IDENTIFIKASI FASE KRISTALIN BAHAN PADUAN ZrNbMoGe DENGAN METODE DIFRAKSI DAN ANALISIS RIETVELD

Identifikasi fase kristalin bahan paduan zrnbmoge dengan metode ... (Ors. Parikin, M.Eng.)

IDENTIFIKASI FASE KRISTALIN BAHAN PADUAN ZrNbMoGe DENGAN METODE DIFRAKSI DAN ANALISIS RIETVELD Parikin Pusat Teknologi Bahan Industri Nuklir, BATAN, Serpong e-mail: [email protected]

ABSTRAK IDENTIFIKASI

FASE

KRISTALIN

BAHAN

PADUAN

ZrNbMoGe

DENGAN

METODE

DIFRAKSI DAN ANALISIS RIETVELD. Identifikasi fase kristalin paduan ZrNbMoGe dengan metode difraksi dan analisis Rietveld telah dilakukan di PTBIN-BA TAN. Paduan berbasis zirkonium ini telah dikembangkan sebagai kandidat bahan struktur kelongsong elemen bakar nuklir, yang memiliki kekerasan cukup ekstrim. Struktur kristal zirkonium berbentuk heksagonal (hcp), dengan panjang jarijari atom dopan (Nb, Mo, Ge) hampir sama. Proses peleburan dilakukan untuk membentuk senyawa intermetalik yang baru dalam sistem ZrNbMoGe. Sintesis dilakukan dengan proses peleburan atau melelehkan bahan baku (raw materials) Zr, Nb, Mo, Ge dengan menggunakan tungku busur listrik (arc melting furnace) pada temperatur 1850°C dengan atmosfir gas argon di PTNBR-Bandung. Spesimen diperlakukan 5 kali pelelehan (flapping). Sebuah spesimen dengan komposisi unsur 95,95%Zr, 2,02 %Nb, 1,01 % Mo, dan 1,02% Ge (% berat) diperoleh dari proses sintesis. Karakterisasi dilakukan untuk mengetahui struktur kristal paduan baru tersebut dengan difraktometer sinar-X. Data difraktogram sinarX memperlihatkan bahwa struktur kristal paduan zirkonium baru adalah hcp dengan parameter kisi a=3,23A. b=3,23A dan c=5,14A, tetapi muncul puncak baru di sekitar sudut 20=33,60° dan 20=34,30°. Analisis Rietveld menunjukkan proses presipitasi ZrM02 dan Zr3Ge terbentuk. Bentuk struktur kristal presipitat pertama adalah kubus pusat badan dengan parameter kisi a=7,59A dan kedua adalah tetragonal dengan parameter kisi a=11 ,07 A. b=11,07 A dan c=5,47 A. Identifikasi presipitat ZrM02 dan Zr3Ge masih dalam diskusi yang cukup serius sehingga perlu penelitian lebih lanjut. Kata kunci: struktur kristal, paduan ZrNbMoGe, presipitat.

ABSTRACT IDENTIFICATION OF CRYSTALLINE PHASES OF ZrNbMoGe ALLOY BY USING DIFFRACTION METHOD AND RIETVELD ANALYSIS. Identification of crystalline phases of ZrNbMoGe alloy by using diffraction method and Rietveld analysis has been performed in PTBINBATAN. This zirconium base alloys have been developed as a candidate of the structural materials of cladding of nuclear fuel elements. The closed packed hexagonal of zirconium with the atomic radius of dopants (Nb, Mo, Ge) is almost similar. The melting process is conducted to form a new intermetallic in the (ZrNbMoGe) system. A sample with a composition of about 95.95%Zr, 2.02 %Nb, 1.01% Mo, and 1.02% Ge (%wt) of Ge was synthesized in the preparation. The raw materials; Zr, Nb, Mo, Ge were melted at 1850°C in argon atmosphere using arc-melting furnace in PTNBR-Bandung. Sample was remelted five times (flapping). The structures are characterized by using X-ray diffractometer. The diffraction patterns show that the new zirconium alloys are hcp with the lattice parameter of a=3,23A, b=3,23A and c=5,14A. Two peaks were observed in the diffraction profiles of about angle 20=33,50° and 20=34,30°, indicating the formation of precipitation of ZrM02 and Zr3Ge in the samples. The former is body centered cubic with lattice parameter of a=7,59A and the last is tetragonal with the lattice parameter of a=11,07A. b=11 ,07A and c=5,47A. Identification of ZrMo2 and Zr3Ge precipitates are being seriously discussed and need further research. Key words:

crystal structure, ZrNbMoGe alloy, precipitate.

411

Iptek Nuklir: Bunga Rampai Presentasi IImiah Jabatan Peneliti

BABI

PENDAHULUAN

1.1.

Latar Belakang

ISSN 2087-8079

Masalah

Penelitian ini merupakan sebagian dari penelitian pembuatan dan karakterisasi prototipe kelongsong bahan bakar nuklir paduan ZrMoNbGe dengan metode rol-Ias yang telah dilakukan di PTBIN BAT AN. Fenomena menarik dari persenyawaan intermetalik ZrMoNbGe adalah terbentuk struktur kristal baru hasil pertukaran atom-atom penyusun bahan paduano Struktur kristal baru ini memiliki struktur sama atau berbeda (diffused structure) dari struktur kristal induk atau matriks (zirkonium). Struktur kristal yang terbentuk beragam, diantaranya dipengaruhi oleh prosentase komposisi penambahan unsur dan tingkat kelarutan pad at (solid-solubility) dalam bahan. Struktur kristal baru menjadi bagian minor dan dapat membentuk presipitat [1], oleh karena unsur yang ditambahkan hanya sekitar 1 - 2% berat bahan. Ketika senyawa intermetalik ini tumbuh dalam lapisan difusi, kristal eenderung tumbuh ke arah bidang tertentu, akibat pengaruh substrat induk sebagai pancingan awal atau komposisi yang mendominasi bahan, seperti pada kasus peleburan (melting) dan pelapisan (coating) [2]. Karakterisasi dengan metode difraksi dan analisis Rietveld ini dilakukan untuk mengidentifikasi struktur kristal bahan paduan baru berbasis zirkonium. Masalah yang dianalisis dalam penelitian ini adalah parameter kisi struktur kristal induk dan fase presipitat paduan sistem ZrNbMoGe hasil sintesis menggunakan tungku busur listrik (arc melting furnace) yang dilakukan di PTNBR-BATAN Bandung, apakah ada perbedaan yang signifikan antara zirkonium mumi dengan paduan baru yang disintesis.

