SEMINAR NASIONAL SDM TEKNOLOGI NUKLIR VII YOGYAKARTA, 16 NOVEMBER 2011 ISSN 1978-0176
PEMISAHAN RADIONUKLIDA 137CS DENGAN METODA PENGENDAPAN CSCLO4 Arif Nugroho*, Rosika Kriswarini*, Boybul*, Erlina* *Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir - BATAN Kawasan Puspiptek Serpong, Tangerang, 15313,arif52@ yahoo.com
ABSTRAK PEMISAHAN RADIONUKLIDA 137Cs DENGAN METODA PENGENDAPAN CsClO4 . Radionuklida 137 Cs merupakan salah satu indikator penentuan derajat bakar bahan nuklir pasca irradiasi. Bahan bakar tersebut mengandung radionuklida dan unsur kimia stabil dari bahan kelongsong yang dapat mengganggu pengukuran radionuklida 137Cs. Untuk mendukung penelitian tersebut maka dilakukan pemisahan 137Cs dari hasil fisi lain dengan cara pengendapan CsClO4. Pengendapan ini dilakukan dengan menambahkan pengemban CsNO3 (125,150, 200, 225 dan 250mg) ke dalam 4 mL HClO4. Larutan yang mengandung radionuklida 137Cs hasil pengendapan selanjutnya diukur kandungannya dengan menggunakan Spektrometer-γ. Pengendapan optimum radionuklida 137Cs dari sampel yang mengandung radionuklida sebesar 137Cs 4,5 x103μg diperoleh dari penambahan CsNO3 sebesar 225 mg setara dengan 50000 mg CsNO3 per μg sampel. Dari pengendapan ini 90,323% radionuklida 137Cs dalam sampel terendapkan. Kata kunci: Radionuklida 137Cs, Spektrometer-γ, proses pengendapan CsClO4
ABSTRACT SEPARATION METHOD OF 137Cs RADIONUCLIDE BY SEDIMENTATION OF CsClO4. 137Cs radionuclide is one of the indicators determining the quality degree of spent fuel. The Spent fuel contains radionuclide and stable chemical elements from the cladding material which can disrupt analysis of 137Cs. To support the analysis, a separation of 137Cs from the other product fission has been done by CsClO4 sedimentation. The sedimentation has been done by adding the carrier solution of CsNO3 (125, 150, 200, 225 and 250 mg) into 4 mL HClO4. The solution which contains the product of sedimentation has been analyzed by gamma spectrometer. The optimum sedimentation of CsNO3 has been obtained from the sample which contains 137Cs about 4.5 x 103 μg, as the addition of 225 mg CsNO3 into 4 ml HClO4 which is equal to 50000 mg CsNO3 per μg sample. As the result, about 90.323% 137Cs has been deposited. Key words: 137Cs radionuclide, Gamma spectrometer, CsClO4 sedimentation process
1. PENDAHULUAN Pelat elemen bakar (PEB) U3Si2-Al yang telah mengalami radiasi di reaktor akan menghasilkan beberapa hasil fisi diantaranya adalah transuranium (U,Pu), radionuklida 137Cs dan hasil fisi lainnya (seperti Ba2+, Sr2+), serta hasil aktifasi bahan kelongsong. Untuk megetahui unjuk kerja bahan bakar nuklir dalam reaktor maka dilakukan pengujian pasca irradiasi terhadap bahan bakar tersebut. Adapun informasi yang dibutuhkan untuk uji pasca irradiasi diantaranya penentuan derajat bakar bahan bakar nuklir. Penentuan derajat bakar ini diantaranya dengan menggunakan
Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN
penentuan secara radiokimia. Salah satu radionuklida yang digunakan sebagai indikator dalam penentuan derajat bakar karena radionuklida 137 Cs. Adapun alasan pemakaian radionuklida 137Cs adalah mempunyai waktu paruh yang panjang sekitar 30,17 tahun serta tidak tergantung pada parameter lain yang terpisah dari spektrum netron[1]. Didalam bahan bakar pasca iiradiasi mengandung unsur-unsur kimia yang stabil dan radioaktif berupa hasil fisi yang berpotensi mengganggu pengukuran radionuklida 137Cs. Dalam usaha untuk mengurangi paparan radiasi dari nuklida lain maka perlu dilakukan pengenceran dan pemisahan radionuklida 137 Cs. Metode pemisahan diantaranya menggunakan
526
Arif Nugroho dkk
SEMINAR NASIONAL SDM TEKNOLOGI NUKLIR VII YOGYAKARTA, 16 NOVEMBER 2011 ISSN 1978-0176 zeolit, metoda pengendapan, ekstraksi dan metode penukar ion[2]. Pada penelitian sebelumnya telah dilakukan metoda pemisahan radionuklida 137Cs dengan menggunakan zeolit, untuk membandingkan dan untuk menindaklanjuti hasil penelitian tersebut maka pada penelitian ini dilakukan pemisahan radionuklida 137Cs melalui cara pengendapan. Metoda pengendapan dilakukan dengan penambahan CsNO3 dan HClO4 ke dalam sampel 137 Cs. Reaksi kimia yang terjadi dalam metoda pengendapan untuk memisahkan isotop 137Cs seperti dengan reaksi berikut ini: CsNO3 Cs++NO3- ………...…….. + Cs +HClO4→CsClO4↓+H+ ………….
dapat diperoleh nilai faktor pengendapan yang optimum sebagai akibat penambahan bahan CsNO3 yang digunakan lebih lanjut untuk analisis radionuklida 137Cs dalam PEB U3Si2-Al pasca iradiasi. 2. METODOLOGI Bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah standar 137Cs NIST (National Institute of Standards Technology) SRM 4233C, larutan HClO4 sebagai pembentuk endapan CsClO4, CsNO3 sebagai pengemban, air bebas mineral sebagai bahan pencuci endapan dan pelarut, etanol dan aseton sebagai bahan penyerap air/pengering endapan CsClO4 yang terbentuk. Peralatan yang digunakan adalah spektrometer-γ dari EG & G ORTEC dengan detektor HPGE, timbangan analitik, sentrifuge, beaker gelas, labu takar, pipet, tabung reaksi, oven, serta alat pendukung keselamatan seperti can timbal, baju apron dan surveymeter. Sebelum melakukan pemisahan radionuklida 137Cs metoda pengendapan, maka terlebih dahulu dilakukan analisis kandungan radionuklida 137Cs standar sebanyak 12,5 μL di dalam 2,5 mL H2O dengan tujuan untuk mengetahui kandungan radionuklida 137Cs standard sebagai larutan induk. Analisis kandungan radionuklida 137 Cs standar dilakukan dengan metoda pengendapan melalui cara pemipetan larutan radionuklida 137Cs standar sebanyak 12,5 µL kemudian dimasukkan ke dalam 2,5 mL H2O dan itu dilakukan analisis pengaruh penambahan serbuk CsNO3 dengan variasi berat 100; 125; 150; 200, 225 dan 250 mg di dalam 4 mL HClO4. Selanjutnya didiamkan selama 1jam di dalam es dan dijaga temperaturnya tetap pada 0oC (sesuai prosedur ASTM E320-79 dan E692-00) [3,4] sampai terjadi pemisahan antara endapan dan supernatan. Endapan CsClO4 yang terbentuk kemudian dicuci dengan alkohol dan aceton. Kandungan radionuklida 137Cs dalam endapan (fasa padat) dan supernatan (fasa cair) kemudian dianalisis menggunakan Spektrometer-γ sehingga diperoleh kondisi yang optimum pemisahan 137Cs dengan metoda pengendapan. Adapun langkah langkah pemisahan radionuklida 137Cs standar menggunakan metoda pengendapan diuraikan seperti yang ditunjukkan pada Gambar 1.
