ProsidingPertemuandan Presentasillmiah P3TM-BATAN,Yogyakarta14-15 J'uli 1999
BukuII
225
$~b TERMODlNAM[KA DALAM KEAD}~N
DAN KINETIKA REAKSI U3Si2 DENGAN Al CAMPURAN SERBUK DAN PELA T
Tumpal.P., Adel. F P3IB-Batan, Kawasan Puspiptek, Serpong, Tangerang
Rochim S FT -Mesin, ITB, Bandung
Husna. M. P2TBDU- Batan, KawasQ~nPuspiptek, Serpong, Tangerang
ABSTRAK TERMODINAMIKA DJ\N KINETIKA REAKSI U3Siz DENGAN AI DALAM KEADAAN CAMPURAN SERB UK DAN PELA T. Tennodinamika dan kinetika reaksi U3Si2 dengan AI, baik dalam keadaan serbuk maupun dalam keadaan pelat elemen bakar U3Si~AI hasil fabrikasi PEBN, telah diteliti dengan menggunakan metoda Differential Thennal Analysis (DTA). Sampel DTA disiapkan dalam b(~ntuk campuran serbuk U3Si2 dengan AI dan bentuk petal hasil fabrikasi. Tennogram DTA mod/J's dinamis, sampel campuran serbuk U3Sh dengan AI menunjukkan bahwa temperatur reaksi bahan tersebut tetjadi pada saat peleburan AI, sedangkan sampel bentuk petal hasil fabrikasi, tetjadi sebelum dan sampai peleburan AI. Reaksi bahan untuk sampel petal berlangs/J'ng relatif cepat dibanding dengan sampel bentuk campuran serbuk. Tennogram DTA modu:~ dinamis untuk sampel petal, menunjukkan bahwa temperatur reaksi, menumn yaitu.. 650; 63fi; 634 dan 63~C, tetapi entalpi reaksi yang muncul sebelum peleburan AI, meningkat yaitu.. 0,6'8; 2,11; 2,31 dan 3,59 micro volt x s/mg. berturut tumt untuk tingkat muat ..3,6; 4,2; 4,8 di3n 5,2 gU/cm3. Tennogram DTA modus satatis sampel petal pada temperatur 640"C selam'a 22 jam, menunjukkan bahwa reaksi bahan tidak berlangsung secara tems menems, namun h~tjadi secara bertahap.
ABSTRAC THE THERMODYNAM/(; AND KINETICS OF U3Siz WITH AI REACTIONS IN COMPOSITES POWDER AND PLA Tf: CONDITION. The thermodynamic and kinetics of U3Si2 with AI reactions in powder compact of steady state condition and U3SirAI fuel element plate of resulting fabrication condition have been investigated by means of Differential thermal analysis (DTA) method. Differential Thermal Analysis thermogram of composites powder condition showed that it reaction temperature of U3Si2 with AI occured in the range of AI melting temperature but the U3~)irAI fuel element plate occured before the the range of AI melting temperature. It reaction was more faster than composite powder reaction temperature. Differential Thermal Anal.vsis thermogram of dynamic state released that it reaction temperature decreased to be of: 650; 636,' 634 and 63~C and than reaction of enthalpy were increased at:. 0.68,' 2.11,' 2.31; and 3.ti9 micro volt x slmg for loading level of 3.6; 4.2; 4.8 and 5.2 gU/cm3 respectively. Differential Thermal Analysis thermogram states model of U3SirAI fuel element plate on 64d'C during 22 hours, released that reaction was not continuos stage.