1.2.

Tujuan dan Manfaat Penelitian

Tujuan penelitian ini adalah untuk mengetahui bentuk struktur kristal dan fase presipitat paduan ZrMoNbGe yang dapat berpengaruh pad a sifat atau karakteristik bahan. Pemanfaatan bahan yang telah disintesis di laboratorium PTBIN dan PTNBR-BATAN ini adalah dalam rangka pembuatan prototipe kelongsong bahan bakar dengan metode rol-Ias sebagai pengembangan teknologi bahan bakar nuklir untuk mendukung pembangunan sarana infrastruktur energi nasional melalui pengoperasian Pembangkit Listrik Tenaga Nuklir.

1.3.

Ruang Lingkup

Penelitian

Paduan ZrMoNbGe disintesis dari eampuran unsur Zr, Nb, Mo dan Ge dengan persentase berat tertentu (0,5 - 2%) yang dilelehkan dalam tungku peleburan vakum tinggi bertemperatur di atas temperatur eair zirkonium 1830°C, hingga menjadi bentuk ingot. Peleburan ulang (remelting) ingot hasil langkah pertama menggunakan tungku busur listrik, sebanyak 5 kali hingga diperoleh ingot logam paduan ZrNbMoGe. Penambahan unsur lain dengan keunggulan sifat yang ingin dimuneulkan dalam paduan intermetalik merupakan tujuan utama mensintesis paduan baru. Hasil penelitian [3] yang telah dilaporkan bahwa; unsur Nb ditambahkan agar sifat mampu bentuk (formability) paduan semakin tinggi, sedang penambahan unsur Mo antara 0,3 % sampai dengan 1,3% berat ke dalam paduan berbasis zirkonium dapat menghasilkan sifat mekanik yang tinggi. Unsur Mo yang dipadukan dengan unsur zirkonium bisa memperhalus ukuran butir, membentuk senyawa intermetalik dengan zirkonium (ZrMo2) dan menurunkan temperatur transformasi zirkonium. Disamping itu, unsur Mo juga dapat meningkatkan ketahanan korosi paduan berbasis zirkonium pada temperatur tinggi, karena Mo mampu memfasilitasi pembentukan lapisan oksida zirkonium yang tebal, padat dan kuat di permukaan paduan [3]. Sedang agar sifat kekerasan bahan paduan tinggi [4], maka perlu ditambahkan unsur Ge. Penambahan unsur Ge hingga 1,0% berat dapat meningkatkan kekuatan mekanik paduan berbasis zirkonium. Unsur Ge yang dipadukan dengan unsur zirkonium bisa membentuk senyawa intermetalik, yaitu senyawa Zr3Ge yang mempunyai struktur tetragonal pejal (bet) dan ZrGe2 yang mempunyai struktur ortorombik. Pengamatan struktur kristal persenyawaan intermetalik ini menjadi menarik karena sifat bahan paduan berbeda dari bahan induk atau penyusun paduano Identifikasi struktur kristal paduan baru dapat dilakukan dengan metode difraksi dan analisis Rietveld [5]. Pola baku difraksi sinar-X yang diperoleh dari pengukuran dapat dicocokkan (fitting) dengan hasil

412

/dentifikasi fase krista/in bahan paduan zrnbmoge dengan metode ... (Ors. Parikin, M.Eng.)

perhitungan melalui proses penghalusan Rietveld [6], dengan masukan parameter-parameter kristalografi yang sesuai [7]. Oalam analisis Rietveld, penghalusan kuadrat terkecil dilakukan hingga fitting terbaik dicapai antara seluruh pola difraksi yang teramati dan seluruh pola intensitas penghitungan, yang didasarkan pada model penghalusan simultan, efek difraksi optik, faktor instrumen dan karakteristik lain seperti parameter kisi, sesuai pemodelan yang diinginkan. Kunci penyelesaiannya adalah umpan balik (feedback) selama penghalusan, antara kemampuan pengetahuan struktur dan alokasi pengamatan intensitas terhadap refleksi Bragg individu yang saling tumpang tindih sebagian.

BAB II TINJAUAN LlTERATUR

2.1.

Metode Difraksi

Sinar-X adalah gelombang elektromagnetik yang mampu menunjukkan gejala difraksi bila dijatuhkan pada bahan kristalin yang berjarak antar atom seorde dengan panjang gelombang sinar tersebut (O,5-2,5A). Prinsip penerapan teknik difraksi didasarkan pada panjang gelombang sinar-X yang seorde dengan jarak antar atom dalam bahan kristalin/logam ini. Panjang gelombang sinar-X yang pendek memungkinkan sinar-X menembus kisi kristal hingga beberapa milimeter ke dalam bahan dan mampu direfleksikan kembali oleh atom dalam bidang yang telah ditembusnya. Metode difraksi merupakan teknik non-destruktif yang cocok untuk mengkarakterisasi struktur kristal bahan [8]. Teknik ini sangat valid pada pengukuran hamburan elastik dalam bahan yang homogen, isotropik dan polikristal.

/

Jarak interplanar

;

(a)

Gambar 2. 1. Skema susunan metode dua-penyinaran untuk penentuan ham bur an elastik: (a) pengukuran interplanar(d)-spacing untuk bidang crystal sejajar permukaan (b) pengukuran d-spacing untuk bidang bersudut 'P terhadap permukaan. Jarak antar bidang dapat diukur dengan difraksi sinar-X metode dua penyinaran atau difraktometer pembaca langsung. Gambar 2.1 menggambarkan prinsip dasar metode ini dalam pengukuran hamburan elastik. Meskipun keterbatasan penetrasi sinar-X sejauh dua atau tiga lapisan permukaan kristal (orde angstrom), tapi pengukuran dapat mewakili hamburan elastik pad a daerah yang diamati sejajar dengan permukaan spesimen. Arah berkas datang sinar-X membuat sudut e dengan permukaan. Bidang atom diasumsikan sebagai cermin yang memantulkan sinar-X monokromatis dengan sudut refleksi sama dengan sudut datang. Berkas terpantul terdiri dari gelombang-gelombang terhambur yang merupakan berkas terdifraksi yang diekspresikan dengan hukum Bragg:

