7° 198
Prosidillg Patelllllall dan Presentasi 11l1lialz PPNY-BA TAN Yogyakarta, 25-27 April 1995
BlIkll II
DISAIN ALAT PEMURNIAN ZrCI4 Sukarsono, Busron Masduki, Dwi Retnani PPNY-BATAN,JI.BabarsariP.G. Box 1008, Yogyakarta55010
ABSTRAK DISA1N ALAT P EMURNIAN ZrC/4. Telah dilakukan perancangan alat penlllr~ian ZrC/4 dengan cara penguapan dan sublimasi senyawa ZrC/4. Senyawa ZrC/4 hasil klorinasi diuapkan (disublimasi) pada suhu 60rJ'C kemudi(iIJ didesublimasi pada su!lll 331°c. Pada proses ini, pengotor akan terpisah. Zirkonium tetraklorid hasil proses klorinasi diletakkan dalam rak yang dimasukkan dalam kolom yang dipanaskan dengan dapur (furnace), sehingga ZrC/4 menguap. Garam ferri dan kromi diredliksi menjadi ferro dan kromo yang lidak mudah menguap. Sublimasi dilakukan dalam penukar panas 1-2 yang dialiri dengan air berdiameter 114in, sebanyak 6 buah masing-masing sepanjang 30 Cm. Sebagai pendingin dialirkan air suhu kamar kecepatan 1,961/men danudara yang dimasukkan kedalam ruang pendinginan disekeliling kolom. Kolom untuk penguapan dan sublil71asi berukurQ/i 9, 7 Cm pQ/1jang 80 cm yang terdiri daTi 30 cm untuk pendinginan don 50 cm untuk pemanasan. Pemanas disuplai daTi dapur pemanas yang ada diluar kolom. Keperluan panas dapat .diatur dengan controler sehingga panas dalam kolom dapat dikontrol menunlt keperluannya.
ABSTRACT DESIGN OF ZIRCONIUM TETRA CLORIDE PURIFICATION APPARATUs. Design ofzirconium tetra chloride purification apparatus was done. The purification was done by sublimation and desublimation of zirconium tetra chloride compound. Zirconium tetra chloride which produced by the chlorination processes, was sublimated at 600°C then was desublimated at 331°c. The inpurities could be separated. Zirconium tetra chloriride wasput at the tray in the colol71nheated by thefurnace, so that it sublimated. Ferri and Cromi salt was reduced to beferro and cromo which could not be sublimated. Desublimation, was done in the cooler from pipe which wasflowed by water. Coller madefrom 6peace of the pipe 1/4" in diameter and 30 cm in length. The waterflolv Has 2,81/minute. Air was entered in the annulus sorounding of the coloml1.From the 80 cm length of the co!ol71n,50 cm was usedfor sublimation. and 30 cmfor desublimation. Heat requirement was supplied byjitr/1Oceout side of the colomn. fleatflux could be arranged by the contoller.