PENDAHULUAN P
EBN-BA TAN (sekarang P3TBDU), telah memfabrikasi pelat elemen bakar U3Siz-AI dengan berbagai tingkat muat yaitl: 3,6; 4,2; 4,8 dan 5,2 g U/cm3. Pelat elemen bahan bakar itu, dibuat dengan mendispersik:m serbuk U3Siz berukuran :I: 125 ~m dan :I: 40 I.LIndalam matriks serbuk Al berukuran :1:10 ~m. Campuran bahan bakar itu dikenai proses pengepresan membentuk inti elemen (meat) dengan dime:nsi panjang sekitar
Tumpal, P., dkk
100,60mm, Iebar60,35 mm dan tebal sekitar3,15 mm. Elemenbahanbakartersebut,kemudiandirakit denganpembungkusAlMg2 yang kemudian di roll panas menjadi pelat elemenbakar nuklir dengan ketebaIan:t1,40mm (1) PadasaatserbukU3Si2dan Al di roll panas sekitartemperatur415°C diduga akan terjadi suatu reaksi awal pada saatpengerolantersebut.Setelah menjadibahanbakar bentukpelatjuga diduga akan terjadi, baik sebagaireaksi Ianjutanmaupunreaksi awal di dalam pelat elemen bakatr tesebut.Untuk
Teknologi Proses
ISSN 0216-3128
mengetahui lehipotsa tersebut perlu dilakukan analisa termal terhadap baik yang berupa serbuk maupun bentuk pelat. Selain itu untuk mengetahui ujuk kerja pelat elemen bakar di dalam reaktor nuklir, diperlukan suatu penelitian daTi berbagi aspek, antara lain aspek termodinamika daD kinetika reaksi pacta temperatur operasi nonnal daD atau pacta temperatur di atas operasi norrnal. Penelitian ini bertujuan untuk mempelajarai termodinamika daDkinetika n:aksi U3Si2dengan AI baik sebelum dibuat menjadi pelat elemen bakar maupun yang sudah beJl1pa pelat elemen bakar,.khususnya untuk kondjisi temperatur operasi di atas normal. Temperatur operasi di atas normal dapat terjadi pacta saat LOICA (lost of coolant accident) atau temperatur sc~caralokal ditempat terjadinya reaksi fusi. Sebelum elemen bak~Lfdigunakan di dalam Reaktor, terlebih dahulu dilakukan simulasi perlakuan panas di laboratorium dengan menggunakan alat DifJrensuu Thermal Analysis (DTA), guna memprediksi kemungkinankemungkinan yang terjadi di dalam reaktor pacta saat pelat elemen bakar mengalami kenaikan
temperatur. Penelitian sebelurnn:ya telah dilakukan, antara lain, pengaruh tin,gat moat terhadap penggembungan pelat elemen bakar U3Si2-Af2, pengaruh tingkat moat terhadap karakteristik pelat elemen bakar(3).Dari basil peJllelitian tersebut telah dapat ditentukan bahwa basil reaksi U3Si2 dengan AI adalah U(Al,Si)3 daD basil reaksi ini dapat menimbulkan penggembungan pactapelat tersebut.
TEORI Konsepkesetimbangan clankinetika reaksi adalah sangat bervariasi dengan pararneterparameter termodinamika. Tekanan (P) clan temperatur (T) adalah parartletertermodinamika intensif, sedangkanparameterekstensifnyaadalah Eo clan Cv.Hubungan parameterekstensiftersebut adalahsebagaiberikut : T
E = Eo+ JCVdt
(1)
n
Eo= Energidalam dari matrik IpadaoK Cv = Panasjenis untuk volume konstan BesaranentalpyatauJlcandungan panasdari material adalah H yang didefmisikan sebagai
berikut: (2)
ISSN 0216-3128
Ho adalah entalpy pacta oK clan Cp adalah panas jenis pacta tekanan tetap. Besaran E dari persamaan 1 daD H dari persamaan 2 dihubungkan melalui P daD V sebagai berikut,
H = E + PV
(3)
Untuk system condense seperti keadaan padat pada tekanan atmosfIr basil PV dapat diabaikan, maka E =H.