413

Iptek Nuklir: Bunga Rampai Presentasi IImiah Jabatan Peneliti

nA

= 2 d sine

ISSN 2087-8079

(1 )

dengan n adalah orde gelombang, Ie panjang gelombang dalam angstrom (A), d adalah jarak interatom dalam angstrom (A) dan 8 adalah sudut antara berkas datang dan bidang atom dalam derajat (0). Persamaan Bragg tersebut memberikan hubungan antara jarak antar bidang (dhkl) dalam kristal dan sudut hamburan sinar-X (8hkl) yang berintensitas maksimum (sefase) pada panjang gelombang tertentu (lecu-target =1,540 A). Jarak antar bidang dhkl merupakan fungsi dari indeks bidang (hkl) dan tetapan parameter kisi (8, b, C, a, p, y). Persamaan hubungan yang tepat sangat bergantung pada sistem kristal yang diteliti; misalnya untuk : Kubus

:

=

8/

(h2+ k2+12)Yz, a=b=c, a=p=y=900

Tetragonal

: dhkl =

8/

{h2+ k2+ (a2/c2)f}Yz, a=b*c, a=p=y=900

Hexagonal

:

dhkl

dhkl

(2)

= a / {(4/3)(h2 +hk+ k2) + (a2/c2)IY2, a=b*c a=p=900, y=1200

dan seterusnya. Pada pola difraksi sinar-X ada dua komponen, yaitu: sumbu tegak (vertikal) yang memberikan intensitas (cacahan, Ihkl) dan sumbu datar (horizontal) yang merupakan sudut hamburan 28 (0). Kedua sumbu ini masing-masing mengandung informasi karakteristik bahan yang diamati. Intensitas (cacahan) dapat menginformasikan jumlah (kuantitatif) suatu kristal dalam bahan, sifat tekstur (preffered orientation) dan posisi atom dalam geometri kristal, sedang sudut hamburan memberikan informasi jarak antar bidang kristal, parameter kisi dan pergeseran puncak atau regangan dalam kristal.

2.2.

Analisis Rietveld

Metode Rietveld, untuk penghalusan struktur pol a difraksi (posisi puncak, intensitas dan profil/lebar puncak) serbuk, biasanya digunakan dalam analisis struktur dengan panjang gelombang tetap (fixed wavelength), seperti data hamburan neutron [9], tetapi sekarang telah dikembangkan dengan terobosan untuk mengolah data serbuk hamburan sinar-X [10]. Metode yang sangat berguna ini lebih lanjut telah diperluas dengan sejumlah masukan data struktur lengkap yang diperoleh langsung dari pola difraksi serbuk. Metode ini diterapkan untuk memeriksa struktur kristal secara umum, dimana struktur tunggal kristal tidak dapat lagi diasumsikan atau ketika sifat-sifat menarik bentuk kristal tunggal berbeda dengan bentuk polikristalnya, misalnya dalam silika padat, mengandung sebuah bentuk amort (amorphous) dan enam buah kristalin (modifikasi). Akan tetapi ada beberapa keterbatasan pada penerapan langsung metode ini, yakni: tidak melibatkan informasi yang terkandung dalam pola difraksi serbuk, sulit mengkoreksi arah atau orientasi tekstur (preffered orientaion), ketidak-mampuan fungsi-fungsi bentuk profil yang digunakan, rerata dan minimum lokal, jangkauan konvergensi yang sempit dan ketidak-akuratan standar deviasi [5]. XPD (X-ray Powder Data), merupakan sebuah paket program komputer untuk analisis Rietveld pada data difraksi sinar-X serbuk yang telah dimodifikasi secara ekstensif untuk mengatasi kesulitan-kesulitan yang tak terwadahi di atas, sekaligus dapat digunakan untuk penghalusan data serbuk hamburan neutron [11]. Versi terbaru ini dinamakan RIETAN (Rietveld Analysis). Program ini hampir semuanya sesuai dengan kode-kode program standar yang ditulis oleh Wiles Young pada tahun 1981 [6], misalnya; penandaan parameter termal isotropik dan dua panjang gelombang dalam Ka doublet, penghalusan parameter kisi, orientasi bidang kristal (texturing) dan faktor R dalam berbagai bahan. Penggunaan program komputer dalam simulasi merupakan pilihan yang cukup penting dan menarik. Dengan tersedianya sarana komputer yang dapat melakukan perhitungan dengan cepat maka peranan program simulasi menjadi semakin menonjol dalam menyelesaikan hasil-hasil penelitian. Pemanfaatan program simulasi dapat menghemat waktu dengan hasil akhir yang dapat diandalkan. Simulasi pola difraksi dapat dilakukan pula oleh program ini. RIETAN adalah merupakan sebuah paket perangkat lunak (software) komputer metode Rietveld yang telah dikembangkan penggunaannya untuk menganalisis data difraksi neutron maupun difraksi sinar-X. Keunggulan metode Rietveld dibanding dengan metode lain adalah dapat memisahkan puncak-puncak pola difraksi yang saling bertumpuk (overlapping) dan kompleks.

414

Identifikasi fase kristalin bahan paduan zrnbmoge dengan metode ... (Drs. Parikin, M.Eng.)

Prinsip dasar metode Rietveld adalah menghitung intensitas pol a difraksi titik demi titik berdasarkan model perhitungan yang kemudian dicocokkan dengan intensitas pola difraksi dari pengamatan. Perhitungan intensitas tersebut melibatkan fungsi profil puncak difraksi yang tergantung dari ukuran butiran, resolusi alat dan lain-lain. Proses pencocokkan itu sendiri dapat dilakukan dengan metode least square atau metode optimasi. Software RIETAN secara umum menggunakan metode least square Marquardt (Gauss Newton dan Lorentzian). Sedang untuk software simulasi yang terdapat dalam RIETAN, metode least square Marquardttidak digunakan [6]. (Ihkl) ditentukan oleh kekuatan refleksi sinar-X dari bidang Pengukuran intensitas kristal (hkl); yang diformulasikan dengan: Ik

=

S fFl

Mk Pk L(ek )G(,12ek)

(3)

Hamburan dari distribusi elektron dalam sebuah atom ke-j dinyatakan dengan faktor hamburan, ~. Kontribusi seluruh hamburan untuk sebuah atom dalam kisi kristal sesuai posisi atom x, y, z didefinisikan sebagai: Fk = Fhkl (faktor struktur) yang dinyatakan dengan persamaan: Fk

= L fj

exp

27liV1Xj

+ kYj + lz j)

j=l

dimana:

~ h,k,l Xj, Yj, Zj

(4)

= faktor hamburan(scattering) atom yang ke-j = indeks Miller bidang refleksi (hkl) = fraksi koordinat atom ke-j dalam sel satuan.