PENDAHULUAN
Z
irkonium dalam bahan bakar nuklir digunakan sebagi kelongsong bahan bakar nuklir, karena sifatnya yang tahan korosi, tahan panas clansedikit menyerap netron. Proses pemurnian zirkonium, dilakukan dengan pemanasan pada suhu sekitar 600° C (873°K) sampai menguap (sublimasi), kemudian nap didesublimasi pacta suhu 604°K (331°C). Pemanasan dilakukan pacta lingkungan hidrogen, sehingga ferri clan kromi direduksi menjadi felTo clan kromo yang tidak volatil, clan tidak ikut menguap. Demikian juga logam-Iogam yang lain seperti MgCb (titik didih 1691°K), CaCh (titik didih 23000K), NaCI (titik didih 1738°K) masih tertinggal sebagai padatan. Sedang unsur-unsur seperti SiCI4clan HfC14yang menguap pactasuhu yang hampir sarna dengan ZrCL4 dipisahkan dari
ZrCl4 berdasarkan perbedaan heclasuhu sublimasi karcna HfCl4 menyublim pacta suhu 5900K clan SiCb pad a suhu 330 oK. Dengan demikian pengotor-pengotor dapat terpisah dari ZrCl4 baik sebagai padatan sisa maupun sebagai nap yang keluar dari kolom sublimasi. Proses pemurnian dalam lingkungan hidrogen dimaksudkan agar ZrCI4tidak terhidrolisa apabila kena udara yang basah. Zirkonium tetra khlorid terhidrolisa menjadi zirkonium oksikhlorid ZrOCbnHzO. Senyawa ini tidak stabii, sehingga terdekol11posisimenjadi Zirkonium dioksida pacta suhu dibawah suhu sublimasi ZrCI4. ZrOCI4.8HzO--ZrO2+ 2HCl + 7 H2O (1) Proses penguapan ZrC14dilakukan dengan pemanasan kolom menggunakan dapur diluar kolol11.Diperlukan panas yang cukup untuk bisa menguapkan ZrCk Panastersebut digunakan untuk
~---~-~-~
Sukarsono dkk.
ISSN 0216-3128
Prasiding Pertemuan dun Presentasi Ilmiah PPNY-BATAN Yagyakarta, 25-27 April 1995
Buku 1/
1. Menaikkan suhu kolom clan isinya dari suhu kamar sehingga meneapai suhu yang diinginkan. 2. Penguapan (sublimasi) ZrCI4pactasuhu 600°C (873°C). 3. Panas hilang ke lingkungan. Apabila keadaan sudah ajeg (stady state), maka panas yang masuk hanya digunakan untuk no 2 clan3. Proses desublimasi ZrC14terjadi pactapipa pendingin yang didinginkan oleh air. Panas yang diambil adalah: 1. Menurunkan suhu dari suhu lingkunganke suhu desublimasi. 2. Panas desublimasi pacta327°C (6000K).
PERHITUNGAN Perancangan alai pemurnian Zr CI4 ini menggunakan kolom silindir diameter Di = 97,7 mm, Do = 11,5mm clanpendingin sekunder berupa anulus dengan silinder bemkuran Di = 127,7 mm clan Do = 141,0 mm. Pendingin primer berupa 6 pipa panjang 30 em diameter 1/4"X. Ukuran selengkapnya dapat dilihat dalam lampiran. Perhitungan Kapasitas Desublimasi.
Volumeruangsublimasi= TeD2L = 3,143X 9,772x 30
199
Perkiraan ruang kosong dari pipa pendingin 50 % clan 10 % dari ruang kosong diisi dengan basil sublimasi Zr CI4 Maka volume padatan = 0,5 x 0,1 x 9.000 em3 = 450 Cm3 Berat Padatan = 450 Cm2x 2 e/em3: = 900 g Kalau sublimasi diperkirakan berlangsung 4 jam, maka Keeepatan sublirnasi = 900/4 g/j = 225 g/j Perkiraan Teba1 Padatan. Pendingin dibuat dengan sistem penukar panas 1-2, dengan pipa 1/4 inch sebanyak 6 buah panjang 30 Cm. Diameter shell adalah 9,7 em. Untuk memperbesar koefisien perpindahan panas, dipasang penghalang (buffle) berjarak 10 em. Luas permukaan perpindahan panas seluruhnya dapat dihitung sbb: In.'
31a ." .n2°r
"?
as,"'? 303"..aS,'""F
IIIIII 0,9
em
l,3a em 2,072 em Po",uopang
Pipa pondingin
tl::,~.' Penukar
PImA.
~:,~.. 1-2
= 9.000 Cm2
~
':~
~
9m :': ====,
if
;'
L ; i! '.
.
.'
.
-
Vol padatan = 450 em3 maka tebal endapan ZrCI4
.
"fT ",':1= " i:j
'!1~!! "~_:
,
~ ---
I
1~1 Ip, , I ::};"f'~!.. : r -"'-..f I !i,--
i Keterangan:
1. Dapur pemanas 5. Pipapengelllaran 2. Rak ZrCl4 pendingin sekunder 3. Kalam Penguapan 6. Seal tahan panas (Sublimosi) 7.Baut penutup 4. Pipa Pendingin 8. Pemasukan gas H2 Gambar 1. Rencana A/at Pemurnian ZrC/4 (Gambar lengkap dapal dilihal dalam lampiran)
ISSN 0216-3128
Luas: TeDLn= 3,14 x (l,38)em x (30) em x 6 = 780 em2 = 450/780/2 em
= 0,288 em Perhitungan Kebutuhan Luas Pendinginan. A. Neraca panas Setelah terjadi keadaan ajeg panas yang diperlukan adalah panas untuk sublirnasi panas sensibel, panas diambil oleh pendingin dan panas yang hilang kesekeliling. Rumus: (2) Q =Qs + Qsen + Qp + (Qc+ Qr) dengan : Qs = Panas sublimasi Qsen = panas sensibel Qp = panas diambil oleh pendingin QI = panas hilang ke lingkungan = panas konveksi (Qc) + panas radiasi (Qr)
Sukarsono dkk.
Prosiding Pertemuan dan Presentasi /lmiah PPNY-iJATAN Yogyakarta, 25-27 April /995
Buku II
200
1. Panas sublimasi Suhu sublimasi 600 °c = 873 °c (1) Panas sublimasi 25,3 kcallmol Bila kapasitas alai 225 g/j = 225/233 mol/j = 0,966 mol/j Panas yang diperlukan = 0,966 x 25,3 kcal/j = 24,44 x 252 Btu/jam = 6158,8 Btu/jam 2. Panas yang diambil pendingin Pendinginan dirancang dilakukan oleh pendingin yang mengalir dalam pip a, didalam kolom desublimasi clan pendinginan oleh udara yang dialirkan didalam anulus diluar kolom desublimasi. Desublimasi diharapkan hanya teIjadi pacta dinding luar pipa pendingin clan tidak didinding kolom desublimasi, maka pendinginan memalui pipa harus mencukupi untuk terjadinya desublimasi, sedang pendinginan lewat anulus untuk mempermudah pengontrolan suhu. Uap masuk ruang resublimasi dipertahankan pacta suhu 600 °c (873 OK).Pada bagian sublimasi dipertahankan pactasuhu 331°C (604 OK). Panas yang diambil untuk pendinginan uap dari 873 ke 604°K : a. Panas sensibel = m Cp (Tl- D) Kapasitas panas Cp dianggap sarna dengan Cp Hidrogen = 3,465 Btu!LboF Gas Zr CI4yang mengalir = 0,966 mol/j = 225 g/j = 0,496 It/jam Gas H2yang mengalir = 10 cc/men
= 600
= 464,0/0,6252
= 742,8 of C. Koefisien Perpindahan panas Koefisien perpindahan panas (Ud) dapat dihitung dari persamaan : Q Ud = ALIT 7003,3 BtlYj = (78Q1(2,54 X 12)2) Ft 742,8 ft of = 11,2 BtlYjft2 of
Kalau air naik suhunya sekitar 10 o C = 18 of maka air yang diperlukan untuk pendinginan 6.700,3 (Btu/j)/l (Btu/lbfF)/ 18 of = 372 It/jam= 169kg/j =2,8 kg/men D. Perhitungan luas perpindahan panas. Aliran air dalam pipa. Pendinginan dilakukan dengan air dalam pipa clan gas dalam shell. Dipergunakan rumus aliran air dalam pipa. Diameter pipa 1/4 in ID: (SN: 40) 0,364 in flow area 0,104 in2.
Bil. Re = DCVIl= (0,364112)ft x 259,31\1(0,10.(144) IWft 2,42 Ily'ftj
cc/men
Karena 1 mol = 22,4 I, maka gas H2 600/22400 mol/men = 0,026 molimen = 1,61 mol/jam = 3,22 gljam = 0,007 Ib/jam. Karena kecil, H2diabaikan. Panas sensibel = 0,496 It/jam x 3,465 Btu /Lb of ( 873-600) x 1,8of = 844,5 Btu /Jam b. Panas sublimasi uap-padat sarna dengan sublimasi padat uap = 6.158,8 Btu/jam c. Maka panas yang diambil air = 6.158,8. + 844,5 Btu/Jam = 7.003,8 Btu/Jam 8. 8eda Suhu Logaritmik
-
Beda suhu logaritmik dihitung dengan persamaan : At = (Tl - Tal) - (D - Ta2) I (n - Tal) n (T2 - Ta2)
Sukarsono dkk.
(1 I 11,4 - 112,4) - (620 - 85,4) I (1111,4 - 112,4) n (620 - 85,4) 999 -534,6 = In (999/534,6)
= 3501 Dari Fig 24 Kern dihitung koefisien perpindahan panas sbb: Harga JH = 10 sedang
JH =
[¥]
[¥J~ [:wr'14
apabila (~~wrO,14dianggap ~ 0 maka koefisien perpindahan panas bagian dalam (hi) : hi c~
K
= JH
x
[~][~ r
1 bt1l(lb)&) x 2,42 IQift)G) = 0,37 btlJl(j) (W) (F) = 6,54
ISSN 0216-3128
Prosiding Pertemuan dun Presentasi Ilnuah PPNY-BATAN Yogyakarta, 25-27 April 1995
hi
=
10 X O,~6~2 X
Buku II
Harga Rd perhitungan dari Rd minimum 0,003 untuk perancangan, pendingin diatas memenuhi syarat untuk desublimasi ZrC14.
(6,54)\0
= 227,9 bt4jFt of Koreksi hi pactapermukaan luar pipa, yang sudah dilapisi dengan endapan ZrCI4
hio= :0 hi =~ ,
x 227,9= 108
Perpindahan panas dalam shell Dalam shell terjadi perpindahan panas konveksi. Rumus :
~
secara
= a [(DC3P~/ 0 ~ t) (C~~f)rs bi!. Grashof
201
bi!. Reynold
Untuk menghitung hc dapat menggunakan gambar 10-4 dengan memilih hidrogen sebagai lingkunganya. Gas H2 --- No 1
KESIMPULAN 1. Untuk pemurnian ZrCI4,proses penguapan (sublimasi) ZrCI4pactasuhu 873oKatau 600 °C clanproses desublimasipactasuhu 600 oK. 2. Pemisahan terjadi karena perbedaan titik lebur garam-garam ZrCI4 dengan garam klorida pengotor clan perbedaan suhu sublimasi agar terjadi pemisahan yang baik maka suhu harus dapat dikontrol dengan baik. 3. Dirancang alat pemurnian ZrCl4 dengan kolom penguap 60 cm clan kolom desublimasi 30 cm diameter 9,77 cm. Sebagai pipa pendingin dipakai pipa 6 buah dengan panjang 30 Cm diameter pipa V4in digunakan, dialiri air yang masuk suhu 30°C keluar 45°C.
DAFTAR PUSTAKA
t = 604°K = 627 of, p2 ~t -
a;;-
-
14f
(510) - 3 6 106
0,03
-,.
Dari gambar 10-4 (Kern), maka diperoleh ho = 35 btu/j ft2of 1 1 1 Xl X2 UC=illo+l1o+U+n 1 1 1 0,3121\2
UC=m+j)+Lb
= 0,00926 + 0,02857 + 0,001 = 0,00928 Uc = 25,75
1. ARIFFIEN, E.A.H., "perancangan Alat Pemurnian Dan Reduksi Untuk Pembuatan Zirkonium", Prosiding Ilmu Pengetahuan clan Teknologi Nuklir, PPBMI BATAN, Yogyakarta, 1980 2. KERN, D.Q., "Process Heat Transfer", Mc Graw Hill, Kogakusha LTD, Tokyo, 1975. 3. LUSTMAN, B. AND KERZE, F., "The Metallurgy of Zirconium", First Edition, McGraw-HilI Book Company, Inc, 1955. 4. SHERWOOD,T.K., "Mass Transfer", Me Graw Hill Kogakusha, Ltd, Tokyo, 1975.
