor hatásfok-függvényei és illesztésük pontossága Szög [fok] 0 30 60 90
Egyenes egyenlete
R2
y=0.5·erfc(-(x-40)/10)·(2.877483684612381·10-4·exp(-(x/120))+2.481597869696817· 10-5·exp(-x/1000)) y=0.5·erfc(-(x-40)/10)·(2.536921022321392·10-4·exp(-(x/120))+2.526995652758768· 10-5·exp(-x/1000)) y=0.5·erfc(-(x-40)/11)·(1.391542107873744·10-4·exp(-(x/150))+1.618137153484692· 10-5·exp(-x/1300)) y=0.5·erfc(-(x-40)/17)·(7.285398568533550·10-5·exp(-(x/195))+9.953295789123546· 10-6·exp(-x/2000))
0.9980 0.9976 0.9939 0.9142
14. táblázat. A detektor hatásfoka adott energiákon 100 cm-en különböző irányokban E [keV] 39.9 45.4 121.8 244.7 344.3 444.1 661.7 778.9 867.4 964.1 1085.9 1112.1 1408.0
ε (0°) 1.04092·10-4 1.82583·10-4 1.19698·10-4 5.59867·10-5 3.45123·10-5 2.66880·10-5 1.38575·10-5 1.22595·10-5 1.06224·10-5 1.00153·10-5 8.13936·10-6 8.01793·10-6 6.36657·10-6
ε (30°) 9.19288·10-5 1.64044·10-4 1.08928·10-4 5.24576·10-5 3.28411·10-5 2.68178·10-5 1.33229·10-5 1.23118·10-5 9.69750·10-6 9.63451·10-6 8.31670·10-6 8.17140·10-6 5.94278·10-6
ε (60°) 5.15856·10-5 1.03372·10-4 7.70313·10-5 3.95733·10-5 2.58233·10-5 2.08080·10-5 1.09661·10-5 9.98244·10-6 8.23342·10-6 8.26639·10-6 7.18724·10-6 7.03191·10-6 5.30199·10-6
ε (90°) 2.54867·10-5 5.17105·10-5 4.99063·10-5 2.93013·10-5 1.99115·10-5 1.65040·10-5 9.00617·10-6 8.70733·10-6 7.29016·10-6 7.11745·10-6 5.77029·10-6 5.76657·10-6 4.72282·10-6
58
B Melléklet Képek 20. ábra. Egy HPGe detektor röntgenképe (http8)
21. ábra. In-situ mérés 2015. márciusában a KFKI telephelyen
59
22. ábra. A mérőrendszer összekötve, kalibráció közben a laborban. Balról jobbra: Canberra 2020 HPGe detektor, Ortec DigiDart MCA, PC
23. ábra. A detektor töltése nitrogénnel
60
NYILATKOZAT
Alulírott Tasnádi Bence, a Szent István Egyetem Mezőgazdaság- és Környezettudományi Kar Környezetmérnöki szak nappali tagozat végzős hallgatója nyilatkozom, hogy a dolgozat saját munkám, melynek elkészítése során a felhasznált irodalmat korrekt módon, a jogi és etikai szabályok betartásával kezeltem. Hozzájárulok ahhoz, hogy szakdolgozatom egyoldalas összefoglalója felkerüljön a Kar/Intézet/Szak honlapjára. A digitális verzióban (pdf formátumban) leadott dolgozatom elérhető legyen a témát vezető tanszéken/intézetben, illetve a kialakításra kerülő Kari központi nyilvántartásban, a jogi és etikai szabályok teljes körű betartása mellett. A dolgozat állam- vagy szolgálati titkot tartalmaz:
igen
nem.
Gödöllő, 2015. ........................................ hó .......... nap
............................................... hallgató aláírása
A dolgozat készítőjének konzulense nyilatkozom arról, hogy a szakdolgozatot áttekintettem, a hallgatót az irodalmak korrekt kezelésének követelményeiről, jogi és etikai szabályairól tájékoztattam. A szakdolgozatot záróvizsgán történő védésre javaslom / nem javaslom. A dolgozat állam- vagy szolgálati titkot tartalmaz:
igen
nem.
Gödöllő, 2015. ........................................ hó .......... nap
............................................... témavezető aláírása
61