Metode Rietveld menganggap bahwa setiap titik pada pol a difraksi sebagai suatu pengamatan tunggal yang mungkin mengandung kontribusi sejumlah refleksi Bragg yang berbeda. Untuk mewujudkan hal ini dipilih fungsi yang sesuai dengan bentuk profil puncak yang muncul pad a pola difraksi suatu kristal. Intensitas yang diamati (hasil percobaan), Y;{o) pada langkah itertentu, dicocokkan oleh intensitas hasil perhitungan Y;{c) sebagai berikut : IFkl2

r;(c)

(5)

=IFk(CJystalt

= IsIFkl2 k

Mk~L(ek )c(!:J.eik)+ r;b(C)

(6)

bila bahan bersifat magnetik, maka persamaan menjadi : IFkl2 =IFk(crystalt /1()jk

dengan:

k S

= ()j

+IFk(magnt

(7)

(8)

- ()k

= jumlah refleksi

faktor skala faktor struktur Mk multiplisitas Pk faktor koreksi untuk kecenderungan berorientasi L(ek) = faktor Lorentz dan polarisasi G(,1eik) = fungsi bentuk profil Yjb (c) = intensitas latar belakang (background) ej = sudut hamburan ek = sudut Bragg Fk (crystal) = faktor struktur kristal F k (magn) = faktor magnetik = 0 untuk bahan yang tidak bersifat magnetik. Fk

2.3.

= = = =

Paduan Berbasis Zirkonium

Penerapan bahan paduan berbasis zirkonium salah satunya sebagai bahan kelongsong. Kelongsong merupakan bagian dari struktur bahan bakar nuklir yang berfungsi untuk mengungkung produk fisi dan menghantarkan panas akibat reaksi bahan bakar. Kelongsong berupa silinder tipis yang didalamnya berisi pelet bahan bakar dan kemudian dirakit dalam satu bundel bahan bakar yang terdiri dari beberapa kelongsong. Salah satu

415

Iptek Nuklir: Bunga Rampai Presentasi IImiah Jabatan Peneliti

ISSN 2087-8079

bentuk kelongsong untuk bahan bakar PLTN tipe PHWR ditunjukkan yang berbentuk silinder tipis dengan ketebalan sekitar 1 mm [12].

Gambar 2.2.

dalam Gambar 2.2,

Skema kelongsong bahan bakar nuklir [12].

Secara teknis material kelongsong harus mempunyai kekuatan tinggi, tahan korosi dan mampu mengungkung produk fisi dalam jangka operasi yang lama. Material yang paling baik untuk digunakan sebagai bahan kelongsong adalah zirkonium yang mempunyai struktur kristal berbentuk heksagonal. Salah satu bahan kelongsong yang saat ini banyak digunakan adalah paduan zirkonium yang dikenal dengan Zirkaloi-2 dan Zirkaloi-4 yang merupakan material refraktori dan memiliki temperatur leleh tinggi dengan kekuatan tarik sekitar 550 MPa [13]. Selain juga harus memperhatikan sifat neutronik unsur, penelitian untuk pengembangan material paduan banyak dilakukan dengan penambahan beberapa unsur untuk memperbaiki sifat mekanik maupun ketahanan korosi bahan kelongsong.

- ,,-?2

P + ZrMoz

L

a- + ZrMoz

I

::;;

, , 0+p P

"

2700

...

...... ' -i t- t;I.~-

, ./20 , .... +1520 ZrMoz ..•-c31II ./ L+;' II..•...·C II IRRO .r. to

./ r--..<.J L+y p!o<0.18

2400

30

MOLYBOENUM.

40

/'

, y- II r

.....•••.

50 \

AT.•••

60

~--te \- \-\

70

80

90

-

0

+NZrMoz

4600 4200 3800

2100

3400 ,0 t800 W

:'-

3000 'i.

cr

::>

::>

•.. '"

~ 1500 cr ...

2600 ~

...

'" ... 2200 •..

..

.. '"

•.. 1200

t800 900

'400 600

1000 600

.0

20

30

40

50

MOLYBDENUM,

Gambar 2.3.

60

10

80

90

1010

WT. '7.

Diagram fase Zr-Mo [13].

Gambar 2.3 memperlihatkan diagram fase Zr-Mo [13]. Penambahan unsur Mo antara 0,3% sampai dengan 1,3% berat ke dalam paduan berbasis zirkonium dapat menghasilkan sifat mekanik yang tinggi dan memperhalus ukuran butir, serta mampu membentuk senyawa intermetalik dengan zirkonium (ZrMo2) yang berstruktur kubus pusat badan [14]. Unsur Mo juga dapat meningkatkan ketahanan korosi paduan berbasis zirkonium pada temperatur tinggi, karena Mo mampu memfasilitasi pembentukan lapisan oksida zirkonium yang tebal, padat dan kuat di permukaan paduano

416

Identitikasi tase kristalin bahan paduan zrnbmoge dengan metode ... (Drs. Parikin, M.Eng.)

GCqUANIUU,

o

AT. "-

eo

60

'00

2400

Z275

....

220C

2000

3600

:--

,u '100 ..;

,,

II

"

~ '100 p-

-\""

er:

... ••

2

~ '.00 1200

l'

:;)

"

.. •

"

2800 ~

"

,"

~:I~ ~ N \I)

1000 0-

800

3200 W II:

20

40

W

GC""AHIUU,

••

2

..•

..

"

80

, '\

2000 '\

c.

wT •••

Gambar 2.4. Diagram tase Zr-Ge [13]. Penambahan unsur germanium (Ge) bisa meningkatkan kekerasan dan daya tahan terhadap korosi dari paduan Zr-Mo. Gambar 2.4. memperlihatkan diagram fase Zr-Ge [13]. Penambahan unsur Ge hingga 1,0% berat dapat meningkatkan kekuatan mekanik paduan berbasis zirkonium dan bisa membentuk senyawa intermetalik dengan zirkonium, yaitu senyawa Zr3Ge yang mempunyai struktur tetragonal pejal (bet) [14]. Keunggulan dopan Ge dapat menambah sifat rigid bentuk makro kelongsong karena terbentuknya presipitat Zr3Ge yang menyebabkan kenaikan kekerasan bahan. Kondisi ini bermanfaat meneegah terjadinya pelelehan dan perubahan bentuk makro kelongsong jika terjadi kejutan termal dalam kolam reaktor.

BAB III PROSEDUR EKSPERIMEN

3.1.

Preparasi Sampel

Pada penelitian ini paduan yang dibuat adalah sistem paduan ZrNbMoGe. Unsurunsur yang digunakan dalam penelitian ini dalam keadaan murni berbentuk kawat, sponge dan serpihan seperti diperlihatkan pada Gambar 3.1 a. Bahan tersebut adalah Zirkonium (Zr) sponge, serpihan Molybdenium (Mo), Niobium (Nb) wire yang dipotong-potong, dan serpihan Germanium (Ge) yang diperoleh dari pasaran. Bahan ditimbang dengan komposisi tertentu menggunakan microbalance di PTBIN-BATAN.

Gambar 3.1. (a). Bahan baku (raw materials), (b). Single Arc Melting Furnace dan (c). Hasil peleburan paduan ZrNbMoGe (ingot).

417

Iptek Nuklir: Bunga Rampai Presentasi IImiah Jabatan Peneliti

ISSN 2087-8079

Proses peleburan dilakukan di PTNBR-BATAN Bandung dengan menggunakan tungku pelelehan busur tunggal (single arc melting furnace) yang dilengkapi dengan gas pelindung argon high purity. Tujuan pemakaian gas argon adalah untuk melindungi logam yang dilebur agar tidak teroksidasi. Krusibel yang digunakan untuk proses peleburan logam terbuat dari tembaga murni yang didinginkan dengan air sebagai media pendingin yang dilengkapi dengan pompa mekanik. Pada Gambar 3.1 b ditunjukkan tungku pelelehan busur tunggal yang sedang digunakan untuk melebur paduan logam zirkonium. Tungku peleburan menggunakan generator dengan sumber tegangan 220 volt. Proses peleburan dilakukan dengan parameter-parameter berikut: jumlah paduan yang dilebur 200 gr, elektroda yang dipakai adalah tungsten, laju alir gas argon sebesar 5 liter/menit, arus listrik 150 ampere, dan tegangan terpasang 30 volt. Hasil peleburan berupa ingot dengan diameter sekitar 4 em dan tebal sekitar 2 em. seperti diperlihatkan pada Gambar 3.1 e. Ingot kemudian dipoles halus agar pemukaan sedikit rata untuk dilakukan pengujian difraksi dan dietsa dengan eara disapu selama 60-90 detik dalam eampuran (40%HF + 60%H20) dan (70%HN03 + 30%H20), dengan jumlah yang sama dan temperatur ruang, untuk pengamatan spektrum komposisi (EDS) dan strukturmikro permukaan bahan. 3.2.

Metode Pelelehan

Tata kerja yang dilakukan adalah sebagai berikut: penimbangan Zr, Mo, Nb dan Ge menggunakan neraea mikro sesuai Tabel 3.1 yang disajikan dalam % berat. Bahan dieuci dengan aseton dan dikeringkan pada suhu 70°C. Kemudian ditempatkan pada eawan (crusible) dan dimasukkan dalam tungku peleburan. Langkah peleburan di atas menggunakan tungku busur listrik dengan kondisi vakum yang memadai (10.4 atm.) dan menambahkan gas argon hingga tekanan mendekati 1 atm. Dengan menekan pedal penambah arus, anoda dan katoda didekatkan agar tungku menyala dan membakar bahan dalam eawan hingga semua unsur meneair pada temperatur 1850°C. Peleburan ulang (remelting) ingot hasillangkah pertama sebanyak 5 kali dengan eara membalik-balik dengan alat flipper yang tersedia, hingga diperoleh ingot logam paduan ZrNbMoGe. Sebuah ingot paduan ZrNbMoGe diperoleh, dan satu spesimen murni zirkonium sponge (100%), seperti terlihat pada Gambar 3.1 e. Proses karakterisasi ingot logam paduan hasil langkah di atas dengan eara membandingkan data yang diperoleh dengan bahan zirkonium asli.

Zr

Tabel 3.1. Komposisi kimia spesimen uji. -- Komposisi Bahan (%w) Ge Nb Mo 100 95,95 1,02 1,01 2,02 Spesimen

3.3.

Karakterisasi

Ingot paduan ZrMoNbGe kemudian dipoles halus agar pemukaan sedikit rata, untuk dilakukan pengujian menggunakan difraktometer sinar-X (SHIMADZU,XRD XD61 0) di PTBINBAT AN. Pengambilan pola difraksi Zr murni dan paduan ZrNbMoGe dengan parameter pengukuran sebagai berikut: panjang gelombang Cu-Ka (1 ,540A), jangkauan pengukuran dari 28=30° hingga 28=75°, langkah peneaeahan 6.28=0,05°, preset time 2 detik dan mode step counting, agar dapat dilakukan pengolahan dengan software Rietveld refinement. Analisis struktur kristal paduan ZrNbMoGe dilakukan menggunakan program RIETAN, sebuah metode penghalusan struktur Rietveld yang dikembangkan oleh F.lzumi [6]. Spesimen ingot paduan ZrNbMoGe (Zp) dan satu spesimen murni (ZO); zirkonium sponge (100%) diperlihatkan pada Gambar 3.2. Dalam analisis ini, diambil pola difraksi baku spesimen Zp dengan komposisi seperti tertera pada Tabel 3.1, untuk mengidentifikasi struktur kristal paduan ZrNbMoGe yang disintesa. Proses karakterisasi ingot logam paduan hasil peleburan seperti disebutkan di atas adalah dengan eara membandingkan data difraksi yang diperoleh, dengan data difraksi dari zirkonium asli.

418

Identifikasi fase kristalin bahan paduan zrnbmoge dengan metode ... (Drs. Parikin, M.Eng.)

Gambar 3.2. Strukturmakro ingot (a) zirkonium sponge (ZO) dan (b) paduan ZrNbMoGe komposisi 2,02 %Nb, 1,01% Mo, dan 1,02% Ge (Zp).

BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN

4.1.

Pelebaran dan Pergeseran Puncak

Kehadiran atom lain dalam sistem kristal zirkonium, dapat menimbulkan pergeseran struktur (diffused structure) dan membentuk kristal baru dalam bahan paduano Kristal baru ini dapat mengganggu kesetimbangan internal force dalam sitem kristal awal. Perbedaan tegangan internal force ini dikenal sebagai tegangan sisa (residual stress) dalam bahan. Fenomena ini dalam pola difraksi dapat diamati dari pergeseran dan pelebaran puncak profil.

Pelebaran dan Pergeseran .o

4000 3500 . 3000 ::J ca 2500 ~ 2000 5 1500 1000 500 o 31 .500

u

32.500

33.500

34.500

35.500

36.500

37.500

2Thetal deg.

