EGY ÚJ FOTOREFRAKTÍV KRISTÁLY, A BIZMUT-TELLURIT OPTIKAI ÉS TERMOOPTIKAI TULAJDONSÁGAINAK VIZSGÁLATA

EGY ÚJ FOTOREFRAKTÍV KRISTÁLY, A BIZMUT-TELLURIT OPTIKAI ÉS TERMOOPTIKAI TULAJDONSÁGAINAK VIZSGÁLATA Mandula Gábor, Péter Ágnes, Hartmann Ervin MTA Kristályfizikai Kutatólaboratóriuma 1112 Budapest, Budaörsi út 45

Miért érdekes a Bi2TeO5? A nemlineáris optikai (NLO) kristályok kutatása az utóbbi években igen gyors fejlGpVQHNLQGXOW6]iPRVtJpUHWHVDQ\DJN|]|WWD]RUWRrombos (Abm2) krisWiO\WDQL V]HUNH]HW& EL]PXW-tellurit (Bi2TeO5  D OHJ~MDEEDN N|]W HPOtWKHWKiV]HQQDJ\PpUHW&HJ\NULVWiO\Q|YHV]WpVpUOHOV]|U-ben jelent meg közlePpQ\ >@ NHGYH] 1/2 WXODMGRQVigaira pedig csak ezután derült fény. Az anyag széles optikai áteresztési sávval (0.4-7 µm), továbbá ígéretes akusztooptikai és piezoelektromos tulajdonságokkal is rendelkezik. A Bi2TeO5HUVIRWRUHIUDNWtYKDWiVWPXWDWPLQGIRO\WRQRVPLQGLPSXO]XVV]eU& beíró nyalábok esetén. Vassal adalékolt bizmut-telluritnál egy 2 évnél is hosszabb élettartamú fotorefraktív komponens is jelentkezik, mely az anyag hoORJUDILNXVPHPyULDNpQWYDOyDONDOPD]iViWLVOHKHWYpWHV]L A bizmut-tellurit számos optikai és más DODSYHW IL]LNDL WXODMGRQViJiUyO született már közlemény, ám néhány, a nemlineáris optikai kutatások szempontjáEyOOpQ\HJHVDQ\DJLMHOOHP]MHLWWN|]|OWPXQNiQNEHIHMH]pVpLJPpJ LVPHUHWOHQ YROW -HOHQ N|]OHPpQ\EHQ QpKiQ\ LO\HQ IL]LNDL MHOOHP]QHN - a törésmutatók és termooptikai együtthatók spektrális viselkedésének YL]VJiODWiW YDODPLQW D] H]HNEO V]iUPD]WDWKDWy QpKiQ\ OpQ\HJHVHEE tulajdonságot - Sellmeier-féle diszperziós együtthatók, optikai tengelyek szögének spektráOLV pV KPpUVpNOHtfüggése, optikai frekvenciakétszerezés fázisillesztési feltételei - kívánjuk leírni. OPTIKAI MÉRÉSEINK Vizsgálatainkhoz hagyományos Czochralski-módV]HUUHO OHYHJQ Q|YHV]WHWW kristályokat használtunk. A közel sztöchiometrikus összetéWHO&-ös TeO2/Bi2O3 mólarán\~HJ\NULVWiO\EyOKiURPNO|QE|]RULHQWiFLyM~-40°W|UV]|J&SUL]PiWNpV]tWHtWQN D KiURP NULVWiO\WDQL ILUiQ\QDN PHJIHOHOHQ$]HJ\HVSUL]PiNEH-LOOHWYHNLOpS VtNMDLUHQGUHD]  LOOHWYH IVtNUDV]LPPHWULNXVDQOHWWHNPHJPXQNiOYD Így a kristály belsejében - szimmetrikus sugármenet esetén - a fény mindig egy-egy krisWiO\WDQLILUiQ\EDQWHUMHG A törésmutató mérését a legkisebb eltérítés módszerével végeztük. A módszer V]LPPHWULNXVVXJiUPHQHWHWKDV]QiOH]pUWYROWHOQ\|VDIHQWOHtUW prizmaorientációk választása. Ily módon minden egyes prizmánál két-NpW HJ\PiVUD PHUOHJHV SRODUL]iFLyV irányú fénynyaláb segítségével két-NpW NO|QE|] W|UpVPXWDWyW PpUKHWWQN PHJ D]D] PLQGHQHJ\HVW|UpVPXWDWyWNpWNO|QE|]SUL]PiQLVPHJWXGWXQNPpUQL.