(1) (2)
Analisis kandungan radionuklida 137Cs dalam endapan CsClO4 dilakukan menggunakan Spektrometer-γ. Hasil analisis menggunakan Spektrometer-γ adalah berupa cacahan per detik (cps) yang selanjutnya dapat di estimasi menjadi besaran aktivitas (Bq/g) dengan menggunakan rumus efisiensi detektor (Eff) sbb:
dimana: Ci = fcal
=
Yield N
= =
Akt Є Irel
= = =
λ T1/2
= =
……....………
(3)
………………
(4)
Jumlah cacahan, dihitung dari net counts isotop (C – Cbg) koreksi peluruhan dari isotop selama interval waktu (t2) pengukuran cacahan Faktor intensitas dari isotop 137Cs jumlah isotop137Cs dalam berat tertentu sampel bahan bakar nuklir keaktifan isotop 137Cs , dps atau Bq efisiensi detektor Intensitas relatif puncak isotop 137Cs pada energi yang diukur konstanta peluruhan atau (ln 2)/T 1/2 waktu paruh dari isotop 137Cs, tahun (365 hari atau 31536000 detik)
Penelitian ini merupakan simulasi penanganan bahan radioaktif sebelum melakukan penanganan bahan bakar PEB U3Si2-Al pasca iradiasi yang masih mempunyai paparan radiasi yang sangat tinggi. Dari penelitian ini diharapkan
Arif Nugroho dkk
527
Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN
SEMINAR NASIONAL SDM TEKNOLOGI NUKLIR VII YOGYAKARTA, 16 NOVEMBER 2011 ISSN 1978-0176 Larutan radionuklida 137 Cs standar
dipipet 12,5 μL
dimasukkan ke dalam tabung reaksi berisi H2O 2,5 mL
dimasukkan CsNO3 dengan variasi 125, 150, 200, 225 dan 250 mg ditambah HClO4 4 mL, di dalam penangas es
dipisahkan
fase air / supernatan
dipipet 2 ml
fase padat / endapan
analisis radionuklida 137 Cs dengan Spektrometer-γ
analisis radionuklida 137 Cs dengan Spektrometer-γ
diperoleh radionuklida 137 Cs
diperoleh radionuklida 137 Cs Gambar 1. Skema Pemisahan Radionuklida 137Cs Menggunakan Metoda Pengendapan
3. HASIL DAN PEMBAHASAN
Telah dilakukan pengukuran aktivitas (Bq/g) radionuklida 137Cs standar sebanyak 12,5 µL dalam 2,5 ml H2O dari NIST (National Institute of Standards Technology). Pengukuran ini bertujuan untuk mengetahui besarnya kandungan 137Cs di dalam larutan induk. Pengukuran radionuklida 137Cs
Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN
standar dalam larutan induk dilakukan dengan 3 (tiga) kali pengulangan. Hasil pengukuran diperoleh berupa cacahan yang setara dengan besarnya aktivitas 12,5µL radionuklida 137Cs standar. Cacahan kemudian dihitung menggunakan persamaan (4) sehingga diperoleh kandungan radionuklida 137Cs standar dalam larutan induk seperti yang ditunjukkan pada Tabel 1.
528
Arif Nugroho dkk
SEMINAR NASIONAL SDM TEKNOLOGI NUKLIR VII YOGYAKARTA, 16 NOVEMBER 2011 ISSN 1978-0176 Tabel 1. Kandungan radionuklida 137Cs Dalam Larutan Induk yang dianalisis Pada Energi 137Cs (661,8 keV) dengan waktu cacah 1500 detik No.
Net Area
cps
yield
1. 2. 3.