I--o-zo-zp

I

Gambar 4. 1. Difraktogram spesimen ZrNbMoGe (Zp) dan Zr murni (ZO) untuk pergeseran dan pelebaran bidang (0002) dan (10/1). Puncak baru pada pola Zp di sekitar 2()=33,6° dan 28=34,3°. Pada Gambar 4.1 diperlihatkan data baku difraktogram untuk spesimen ZO dan Zp untuk daerah scanning 28=31,50 sid 37,50 derajat. Tampak bahwa ada pergeseran dan pelebaran puncak-puncak difraksi. Tabel 4.1 menampilkan besar angka pelebaran (FWHM) dan pergeseran puncak (t.28). Angka tersebut menunjukkan bahwa terjadi peregangan kisi

419

Iptek Nuklir: Bunga Rampai Presentasi IImiah Jabatan Pene/iti

ISSN 2087-8079

kristal dengan medan regangan sangat kuat. Pengamatan tegangan internal dalam bahan dapat ditelusuri dari fenomena tegangan internal kisi dalam suatu kristal. Tegangan ini berbanding langsung dengan regangan elastik kisi yang terjadi di dalam kristal yang menyusun bahan. Regangan kisi diformulasikan sebagai E = (d-do)/do = ~d/do = -cot e ~e [15,16]. Dari pengukuran

perubahan sudut hamburan ~2e = -2 E tan e, regangan E dapat

diprediksi. Pada cuplikan yang berukuran besar, regangan E merupakan harga rata-rata dari regangan yang terjadi di dalam bahan untuk bidang (hkl) tertentu. Fenomena ini lebih lanjut dipaparkan dalam pembahasan tentang tegangan sisa bahan paduan ZrNbMoGe ini. Tabel 4.1. Pergeseran dan pelebaran puncak difraksi kisi, E. Spesimen

Kisi,

4.2.

scan step 0'1'~~g preset :ze :angle (55) (deg) X-ra~et.Cu

I

bidang (1011) spesimen dan regangan

°

FWHM Pelebaran 0,20 32,15 0,15 0,23 -0,26 -0,03 0,00 32,00 0,00 AFWHM Pergeseran Regangan A28(deg.) E(%)

Penghalusan

Rietveld

Difraktogram sinar-X dari zirkonium murni (ZO) memperlihatkan bahwa struktur kristal adalah hexagonal (hcp) dengan parameter kisi a=3,23A, b=3,23A dan c=5,14A, seperti terlihat pada Gambar 4.2. Tujuh buah bidang refleksi pertama muncul berturutan dari sudut 28 rendah adalah (1010), (0002), (1011), (1013), (1012), (2020) dan (1120). Dua puncak tertinggi zirkonium berturutan adalah bidang (0002) dan (1011) pad a sudut 28=34,90° dan 28=36,55°, sedang puncak pertama telihat pad a sudut 28=32,00° merupakan bidang hamburan (1010). 1600 ~30mA ,mode: ZO date N Lab. : 30-11-2006 XRD 69 file 59 70 65 60 55 45 75 speed width time 20.05 :: ,40 50 35 PTBIN-BBIN N -disk BATAN STEP N~,-> (s) (degfstep) 800 1~ deg (RS) .6 mm c;:) 30kV (DS) ~ (degfmin) < ~~ 1200 ,.. .• c 30 J ~

e

8\ 8

e e 1.Jl~~'"',~ 8

Gambar 4.2. Difraktogram zirkonium mumi (ZO). S ~M_

-G

Difraktogram paduan baru ZrMoNbGe dengan kandungan 1 % unsur Ge (Zp) memperlihatkan pola difraksi seperti Gambar 4.3. Setelah dibandingkan dengan pola difraksi pada Gambar 4.2, terdapat dua puncak asing di sekitar sudut 28= 33,60° dan 28= 34,30°. Kedua puncak ini kemudian dihitung dengan rumus Bragg [7]: A= 2 dhkl sin 8hkl, dimana A adalah panjang gelombang sinar-X karakteristik yang digunakan (1,5405 A) memberikan harga dhkF2,67 A dan 2,59 A, yang merupakan milik fase paduan ZrMo2 dan Zr3Ge. Dua fase

420

/dentifikasi fase krista/in bahan paduan zrnbmoge dengan metode ... (Ors. Parikin, M.Eng.)

ini masing-masing berstruktur kubus pusat badan (bee) dengan parameter kisi a=7,59A, dan tetragonal (bet) dengan parameter kisi a=11 ,07A dan e=5,47A. Fase-fase ini merupakan fase presipitat yang memberikan kontribusi pad a sifat kekerasan bahan paduan zirkonium baru yang disintesa, seperti telah dilaporkan oleh A.H. Ismoyo dkk.[17]. Dibuktikan pula dalam diagram fase Zr-Ge[18] untuk komposisi Zr 98% berat dan Ge 2% berat, presipitasi yang terbentuk didominasi oleh fase Zr3Ge, dan fase presipitat lain belum terbentuk. Kehadiran unsur Mo dalam paduan sebesar 1% berat, memberi kontribusi pembentukan fase presipitat ZrMo2 yang berstruktur kubus pusat badan dengan parameter kisi a=7,5875 A. Fase ZrMo2 berada pada sudut 28= 33,60° merupakan bidang refleksi (220) dan fase Zr3Ge berada pada sudut 28=34,30° merupakan bidang refleksi (102), seperti terlihat pada Gambar 4.3. Lab. XRD ~It <

PTBIN-BBIN - SATAN

date: 30-11-2006

x . rays tube : target Co slit

: (SS)

scan mode preset time step width scan speed

1 deg

STEP 2

0.05

disk69 file62 > 30mA

30 kV (OS)

1 deg

(RS) .6 mm

(s)

(deglstep) (deglmin)

600 900 300 n ~"c.•0c 30 1500

c

••

>-

0 1200

0

N

~ 1-

35

40

50

5' 0

0 ,-

NN

5'~

c;)

55

60

65

70

75

:za angle (deg)

Gambar 4.3. Difraktogram paduan ZrNbMoGe (Zp), dengan kandungan 2,02 %Nb, 1,01% Mo, dan 1,02% Ge. Tabel kristalografi hasil running alat memperlihatkan bahwa struktur kristal zirkonium murni adalah hep dengan parameter kisi a=3,23A, b=3,23A dan e=5,14A. Paduan baru ZrMoNbGe berstruktur eampuran antara hep, tetragonal dan kubik. Struktur hep merupakan struktur Zr yang mendominasi matrik dari paduan ini dan sebagian tetragonal milik kristal baru (Zr3Ge), sedang kubik adalah struktur kristal baru minor yang menjadi impuritas (ZrMo2). Puneak baru di sekitar sudut 28=33,60° dan 28=34,30° teridentifikasi baik sebagai puneak presipitat [1] ZrMo2 bidang (220) dan Zr3Ge bidang (102). Tabel 4.2. Parameter awal penghalusan struktur paduan ZrNbMoGe.

Mo

% % %

Zr 7.588 11.073 5.474 290,90,90 2 Zr Ge Zr 0 00 0.106 0.445 0Zirkonium 0 0.250 0.250 Y3 ~ 2 ¥:J Zr 90,90,120 ZrMo2 90,90,90 436,814 671,174 3.232 Zr3Ge P42/n(I-86) Im3m (1-229) P6:/mme Presipitat (1-194) 5.147 3.232 53,765 Data Kristalografi

421

5.145(9) 3.231 (6)

Iptek Nuklir: Bunga Rampai Presentasi IImiah Jabatan Peneliti

ISSN 2087-8079

Analisis struktur dilakukan dengan sistem analisa struktur umum (RIETAN), sebuah program penghalusan struktur Rietveld yang dikembangkan oleh FUJIO IZUMI[6], yang mampu menangani data difraksi serbuk yang diperoleh dengan sinar-X dan neutron. Dalam Gambar 4.4(a), (b) dan (c) ditampilkan pola data scan difraksi sinar-X baku dan penghalusan untuk euplikan ZO dan Zp. Dalam Gambar 4.4 (b) dan (c) ada tanda line broadening; garis dibawah kedua pola (baku dan model) mengindikasikan posisi fase zirkonium hep, sementara garis di atas pola reduksi merupakan posisi fase presipitat (ZrMo2 dan Zr3Ge). Gambar 4.4(a) merupakan difraktogram penghalusan bahan zirkonium murni (ZO), sedang Gambar 4.4(b) dan 4.4(e) adalah difraktogram bahan paduan ZrNbMoGe (Zp) dengan analisis dua fase. Dapat ditunjukkan dengan jelas dari refleksi bidang (0002) dan (1011), fase hep mengalami diffused structure menjadi ZrMo2 (220) dan Zr3Ge (102) saat persen Ge ditambahkan. Oleh karena tidak ada bukti fase presipitat dalam pol a difraksi zirkonium (ZO), euplikan dapat diasumsikan sebagai total hexagonal close packed (hep). Penghalusan dilakukan menggunakan model dua-fase yang terdiri dari fase zirkonium (hep) dengan grup ruang P6jmme (1-194) [7] dan fase presipitat (ZrMo2 dan Zr3Ge) merupakan kubus pusat ruang (bee) dengan grup ruang Im3m (1-229) dan tetragonal (bet) dengan grup ruang P42/n (1-86) [7]. Tabel 4.2 memberikan parameter struktur kristal yang digunakan dalam proses penghalusan. Studi ini mengasumsikan bahwa pembentukan presipitat dengan fase ZrMo2 ditandai dengan muneul puneak pada posisi 28=33,6° yang teridentifikasi sebagai bidang (220), meskipun untuk kondisi bahan isotropik (serbuk), data JCPDS memperlihatkan ZrMo2 memiliki puneak tertinggi pada bidang (311) dengan sudut refleksi 28=39,49°(intensitas relatif 100%), sedang bidang (220) hanya memiliki intensitas relatif 20%. Hal ini boleh jadi berbeda oleh akibat faktor bahan bulk (anisotropik), koreksi alat dan faktor pembuatan (manufacturing) serta extinction yang dapat mempengaruhi efek orientasi bahan (preferred orientation / texturing), dimana bidang (311) tidak lagi dominan dalam orientasi refleksi. Tabel 4.3. Parameter hasil penghalusan struktur paduan ZrNbMoGe. - a = 11.072(5) - factor) ZrM02 S Kisi 15,95 15,07 1,10 10,01 0,00 1,02 1,17 3.233(1) Komposisi Rwp Ge (A) 3.232(3) a Zr3Ge = 1,21 7.587(8) 11.072(5) (reliable (%)Parameter cb = 5.473(6) Spesimena= 3.231(6) Zr

5.146(5) c= 5.147(2)

Profil bentuk puneak setiap fase dimodelkan seeara terpisah menggunakan sebuah fungsi pseudo-Voight [6] (kombinasi linier fungsi Gaussian dan Lorentzian). Peneakupan angular data eksperimen yang eukup memadai membolehkan parameter struktur setiap fase dihaluskan. Ini meliputi parameter kisi, parameter termal isotropis, simpangan titik nol, parameter anisotropis (preferred orientation), dan parameter profile. Penghalusan model dua fase ini eukup memuaskan untuk setiap euplikan, dengan Rwp bervariasi antara 10% hingga 15%, namun faktor reliable S berharga antara 1,1 hingga 1,2; seperti ditunjukkan pada Tabel 4.3. Konvergensi hingga di bawah 10% sangat sulit dieapai karena pada bahan paduan yang disintesis terdapat tiga fase sedangkan model masukan (input) parameter menggunakan model dua fase, sehingga proses penghalusan fase presipitat ZrMo2 dan Zr3Ge dilakukan seeara terpisah. Pada kasus identifikasi ini, prosentase kandungan kedua fase presipitat ini tidak diprediksi karena memakai input-an dua fase. Penentuan prosentase kandungan presipitat dalam paduan zirkonium ini valid bila digunakan input-an tiga fase. Penghalusan parameter kisi dan profil puneak untuk kedua fase zirkonium dan presipitat bervariasi sedikit dari euplikan ke euplikan (ada 4 buah euplikan). Parameter termal berharga positif diperoleh dari penghalusan. Gambar 4.4 memperlihatkan pola struktur terhaluskan dengan tampilan reduksi yang mengindikasikan profil (model) sangat eoeok dengan data eksperimen bagi kedua euplikan tersebut.

422

Identifikasi fase kristalin bahan paduan zrnbmoge dengan metode ... (Drs. Parikin, M.Eng.)

-•...

~

'" oS

1000 2000 500

-

1500

j

01-

"/'

-

j

.

~ 0_°j';:! i

••_ •••• 0 ••••

;

•...

~~ oS

I

35

1600 400 0

I

45

40

········__·--·--·-r--·_·~·_·_········r·_·····_·_·····-l-

..-

··

30

•...

-

~ oS

Zr Murni

-I -----

;

••m ••••

.................. L..:p ·~· ······l ..·

1200 800

;

i

~Ji~l~~l--~q~;~k::~:i i

30

!',(a)

35

45

40

50

55

- ..- ..;..-

-;

·..· ·,..·

t

'--(b)·

·!..·· .. ······

j·..·..·II

~

i

I·..··j

..·..ii

75

70

65

····;······--····----·--··1···-······· ..··

55

50

60

\

II llllk

65

60

·

·llii··'

75

70

1600 400

;

1200 800

....... :::..:: ·~.:.~;· ..·.I.:..·::·::: ~:.::

· ·..·

::.; :.:.:: ::..)

··;..· ··..·£·..·..·1

··-··

..·'·ii ..i·j·j·j·ii..iii

...... -:-1--

1..· :;:·..· ·..·:

,

.

iil"

..-(c)-.. ....

tii·..i,II .. · j"ii,ii"ji'i,

1.

j···

35

40

45

55

50

60

1-<01 ~Ih ,

·:.;

I-obs

t··

Z<3 Go

.

.~1..,·\"·jll." lIi,~;'ii,i'iii'i",Nt"i ..

·

.. ..

65

70

~."

30

+ ·1- -,-

·

75

21)/0

Gambar 4.4. Pola difraksi sinar-X dan penghalusan dari cuplikan ZO dan Zp. (a) Zr murni (ZO), (b) Zp(ZrNbMoGe) dengan fase ZrMo2 dan (c) Zp(ZrNbMoGe) dengan fase Zr3Ge.

BAB V KESIMPULAN

Dari hasil studi di atas dapat ditarik kesimpulan sebagai berikut; hasil analisis Rietveld dari data pola difraksi sinar-X memperlihatkan bahwa struktur kristal zirkonium murni adalah hep dengan parameter kisi a=3,23A ,b=3,23A dan e=5,14A, sedang paduan baru ZrNbMoGe berstruktur eampuran hexagonal (hep), kubik (bee) dan tetragonal (bet), yang terdiri dari fase Zr, ZrMo2 dan Zr3Ge. Puneak baru di sekitar sudut 28=33,6° dan 28=34,3° adalah fase presipitat ZrMo2 dan Zr3Ge. Presipitat ZrMo2 berstruktur kubus pusat badan (bee) dengan parameter kisi a=7,59A dan presipitat Zr3Ge berstruktur tetragonal pusat badan (bet) dengan parameter kisi a=11 ,o7A, b=11 ,o7A dan e=5,47A. Proses identifikasi presipitat ZrMo2 dan Zr3Ge ini perlu penelitian lebih lanjut dan masih dalam diskusi yang eukup serius.

423

Iptek Nuklir: Bunga Rampai Presentasi IImiah Jabatan Peneliti

ISSN 2087-8079

DAFT AR PUST AKA

[1] [2]

[3] [4] [5] [6]

[7]

[8] [9] [10] [11] [12] [13] [14] [15] [16] [17]

[18]

GROS, J.P., and J.F. WADIER, Precipitate Growth Kinetics in Zircaloy-4, J. of Nuclear Materials Vol. 172, pp. 85-95, North-Holland, 1990. MAAS, H.J., BASTIN, G.F.,VAN LOO, F.J.J., and METSELAAR, R., On the Texture in Diffusion-Grown Layers of silicides and Germanides with the FeB Structure MeX (Me= Ti, Zr; X= Si,Ge) or The ZrSi2 Structure (ZrSi2, HfSi2, ZrGe2), J.Appl. Cryst., 17, pp.103110, 1984. PARFENOV, B.G., Corrosion of Zirkonium and Zirkonium Alloys, IPST Press, pp.7-34 Jerusalem, 1969. LAMARSH, J.R., Introduction To Nuclear Engineering, Addison -Wesley Publ. Co., pp. 644-647, New York, 1983. YOUNG,RA, The Rietveld Method, IUCr Book Series 5, International union of Crystallography, Oxford University Press., UK,1997. IZUMI,F., Rietveld Analysis System, RIETAN, Part-1, A Software Package for the Rietveld Analysis and Simulation of X-ray and Neutron Diffraction Patterns, Rigaku J.6, No.1, 10, Japan, 1989. VILLARS,P. and CALVERT,L.D. Pearson's Handbook of Crystallographic Data for Intermetallic Phases, 2nd edition, Vol.3 & 4, pp. 3824-6 and pp. 4471-2, ASM International, USA, 1991. CHRISTENSEN,A.L. Measurement of Stress by X-ray, SAE Inform. Rept. TR-182, 1960. CHEETHAM,AK. & TAYLOR,J.C. Jurnal Solid State Chem., 21, pp.153, 1977. ALBINATI,A & WILLlS,B.T.M., Jurnal Appl. Crystallogr., 15, pp.361, 1982. IZUMI,F., Jurnal Crystallogr. Soc. Jpn. in Japaneese, 20, pp.23, 1985. DANIELSON, P.E., ASM Handbook Vol. 9: Zirkonium and Hafnium and Their Alloys, ASM International, Material Park, Ohio, pp. 497-502, 1997. LUSTMAN,B. AND KERZE JR., F., The Metallurgy of Zirkonium, 1st edition, Me. GrawHill Book Co., New York, pp. 455-464, 1955. PARFENOV, B.G., Corrosion of Zirkonium and Zirkonium Alloys, IPST Press, Jerusalem, hal. 7-34, 1969. CULLlTY,B.D., Introductions to X-ray Diffraction, 3th ed. John Willey & Sons, New York, pp.363-469, 1995. ALLEN AJ., HUTCHINGS M.T., WINDSOR C.G., Neutron Diffraction Methodes forRresidual Stress Field, Advances in Physics, 34, No.4, pp. 445-473, 1985. ISMOYO,AH., PARIKIN dan BANDRY ANA,B., Sintesis Paduan Zr-Nb-Mo-Ge Dengan Variasi Unsur Ge, Jurnal Sains Materi Indonesia (Indonesian Journal of Materials Science), Vol. 10 No.2, Februari 2009, ISSN: 1411-1098, Akreditasi Nomor: 89/AkredLI PI/P2MBI/5/2007. BANDRIYANA,B., ISMOYO,A.H. dan PARI KIN, Pembuatan dan Karakterisasi Prototipe Kelongsong Bahan Bakar Nuklir Paduan Zr-Nb-Mo-Ge dengan Metode Rol-Las, Proposal Riset insentif, BATAN, Serpong, 2008.

424