Didugaadaperbedaanthennodinamikadan kinetika reaksi baik akibat adanya perbedaan tekanan parsial antara U3Si2dengan Al maupun karena perbedaankomposisi akibat tingkat muat yang semakinmeningkatyaitu daTi:3,6; 4,2;4,8 dan 5,2 gU/cm3. Selain itu juga akan dipelajari perbedaan tennodinamika dan kinetika reaksi tersebut akibat adanya pengerolan panas pada temperatur425°C denganbahan yang belum dirol (dalambentukserbuk). Untuk mengetahui hipotesa tersebut, dilakukan penelitian dengan memanaskansampel daTi berbagai kondisi tersebut diatas. Pemanasan sampeldilakukan baik untuk sampel yang belum dirol yaitu dalam bentuk serbuk U3Si2dengan Al pada komposisi3,6 gU/cm3,maupun sampelyang sudah dirol yaitu dalam bentuk pelat. Pemanasan sampeldilakukandenganalat DTA padatemperatur kisaran pemanasan30 hingga 700°C dengan 3x pengulangan pada kondisi aliran Argon UHP 99,9999% pada tekanan atmosfer. Modus pemanasandengan DTA, yaitu isotennal dan dinamis dalam kondisi percobaanyang sarna.Dari pendekatan penyelelesaian tersebut, diharapkan akan diketahuiperubahansifat tennodinamikayaitu ; entalpy reaksi dan temperaturreaksi. Sedangkan untuk kinetika reaksi diketahui dengan mengamati kecepatanreaksibahantersebut.
TATA
KERJA
SampelDTA disiapkan baik yang berupa campuranserbukU3Si2denganAl pada komposisi 3,6 g U/cm3 maupun yang berupa pelat elemen bahanbakar basil fabrikasi (pres. + rol panas+ rol dingin + bingkai ) denganukuran 1,5 x 1,5 x 0,14 cm3,dari berbagaitingkat muat yaitu : 3,6; 4,2; 4,8; daD 5,2 gU/cm3. Masing-masing sampel diuji dengan STA(Simultaneous Thermal Analysis). Menggunakan alat buatan Perancis SETARAM TAG. 24, dengan metode DTA modus dinamis (pemanasansampel dari temperaturkamar hingga 700°C) dalam aliran gas Argon UHP 99,9999% pada tekananatmosfIr. Selain itu, sampel bentuk pelatdari tingkat muat3,6 gU/cm3juga diuji dengan alat STA tersebutdenganmetodeDTA modusstatis (yaitu: pemanasan padatemperatur640°Cselama22 jam) dalamkondisi daDtekananyangsarna.
Teknologi Proses
Tumpal, P., dkk
..
Prosiding Pertemuan danPresentasi Ilmiah P3TM-BATAN, Yogyakarta 14-15.Juli 1999
22
BukuII
Pada kurva pemanasanI Gambar (lA), pada awal peleburan AI, terdapat penyimpangan Gambar I, menunjukkan Thermogram base-line relatif sedikit kearah bagian atas, DTA serbuk campuran U3Si2 dengan Al pada sedangkanpada pemanasanII dan III peristiwa kisaran 30 -700°C, dengantiga kali pengulangan, tersebuttidak tampak. Selain itu, juga luas puncak masing-masing: gambarA. pemanasanpertama,B. pemanasanpertama lebih besar dari pemanasan pemanasankedua, clan C. pemanasanketiga. Pada keduaatauketiga. Dari keduamacamfakta keadaan ketiga bagian thermogramDTA tampak perbedaan tersebut diduga bahwa penyimpangan base-line bentuk clan besar Iuas puncak endotermik. Pada tersebut diidentifIkasi sebagai awal reaksi U3Siz thermogramDTA tersebuttidak tampaksecarajelas denganAI, dan reaksiberlangsungsaatpeleburanAl puncak eksotermik, akibat peristiwa reaksi antara tersebut. Entalpi reaksi eksotermik tersebut tidak U3Si2denganAI. Puncakyang tampakdenganjelas menimbulkanpuncakeksotermikyang jeIas, karena padathermogramadalahpunc:akendotermiksebagai entalpi reaksi tersebutlangsung digunakan untuk hasilperistiwa peleburanAl saja. peleburanAI. Perbedaanluas tersebutdiidentifIkasi sebagai data yang mendukung terjadinya reaksi eksotermikyang berlangsungbaik pada pemanasan keduamaupunpemanasan ketiga.
HASIL
DAN
PEMJBAHASAN
A
~ I
8
~
C
0
~..
\ -u
0
A
7~O7~~/5OOCO
75O"C
Gambar 2. Termogram DTA puncak eksotermik dan endotermik dari sampel pelat elemen bakar UJSirAI untuk tingkat muat ..(A) 3,6 gU/cmJ (B). 4,2 gU/cmJ, (C) 4,8 gU/cmJ dan (D) 5,2 gU/cmJ Garnbar 2, adalah Themlograrn DT A puncak eksotemlik daD endotemlik sarnpel pelat elemen bakar U3Si2-AI untuk tingkat muat : (A) 3,6 gU/cm3 (B).4,2 gU/cm3 (C) 4,8 gU/cm3 daD (D) 5,2 gU/cm3. Themlograrn DTA menunjukkan bahwa puncak eksotemlik tarnpak dengan jelas, terjadi diawal peleburan AI. Puncak eksotemlik tarnpak pada semua tingkat muat yang ada .Luas puncak eksotemlik tersebut tarnpak semakin besar untuk tingkat muat yang meningkat yaitu dari 3,6; 4,2; 4,8 daD 5,2 gU/cm3. Selain itu, akibat kenaikan tingkat muat U3Si2 pada pelat elemen bakar tersebut, juga tarnpak kemiringan kurva (harga slope) awal puncak eksotemlik semakin membesar akibat, peristiwa reaksi yang semakin cepat. Dari kedua fakta tersebut, menunjukkan bahwa jumlah kalor yang dihasilkan sebelum peleburan Al semakin meningkat dengan peningkatan tingkat muat. Disarnping itu, juga dapat dikatakan bahwa peristiwa reaksi relatif semakin cepat. Bila peristiwa temlodinarnika daD kinetika reaksi U3Si2 dengan Al pada bahan keadaan campuran serbuk dibandingkan dengan keadaan yang sudah bentuk pelat, tampak ada perbedaan, yaitu timbul pergeseran temperatur reaksi U3Si2
Tumpal, P., dkk
Teknologi Proses
dengan AI. Pada bahan dalarn keadaan serbuk, reaksi tersebut terjadi pada saat peleburan AI, sedangkanpada bahandalarnkeadaanpelat, reaksi tersebut mulai pada temperatur 637°C terjadi sebelumpeleburandan berlan,gsung sarnpaisarnpai peleburanAI. Kemudian untuk tingkat muat yang semakin tinggi pada bahan wilarn keadaanbentuk pelattarnpakkecepatanreaksirelatif meningkatclan besar kalor yang dihasilkan semakin meningkat pula. Akibat peningkatantulgkat muatpactapelat elemenbakar,makaluaspuncakendotenniktampak semakin kecil. Untuk tingkat muat U3Si2 yang meningkat di dalam matril<: AI, selain dapat menimbulkan peningkatan kekerasan juga menimbulkan perubahan kir.tetika reaksi U3Si2 Gambar3. Termogram DTA isotermal UjSirAI pada temperatur640"Cselama22jam denganAI. Reaksi tersebutrelatif lebih cepatdan lebih awal pacta tingkat muat yang lebih besar dibanding tingkat muat yang. lebih rendah. Hal tersebut juga menimbulkarl perubahan sifat KESIMPULAN tennodinamik reaksi bahan tersebut, yaitu panas yang ditimbulkannya sebelumpeleburan Al juga Pengaruh perlakuan Thermomekanik menjadi lebih besar, sepertiyang ditunjukkan oleh (Pemanasandan pengerolan)pada pelat elemen Tabell, kolom 5 bakar U3Siz-AImengakibatkanadanyareaksi U3Siz denganAI. Untuk bahan pelat ,entalpi basil reaksi Tabell. Databasil pengukuraIldenganDTA eksotermikterjadi sebelumperistiwa peleburanAI, sedangkan bahan yang belum mengalami pengerolan,baik temperaturmaupunentalpi reaksi terjadi pada saat peristiwa peleburan Al tersebut. Reaksi eksotennikyang terjadi pada pelat elemen bakar mengakibatkan perubahan panas yang berlebihan.Hal ini akanberdampakterhadapkinerja operasiReaktor. Kondisi yang demikian ini tidak diharapkanterjadi di dalamreaktor.