.tVpUOHWHLQNNpWIUpV]UHWDJROyGWDN(OV]|U$ULRQOp]HUpV+H-Ne lézer segítségéYHO  NO|QE|] LJHQ SRQWRVDQ LVPHUW KXOOiPKRVV]RQ     501.7, 514.5 és 632.8 nm) végeztünk méréseket [2]. Ehhez egy goniométer segítségével autokollimációs összeállítást építettünk, melynek segítségével kb. 0,4' pontossággal tudWXQNV]|JHWPpUQL$EHHVQ\DOiESRODUL]iFLyVLUiQ\iWHJ\λ/4-es lemezpárt tartalmazó polarizáció forgató eszköz és egy Glan-Thompson polarizátor segítségével szabályoztuk. A méréseket temperált szobában (21.0°C ± 0,5°C) végeztük. $W|UpVPXWDWyNDWpVDEHOONV]iPtWRWWRSWLNDLWHQJHO\HNV]|JpWD]WiEOi]DWPutatja. Az [100] tengellyel párhuzamos polarizációhoz tartozó törésmutatót n1-gyel, a [010]-hoz tartozót n2-vel, a [001]-hez tartozót pedig n3-mal jelöltük.

λ (nm)

n1

n2

n3

2V1 (fok)

457.9 476.5 488.0 496.5 501.7 514.5 632.8

2.4460 2.4222 2.4096 2.4011 2.3962 2.3851 2.3203

2.4986 2.4743 2.4613 2.4525 2.4474 2.4359 2.3678

2.5467 2.5192 2.5046 2.4948 2.4892 2.4764 2.4022

85.8 84.1 83.3 82.8 82.5 81.9 79.3

1. táblázat. A bizmut-tellurit törésmutatói - levegõre vonatkoztatva - és az optikai tengelyek szöge (2V1).

A mérési adatokból kiszámítottuk a Sellmeier-féle diszperziós képlet (1) paramétereit N = 1 illetve N = 2 esetére (2. táblázat). N

ni2 (λ ) = 1 + ∑ j =1

Si , j

λ2j 1− 2 λ

i = 1, 2, 3

egy term j=1 S1j S2j S3j

λj (nm)

3.842 4.042 4.211 219.0

(1)

két term j=1 3.479 3.638 3.621 182

j=2 0.442 0.480 0.616 318

2. táblázat. Az egy- illetve kéttagú Sellmeier-féle diszperziós függvény paraméterei illesztve a bizmut-tellurit törésmutatóira.

A képletben n a törésmutató, iDSRODUL]iFLyVLUiQ\WyOIJJLQGH[N a tagok száma a kifejezésben, Si,j és λj az oszcillátor-HUVVpJHWLOOHWYHDUH]RQDQFLD-hullámhosszat kifeje]SDUDPpWHUHN λ pedig a hullámhossz. A kéttagú diszperziós összefüggés λ2 rezonancia-hullámhossza igen jól egyezik egy korábbi reflexiós mérésnél kapott lokális maximumhellyel. A diszperziós formula segítségével becslést adhatunk a nemlineáris optikában fontos szerepet játszó második harmonikus keltés (second harmonic generation, SHG) fázisillesztési feltételeire. Ha ugyanis extrapoláljuk a diszperziós görbéket a nagyobb hullámhosszak irányába, megkaphatjuk azt a hullámhossztartományt, ahol a fázisillesztés létrejöhet; melyben tehát minden λ-hoz létezik két olyan polarizációs irány, melyek HJ\LNpYHO EHHV λ hullámhosszúViJ~ IpQ\UH YRQDWNR]y Ii]LVVHEHVVpJ HJ\HQO D Pisik polarizációjú, λ/2 hullámhosszúságú fényre vonatkozó fázissebességgel. A bizmuttelluritra ez az n3(λmin) = n1(λmin/2) eg\HQOHWHW NLHOpJtW λmin-nél nem kisebb hullámhosszakra teljesül. Számításaink szerint λmin pUWpNH V]REDKPpUVpNOHWHQ  pV 1.31 µm között várható. Az extrapolált hullámhossztartományban a korábbi reflexiós és abszorpciós mérések nem jeleztek olyan re]RQDQFLiW PHO\ MHOHQWVHEE HOWpUpVW okozhatna a tényleges diszperziós görbék és az általunk számított extrapoláció között. TERMOOPTIKAI MÉRÉSEINK Méréseink második részében meghatároztuk a bizmut-tellurit termooptikai együtthatóit széles (+5°C és +215°CN|]|WWL KPpUVpNOHWWDUWRPiQ\EDQWRYiEEiDNRUiEELQiO lényegesen több (tizenhat) hullámhosszon mértük végig a törésmutatókat [3]. Meghatároztuk az optikai tengelyek szögének, a Sellmeier-féle kéttagú diszperziós összefüggés paramétereinek, valamint a fázisillesztési λmin NV]|EKXOOiPKRVV]QDN D KPpUVpNOHtfüggését is. A kísérleteket új összeállítás segítségével folyattuk. Fényforrásként nagynyomású KLJDQ\J]OiPSiW KDV]QiOWXQN PHO\QHN NROOLPiOW IpQ\pEO PRQRNURPitorral választottuk ki a kívánt hullámhosszat. A monokromátort egy Na-lámpa segítségével hitelesítettük, így a hullámhosszat ∆λ/λ ≤ 4 × 10- 4UHODWtYKLEiYDOWXGWXNEHiOOtWDQL$KPpUVpklet szabályo]iViW HJ\ Yt]NHULQJHW WHUPRV]WiWRV UHQGV]HUUHO LOOHWYH HOHNWURPRVDQ I&W|WW mintatartóval oldottukPHJ$KPpUVpNOHWPpUpVKLEiMDQHPYROWQDJ\REEPLQWƒ& (100°C alatt kb. 0.2°C). A törésmutató mérésének elve továbbra is a legkisebb eltérítés módszere volt, azonban másik goniométert használtunk, 0.001° felbontással. A törésmutatók 0°C-ra extrapolált értékét az 1. ábrán, a termooptikai együtthatókat a 2. ábrán láthatjuk.

1. ábra. A bizmut-tellurit törésmutatói 0°C-UDH[WUDSROiOYDOHYHJUHYRQDWNRztatva.

2. ábra. A bizmut-tellurit termooptikai együtthatói a hullámhossz függvényében.

Az optikai tengelyek szögét a 3. ábra szemlélteti a hullámhossz függvényében, 0,  LOOHWYH  ƒ& KPpUVpNOHWHQ $ J|UEpN D]W PXWDWMiN KRJ\ V]REDKPpUVpNOHWHQ D N|]HOL 89 WDUWRPiQ\EDQ DODFVRQ\DEE KPpUVpNOHWHNHQ SHGLJ PiU D OiWKDWy VSHNWUXP rövid hullámhosszúságú tartományában is az egyébként optikailag negatív kristály pozitívvá válik.

3. ábra. $]RSWLNDLWHQJHO\HNV]|JHpVƒ&KPpUVpNOHWHQ

A kéttagú Sellmeier-NpSOHWSDUDPpWHUHLWPLQGHQHJ\HVKmérsékleten illesztettük a mért spektrumhoz, majd egyenesLOOHV]WpVVHO PHJKDWiUR]WXN D KPpUVpNOHWL HJ\WWKDWyNDW  táblázat). Megbecsültük az SHG fázisillesztési küszöbhullámhosszának, λmin-nek h mérsékleti együtthatóját is, mely –0,06 nm/°C-nak, λmin 0°C-ra vonatkozó értéke pedig 1.307

S1j S2j S3j

λj (nm)

j=1

j=2

3.3513 - 0.000487 T 3.4965 - 0.000473 T 3.4604 - 0.000464 T 173.78 - 0.0159 T

0.5794 + 0.000434 T 0.6276 + 0.000515 T 0.7825 + 0.000489 T 308.50 + 0.0152 T

3. táblázat. A kéttagú Sellmeier-féle diszperziós képlet paraméterei mint a hõmérséklet lineáris függvényei (T °C-ban értendõ)

µm-nek adódott. Becslésünk szerint tehát a fázisillesztési küszöb 1.30 és 1.31µm között YiUKDWyV]REDKPpUVpNOHWHQpVPHOHJtWYHNEƒ&-onként várható 0.01µm csökkenés. Vitatott, hogy bizmut telluritban végbemegy-e centroszimmetrikus struktúrába való fázisátalakulás(]HVHWEHQXJ\DQLVDIi]LViWPHQHWLKPpUVpNOHWIHOHWWHJ\iOWDOiQ nePM|KHWOpWUH6+*(J\HVV]HU]NPLNURNULVWiO\RV%L2TeO5 -on végzett dielektromos állandó meghatározása illetve második harmonikus keltés vizsgálata során ilyen átmenetUH XWDOy MHOHNHW WDOiOWDN ƒ& LOOHWYH ƒ& KPpUVpNOHWQpO 0iVRN - egykristályon

végzett - YiOWDNR]y iUDP~ YH]HWNpSHVség mérései illetve második harmonikus keltési vizsJiODWDLQHPHUVtWHWWpNPHJD]HPOtWHWWIi]LViWDODNXOiVOpWUHM|WWpWHJpV]HQƒ&Llletve 780°C-ig. Méréseink szintén nem jeleznek fázisátalakulást az 5°C - 215°C közötti tartoPiQ\EDQ$W|UpVPXWDWyNDKPpUVpNOHWWOOLQHiULVDQIJJQHND-3 × 10-4 nagyságú mérési hibán belül.

Irodalom [1] I. Földvári, Á. Péter, R.Voszka és L. A. Kappers, J. Cryst. Growth 100 (1990) 75-77 [2] G. Mandula, L. Kovács, Á. Péter és E. Hartmann, Opt. Mater. 1 (1992) 161-164 [3] G. Mandula, Á. Péter és E. Hartmann, Pure Appl. Opt. 3 (1994) 839-844