TANYAJAWAB Bila dipakai pipa V4in Untuk air, maka dipakai Rd (Fouling Faktor)
0,003 maka Rd - Uc
- Ud -
25,75 - 11,23
- UcUd - 25,75x 11,23 = 0,0502
=
Supardjo 1. Berapa kapasitas alaI (basis disain) ? 2. Unsur/senyawa apa saja yang dapat tersublimasi pada kondisi tersebut, dan bagaimana metoda pemisahan senyawa yang tak tersublimasi ? Sukarsono 1. Kapasitas alat : 900 g per eatu operasi
ISSN 0216-3128
Sukarsono dkk.
\., Prosiding Pertenulan dan Presentasi llmiah PPNY-BATAN Yogyakarta, 25-27 Apdl1995
Bllku II
202
2. Yang tersublimasi : ZrCI4,HfC14,SiCl4 Pemisahan dengan desublimasi pacta suhu tertentu, yaitu suhu desublimasi ZrCl4 604 oK HfCl4 590 oK SiCl4 330 oK HfCl4 & Si Cl4 keluar bersama aliran H2. Senyawa tak tersublimasi (sisa padatan) dibuang. Sigit 1. Berapa % kemurnian ZrCI4 yang diinginkan, apakah alat diperkirakan mampu ? 2. Bahan (logam) yang dipakai, berapa total biaya pembuatan ?
Sukarsono dkk.
3. Apakah setelah perancangan akan diteruskan dengan pembuatan alat ? Sukarsono 1. ZrCl4 yang dihasilkan akan diolah lebih lanjut sebagai Zr ingot dicetak sebagai logam Zr. Karena logam zi mempunyai persyaratan yang ketat sebagai bahan nuklir maka ZrCh ini harus murni, dengan toleransi yang kecil terhadap pengotor yang acta. 2. Biaya yang diperlukan belum dihitung, karena bahan-bahan sudah tersedia (untuk bahan dari SS 316) clandikerjakan sendiri. 3. Sudah dikerjakan selesai 85 %.
ISSN 0216-3128
Prosiding PertenUian dun Presentasi llmiah PPNY-BATAN Yogyakarta, 25-27 April 1995
BlIku II
203
Lampiran
.-:-- -E>
" ,,
,,0 . 0.
'~ ,0
,',
(
'.
-'
' ':' .
.
'I I
", b'o ~I,'1 ~', ;
...;:
~
I
'~
:1; 1' ,.
.. 0
,
.. ~
(~)r'
. -'-,
iTM
/
r '
I~~
o"i'
" 11
(
0
1~t'.:.
!
~
{W~-
'0) ,A'
'I~
I
G..
j
"
-I -, ~,.'..P
",b
-$
'
tiJ , ,
,
~;:::':':-='I ~,.
{LJO
,1__,-
,
-, -,-
,----
,
Do-,
'
-- -- "
.' -" -L+--
't:-!) ..,
I> 9-
i: f~~!
=~
~
""'"'...
,
r,':::'=; 0
H;r~1
W~;
'i.
9-
~_.~{~;~
~~ '--'
.. : "
-:':...:~--
0 .
"'- 'Ii(
~
~~
m~
l
~
.
ISSN 0216-3128
0
.Q.Q
'
" ,,-
.~~
..~
.. ~"
..:;:r~
iTi'I?i1
. 'db--
I
"'-
I:;
~~
.,H(;;I
~
~.~
.......... «O~w:
, I
..
I "
Ii I! I I
!I
l ,_~_I
-
iIItAII"'"-tta4
.......
Sukarsono dkk.