29103 29194 29199
19,402 19,462 19,466
0,851 0,851 0,851
Efisiensi detektor 5,3 x104 5,3 x104 5,3 x104
Kandungan (µg) 4,5 x103 4,5 x103 4,5 x103
Aktivitas (Bq/g) 5702,603 5702,603 5702,603
radionuklida 137Cs dalam endapan campuran CsClO4 dan supernatan dianalisis dengan menggunakan alat Spektrometer-γ. Kandungan radionuklida 137Cs (%) atau % recovery dihitung berdasarkan perbandingan kandungan radionuklida 137 Cs pada saat penambahan CsNO3 titik tertentu dengan kandungan radionuklida 137Cs pada larutan induk. Secara keseluruhan hasil evaluasi kandungan radionuklida 137Cs dan % recovery dalam endapan CsClO4 menggunakan metoda pengendapan ditunjukkan pada Tabel 2 dan Gambar 2.
Dari Tabel 1 diperoleh kandungan radionuklida 137Cs dalam larutan induk sebesar 0,0045 µg dengan aktivitas sebesar 5702,603 Bq/g. Setelah diketahui kandungan radionuklida 137Cs dalam larutan induk kemudian dilakukan analisis radionuklida 137Cs standar sebanyak 12,5µL dalam 2,5 mL H2O dan ditambahkan serbuk CsNO3 dengan variasi berat 125; 150; 200; 225 dan 250 mg dan HClO4 sebanyak 4 mL dan selanjutnya di rendam di dalam es selama 1 jam sehingga terpisah antara endapan CsClO4 dengan supernatan. Kandungan
Tabel 2. Kandungan Radionuklida 137Cs dalam Endapan
Sampel Lart.Induk Endapan tb1 Endapan tb2 Endapan tb3 Endapan tb5 Endapan tb6
CsNO3 (mg) 125 150 200 225 250
Kandungan 137Cs (µg) 4,5 x103 3,0 x103 3,4 x103 3,8 x103 4,1 x103 3,7 x103
Kandungan 137Cs (%) 66,667 75,556 84,444 90,323 82,353
Gambar 2. Hubungan Variasi Penambahan CsNO3 dengan Kandungan 137Cs dalam Endapan
Dari Tabel 2 dan Gambar 2 diperoleh bahwa kandungan radionuklida 137Cs yang terikat di dalam endapan CsClO4 yang paling besar terdapat pada Arif Nugroho dkk
penambahan serbuk CsNO3 sebanyak 225 mg yaitu sebesar 4,1 x103 µg dengan recovery sebesar 90,323 %. 529
Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN
Sedangkan dari hasil analisis kandungan radionuklida 137Cs dalam supernatan diperoleh radionuklida 137Cs sangat kecil yaitu sekitar 2,2 x104 µg hingga 4,0 x104 µg. Persentase kandungan radionuklida 137Cs dalam supernatan yang paling kecil terdapat pada penambahan serbuk CsNO3
SEMINAR NASIONAL SDM TEKNOLOGI NUKLIR VII YOGYAKARTA, 16 NOVEMBER 2011 ISSN 1978-0176 sebanyak 225 mg yaitu sebesar 2,2 x104 µg atau sekitar 4,444%. Hasil analisis kandungan radionuklida 137Cs didalam supernatant dengan variasi penambahan serbuk CsNO3 ditunjukkan pada Tabel 3 dan Gambar 3.