DAFTAR
PUSTAKA
1. SURIPTO, A., PengembanganElemen Bakar Dispersi Uranium Silisida, Majala URANIA BATAN Vol.l,No.l (1995) Gambar 3, menunju1~an bahwa reaksi 2. TUMPAL P, dk., Pengaruh Tingkat Muat U3Si2 dengan Al pada temperatur 640°C tidak TerhadapPenggebunganPelat Elemen bakar berlangsungsecaraternsmenenlsakan tetapi terjadi U3Si2-AI. Prosiding Pertemuan Ilmiah gains secarabertahap.Tahappertam:aterjadi sejak awal Materi Serpong22-23 Oktober 1996 pemanasanyaitu pada bagian I:a) daD tahapkedua 3. TUMPAL P, dk.., PengaruhTingkat Muat U3Si2 terjadi setelah sekitar 10 janl pemanasanyaitu Terhadap Karakteristik Pelat Elemen Bakar bagian (b) dan tahap ketiga pada bagian (c) daD U3Si2-AI, Daur Bahan Bakar Nuklir ke 4, tahapke empatdaDkelima padabagian (d) daD(e). JAKARTA 1-2 Desember1998 Entalpi reaksi besarterjadi pada waktu bagian (a), 4. A.G. SAMILOV, A,G,. KASTONO A,I.AND (c) daD(e). Waktu selangantarareaksidari bagian .VOLKOV V,S., "Dispersion Fuel Nuclear (c) ke (e) adalahlebih besardmi padawaktu selang Reactor Element", Atomizdat, Moskowlowa bagian (a) ke (c) Hal ini dapatterjadi, karena basil 1965. reaksi merupakanpenghalangdifusi Al ke U3Si2 5. DOMANGGALA,R., maMAS C,L, untuk terjadinya reaksiberikutnya.Semakinbanyak SNELGOVE, J.,MIRON I., HOMA, and basil reaksi semakin lambat terjadinya reaksi ROBERT, HENRICH R., "Diffrential Thermal berikutnya Analysis of U3Si-AI and U3Si2-AI Reaction", Argonne1989. ISSN 0216-3128
Teknologi Proses
Tumpal, P., dkk
Prosiding Perlemuan danPresentasi IImiah P3TM-BATAN, Yogyakarla 14-15Juli 1999
BukuII
6. HOFMAN GLAND SNELGROVE,J,L., "DispersionFuels Nuclear Materials", Argonne National Laboratory,USA. 7. DWIGHT, A.E., "Study of Uranium Aluminium System",MaterialScienceDivision. Sept.1982. 8. WIENCEK,T,C.," Thennal CompabilityStudies of Unirradiated Uranium Silicide Dispersedin Aluminium", Prociding of the 1984, International meeting on Reduced Enrichment for reseachand test reactors, October 1984, Argonne,Illinois, USA,ANL/RERTRn'M (6 Juli 1980)
229
basil penelitian sara, setelah Al melebur pada 640 DC baru kemudian terjadi difusi Al ke serbuk U3Siz membentuk U(AI,Si)3. TerbentuknyaU(AI,Si)3 itu terjadi setelah Al melebur, yaitu pada suhu 650 DC. Bagaimana pendapatBapak? Tumpal -
Sahat Simbolon » Bagaimanabasil reaksiU3SizdenganAI? » Apakahpeakyang dihasilkanbukan merupakan akibatreaksiU3SizdenganAI?
TANYA
JAWAB
Aslina Ginting >- Mohon penjelasan analisis serbuk U3Si2-AI daTi 30 -700 °C dengan D~rA. Pada saat suhu berapakah muncul senyawa U(AI,Si)3. Menurut
Tumpal, P., dkk
Teknologi Proses
Tumpal -
ISSN 0216-3128