Tabel 3. Kandungan Radionuklida 137Cs dalam Supernatan
Sampel S.tb1 S.tb2 S.tb3 S.tb5 S.tb6
CsNO3 (mg) 125 150 200 225 250
Kandungan 137Cs (µg) 4,0 x104 3,0 x104 2,4 x104 2,2 x104 2,9 x104
Kandungan 137Cs (%) 8,889 6,667 5,333 4,444 6,769
Gambar 3. Hubungan Variasi Penambahan CsNO3 dengan Kandungan 137Cs dalam Supernatan
Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN
530
Arif Nugroho dkk
SEMINAR NASIONAL SDM TEKNOLOGI NUKLIR VII YOGYAKARTA, 16 NOVEMBER 2011 ISSN 1978-0176 Dari Tabel 3 dan Gambar 3 dapat diketahui bahwa kandungan radionuklida 137Cs dalam supernatan yang paling kecil terdapat pada penambahan serbuk CsNO3 sebanyak 225 mg yaitu sebesar 2,2 x104 µg. Hal ini sesuai dengan analisis kandungan radionuklida 137Cs didalam endapan yang menunjukkan bahwa kandungan radionuklida 137 Cs yang paling besar terikat sebagai endapan CsClO4 juga terdapat pada penambahan serbuk CsNO3 sebanyak 225 mg. Analisis dengan menggunakan metoda pengendapan diharapkan bahwa radionuklida 137Cs didalam sampel secara menyeluruh terikat dengan CsNO3 membentuk endapan CsClO4 sesuai pada persamaan reaksi (2). Dari reaksi ini kandungan radionuklida 137Cs akan terikat didalam endapan CsClO4 sebagai fasa padat dan diharapkan didalam supernatan sebagai fasa cair tidak terdapat radionuklida 137Cs, namun pada hasil analisis ini masih ada kandungan radionuklida 137Cs didalam supernatan. Hal ini menunjukkan bahwa pemisahan yang paling sempurna terdapat pada penambahan CsNO3 sebanyak 225 mg. Hal diatas dapat diartikan bahwa pengendapan optimum radionuklida 137Cs dari sampel yang mengandung 137 radionuklida Cs 4,5 x103μg diperoleh dari penambahan CsNO3 sebesar 225 mg setara dengan 50000 mg CsNO3 per μg sampel (melebihi nilai Ksp dari CsClO4 sebesar 3,95 x 10-3) [5].
3.
4.
5.
Keselektifan Zeolit Lampung Terhadap Kationkation Matrik Hasil Fisi Uranium), Jurnal Zeolit Indonesia, ISSN 1411-6723. AMERICAN STANDARD TEST METHODS, ASTM E320-79, (1990), “Standard Test Methods for Cesium-137 in Nuclear Fuel Solutions by Radiochemical Analysis”. Standard Test Methods For Nuclear Material, USA, Vol.12.1. AMERICAN STANDARD TEST METHODS, ASTM-E 692-00 (2000),”Standard Test Methods for Determining The Content of Cesium-137 inirradiated Nuclear Fuels by High Resolution Gamma-Ray Spectral Analysis”, Standard Test Methods For Nuclear Material,USA, Vol.12.1. Anonim, Ksp solubility constant.
4. KESIMPULAN Pengendapan optimum radionuklida 137Cs dari sampel yang mengandung radionuklida sebesar 137 Cs 4,5 x103μg diperoleh pada penambahan CsNO3 sebesar 225 mg setara dengan 50000 mg CsNO3 per μg sampel. Dari pengendapan ini 90,323% radionuklida 137Cs dalam sampel terendapkan, sehingga hasil analisis ini diharapkan dapat digunakan sebagai data untuk melakukan langkah pemisahan larutan pasca iradiasi dalam menunjang perhitungan derajat bakar. 5. UCAPAN TERIMA KASIH Penulis mengucapkan terima kasih kepada Drs. Yusuf Nampira MT. dan Ir. Aslina Br. Ginting atas saran-saran pada penulisan makalah ini. 6. DAFTAR PUSTAKA 1.
2.
Siti Amini, Lukman Hakim, Antonio Gogo, Hudi Hastowo, Amir Hamzah, J.Sitorus Pane, (1995), Analisis Fraksi Bakar Elemen Bakar Silisida (RISIE2) Secara Pengukuran 134 Cs/137Cs, Prosidings Seminar Sains dan Teknologi Nuklir, PPTN-BATAN, Bandung 2122 Maret. S. Amini, D. Anggraini, Yusuf Nampira, Rosika, Noviarti, dan A.Nugroho, (2003),
Arif Nugroho dkk
531
Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN
