HAM BURAN NEUTRON OLEH ZAT CAIR R.S. Lasijo Pusat Reaktor Atom Bandung Armahedi Mahzar Departemen Fisika I.T.B. dan Marsongkohadi Departemen Fisika I.T.B. dan Pusat Reaktor Atom Bandung Abstrak, Metoda hamburan neutron untuk menyelidiki gerak diffusi dan vibrasi-rotasi atomjmolekul dalam zat cair dibahas, untuk menjajagi kemungkinan penggunaan Filter Detector Spectrometer dalam bidang tersebut. Analysa data eksperimen dilakukan dengan menggunakan fungsi korelasi Van Hove dan model-model sederhana. Khususnya hasil-hasil eksperimen dari Natrium cair dianalysa dengan model Diffusi Loncat (Jump Diffusion Model). 1.
Pendahuluan.
Dengan ditingkatkannya daya reaktor TRIGA MARK II menjadi ] MW, terbukalah kemungkinan baru, untuk menggunakan berkas neutron guna percobaan hamburan inelastik. Untuk reaktor dengan f]uks neutron rendah, spektrometer yang paling cocok adalah "Filter Detector Spectrometer". Untuk ini, maka sebuah "Inverted Filter Spectrometer" sedang dibuat dan dalam taraf penyelesaian. Program penelitian dengan menggunakan Spektrometer ini, diantaranya ialah: dinamika molekul dalam kristaJ, spektroskopi molekul dalam penelitian Jogam cair. . Kertas karya ini dimaksudkan untuk menjajagi kemungkinan peneJitian mengenai logam cair dan zat cair pad a umumnya, dengan menggunakan teknik hamburan neutron inelastik. Persoalan-persoalan dinamika dari zat cair, dapat dipecahkan dari dua arah pendekatan yakni, (a) dapat kita anggap bahwa zat cair terse but sebagai suatu zat padat yang tak teratur (disordered solid), atau (b) kit a dapat menganggap zat cair terse but sebagai gas mempat (condensed). Anggapan mana yang lebih menonjol tergantung dari suhu zat cair itu dan skala waktu observasinya. Zat cair dibagi dalam beberapa kelas, akan tetapi dipandang dari dinamikanya hanya dibagi dalam dua kelas yakni, zat cair monoatomik (monoatomic liquid) dan zat . cair molekuler (molecular liquid). Dari sudut tcoritik zat cair molokuler merupakan problim benda banyak yang sulit, sedang zat cair monoatomik seperti misalnya logam cair, lebih sederhana memecahkannya. 2.
Metoda Hamburan Neutron.
Neutron thermis adalah partikel yang paling cocok untuk menyelidiki sistim benda ban yak (many-body system) seperti zat cairo Penomena f]ukstuasi dalam zat cair dapat dikarakterisir dengan jarak korelasi (correlation range) Ro ...•dalam orde 1O-8cm, dan waktu korelasi (correlation time) 7Q dalam orde IO-13detik Apabila perpindahan momentum dalam proses hamburan adalah 11 Q maka menurut prinsip ketidak pastian, jarak interaksi atau jarak observasi A x adalah, Ax
:> _
I
I Q
dimana I
..•..•..• ko
Q = k -
131
Sa lain dari itu, teori fluktausi
Dari kedua
persamaan
mengatakan
bahwa,
itu didapat 1
2 DQ2 Dimana D adalah koeffisien diffusi diri. Misalnya D :::=. 10-5 cm2/detik dan 0.1 Q2 10 )\-2 maka waktu observasinya haruslah diantara 5 x 10-11 detik dan 5 x 1O-13detik.
<
<
Jadi fluktuasi dalam zat cair akan mempengaruhi energi dan distribusi sudut dari neutron yang dihamburkan, hanya jika neutron tersebut berada dalam jarak korelasi Ro Neutron tersebut akan melihat gerak diffusi, dan waktu observasinya t b ~TO sehingga apabila nellt ron 8atang dengan puncak yang tajam, maka puncak tersebut akan melebar karena ketidak pastian posisi penghambur. Selain dari gerak diffusi, inti dari atom-atom dalam zat cair melakukan juga gerak vibrasi-rotasi da]am ikatan molckul. Neutron yang datang dapat pula mengamati perpindahan energi dari/ke sistim vibrasi-rotasi tcrsebut. Ini dapat dilihat dengan adanya puncak-puncak inelastik pada spektrum neutron. Maka yang kita lihat dari hasil hamburan neutron oleh zat cair adalah suatu puncak quasi-clastik dan beberapa puncak inclastik. Dari pengllkuran lebar (width) puncak quasi-elastik kita akan mendapat parameter-parameter diffusi dan dari puncak-puncak inelastik kita akan mendapat frekwensi vibrasi/rotasi sistim atom/molckul zat cair tersebut. Larsson( I) tclah menunjukkan betapa pentingnya pemilihan encrgi dari neutron datang untuk pcrcobaan hamburan oleh zat cairo Misalkan resolusi alat berbentuk Gaussian dan suhu Dcbye dari sam pIc SooK. Massa dari penghambur M = 92 dan suhu dari sample adalah 293 oK dan kwadrat dari perpindahan momentumnya adalah Q2 = 15 )\-2 Sekarang dimisalkan ada em pat atau E = 64 buah panjang gclombang neutron yang dipakai, yakni /-.. = 1.13)\ MeV dcngan resolusi t:./-../"d. = 8% " /-.. = ].5 A atau E = 36 MeV dengan resolusi f::,./-..//-.. = 5%, /-.. = 2.25 A atau E = 16 MeV dcngan resolusi f::,./-..//-.. = 5% dan akhirnya A. = 4 A atau E = 5 MeV dengan resoillsi t:./-..//-.. = 4%. Dari gambar-I dapat kita simpulkan bahwa tidak mungkin kita dapat memisahkan (resolve) puncak quasi-elastik kecuali apabila energi dari neutron yang datang sangat rendah. Kebanyakan eksperimen-eksperimen yang dilakukan untuk menentukan pelebaran puncak quasi-elastik dilakukan dengan panjang gclombang antara 4 - 6 A Dengan neutron ini dapat juga dilihat gerak vibrasi yang berenergi kurang dari 100 MeV. Untuk ini biasanya dilakukan dengan teknik beryllium filter sebagai sumber neutron dingin atau dengan kristal berputar (rotating crystal spectrometer). Karena neutron datang berenergi rendah maka proses "energy gain" yang dipakai. Untuk energy gain yang besar, faktor yang membatasi ialah faktor populasi exp (-nw/kT). Karena itu untuk sample dengan kT = 0.025 eV pengamatan energy gain sebesar 0.1 - 0.15 eV tak mungkin. Dalam hal ini metoda "energy loss' dapat digunakan. Metoda energy loss biasanya dilakukan dengan Triple Axis Spectrometer atau dengan Filter Detector Spectrometer. Secara ideal, sample yang dipakai haruslah suatu penghambur inkoheren karena segala macam gerak dalam zat cair itu ada hubungannya secara sederhana dengan penampang hamburan. Selain ilari itu perhitungan-perhitungan tcoritis selalu meramallean besarnya penampang hamburan differensial berganda inkoheren (incoherent double differential cross-section) ..
132
Akan tetapi salah satu penghambur inkoheren yang sangat baik yaitu Vanadium sangat "corrosive" apabila dalam bentuk cair sehingga belum pemah dicoba. Suatu approksimasi dari keadaan yang ideal ialah air. Tetapi air ini temyata suatu zat cair yang kompleks, karena atom hidrogennya terikat pada suatu molekul, yang juga terikat secara lemah oleh molekul-molekul disekitamya. Tidak demikian keadaannya pada logam cair, karena setiap atom dikerumuni oleh atom-atom yang sarna. Akan tetapi kebanyakan logam cair yang telah diselidiki adalah penghambur koheren.
Sebagai contoh akan dibahas Natrium 1.55 barn dan uink = 1.85 barn. 3.
cair yang penampang
hamburannya
U
koh
Analisa Kata. Data-data
hamburan . d2 a
n
dari hamburan
total U distribusi
neutron
sudut
oleh zat cair ada tiga macam yakni penampang
d a dan penampang
dn
hamburan
differensial
berganda
.
w Hanya akan dibicarakan data-data dari Natrium saja. Sebelum kita menganalisa data-data hamburan neutron oleh zat cair baiklah kita tinjau dulu teori dasarnya yakni fungsi korelasi Van Hove dan model-model zat cdr yang sederhana. d
3.1.
Fungsi korelasi
Van Hove.
Interpretasi dari data hamburan neutron pada umumnya menggunakan formalisme dari Van Hove(2) dimana penampang hamburan differensial berganda dapat ditulis sebagai berikut: d2
n
dw
d2
a
koh
2rr
= b2 '::"11 d
inkoh a =ko )kok
-> ->
r dt ei ( Q r - wt) r,tG d tb~oh e12rr(Q r - .wt) <"' )
->->
_ II d;
q,
(;,t)
dimana G(r,t) dan Gs(r,t) masing-masing adalah fungsi korelasi dan fungsi korelasi diri Van Hove. Dalam limit klasiknya (G(r,t) adalah rapat kemungkinan mendapatkan partikel di r pada saat t apabila diketahui suatu partikel di r = 0 pada saat t = 0, sedangkan GgCr,t) adalah rapat kemungkinan mendapatkan partikel di r pad a saat t apabila partikel itu sendiri diketahui di r = 0 pada saat t = O. Tujuan suatu teori zat cair adalah menghitung fungsi-fungsi korelasi tersebut dari dinamika atomik/molekuler .. Perhitungan fun~si digunakan korelasi diri Gs(r,t) lebihGauss sederhana ngan saran Vineyard(3) approksimasi yaitu 1 ____ [ 2 rrf(t)
. ] 3/2
exp [ -
---
dan biasanya, anggapan bahwasesuai der2
2 nt)
r
dimana (t) adalah "width function", persimpangan kwadrat rata-rata partikel dari titik asal setelah waktu t, yang menggambarkan dinamika partikel tersebut. Untuk .menghitung (t) lebih eksplisit dibuat orang beberapa model sehingga dapat
r
menghasilkan beberapa ramalan yang dapat dibandingkan dengan data-data eksperimen.
133
3.2.
Model-model
dinamika
zat cairo
Madej dittusi Vineram(3) m'lUrakan mod,] rnt nganggap atom-atom mikian sehingga
hanya melakukan
gerak diffusi.
rlin! sedOThana,ranr
Dalam model ini diambil
r (t)
?
Vo
untuk
t
r (t)
?
2 (D I t I + c)
untuk
t»
mesede-
«TO
TO
dimana Vo adalah kecepatan atom, D = konstanta diffusi makroskopik, pan yang tak tentu, sedangkan TD = periode frekwcnsi Debyc. Lebar penuh dari puncak quasi-elastik dalam model ini adalah
c = teta-
Model diffusi loncat dari Singwi dan Sjolandc/4) menganggap bahwa disamping gerak diffusi, atom-atom zat cair juga melakukan gerak vibrasi akibat ikatan olch atom atom sekelilingnya. Dalam model ini kita mempunyai dua waktu karateristik yaitu waktu rata-rata TO waktu atom dalam keadaan vibrasi, dan T I waktu rata-rata atom melakukan gerak diffusi antara dua gerak vibrasi. Jika 71 <<"T 0 didapatkan -2 W
(l __ I + Q2
AE
e_·
TO
dimana
e-2W adalah
faktor
_ DTO
Debye-Waller.
Model diffusi loncat yang disempurnakan dari Oskotskii(S) merupakan ikan dari model Singwi dan Sjolander diatas dengan menambahkan anggapan partikeljatom zat cair yang sedang bergetar itu juga melakukan diffusi secara dengan koeffisien diffusi Do Dalam model ini lebar puncak quasi-elastik AE
=
2!( I + Q2Do 7
-2W e
TO
) TO
o
Dalam hal ini Do
jauhlebih
pcrbabahwa lambat adalah
kecil dari pada D.
Model diffusi tertunda dari Engelstaff dan Schofield(6) dimana r (t) dinyatakan sebagai jumlah dari rD(t): yang menyatakan gerak diffusi dan r B(t) yang menyatakan gerak atom-atom yang terikat oleh atom-atom tetangganya. Dalam model ini 2 D(
rD (t) r B (t)
= ~
M
V? + c2 fooo
dimana c = waktu·terlambatnya diffusi Hasil perhitungan dengan menggunakan A E
=
Model-model tersebut Perluasan dari, model-model
134
dw
-
f w2 ( w)
C )
( I - cos wt)
dan few) merupakan distribusi "width function" diatas adalah
frekwensi.
y0.in2 yIDTC h Q diatas dapat diuji dengan tersebut untuk hamburan
data-data koheren
hamburan inkoheien. tidak dibicarakan disini.
Selanjutnya kita akan membandingkan model-model diatas dengan hasil-hasil eksperimen hamburan neutron pada Natrium cair. 3.3.
Hasil-hasil eksperimen.
Cocking (7) melakukan eksperimen hamburan neutron pada Natrium· cair dan mendapatkan grafik antara lebar penuh puncak q uasi-elastik b.E dengan kwadrat perpindahan momentum Q2 untuk suhu-suhu 3880K, 4220K dan 4700K seperti terlihat pad a Gambar-2 dan Gambar-3. Pada Gambar-2 hasH eksperimen telah dibandingkan dengan model Singwi-Sjolander dalam versi loncat yang ekstrim dengan menggunakan e-2W yang ditentukan daTi intensitas puncak dan 'To = 2 x 10-12 detik. Juga pada Gambar-2 dibandingkan dengan model dari Oskotskii dengan menggunakan fO =5.4 x 10-12 detik dan fo = 2.4. x 10-12 detik. Ternyata model dari Oskotskii lebih coeok. Pada gambar-3 telah dibandingkan hasH eksperimen dengan ramalan model diffusi tertunda Engelstaff-Schofield dengan beberapa harga parameter e. Eksperimenhamburan neutron dingin pad a Natrium eair pad a 3750K telah dilakukan oleh Pandolph(8) dengan pengamatan pelebaran puncak quasi elastik untuk daerah 0.5 ~Q ~ 1.5 j;1. Hasil eksperiemen ini terlukis pada Gambar-4 dimana telah dibandingkan ramalan model diffusi Vineyard dan ramalan model diffusi lonTO = 1.5 x 10-12 detik dan fo cat dengan parameter fO = I x 10-12 detik, = 2 x 10-12 detik. Ternyata hasilnya cukup memuaskan. LIQUID DINAMICS cs. ~cE36 36 meV meV
AE ~ 0 10 64 meV
>-
t:
zw
(J)
EO 16 meV
I-
EO 5 meV meV
t1 E 0,4
AE 16 meV
Z
3 2
1 ,
I
I
•
3.0
3,5
4.0 o
Wave Length
(A)
4.5
GAMBAR I. Ilustrasi tentang pentingnya pemilihan energi neutron masuk Eo yang tepat apabila resolusi diberikan oleh sifat-sifat alat. Tampak bahwa hanya apabila Eo = 16 dan 5 me V adalah puncak elastik dapat dipisahkan dan mungkin dipela.iari lebarnya. 135
II
0 - 30IeI~l-I-...l-~I00 005 005
)(
•.•.. ..J .0=
0015 0005
01/
001
GAMBAR 2. Lebar paruh puncak-puncak quasi-elastik yang· telah dikoreksi untuk resolusi dari natrium cair untuk berba-
0
gai suhu dibandingkan dengan ramalan-ramalan : (I) model Singwi-Sjolander dedari ngan c·-2W ditentukan puncak-puncak intensitas dan TO = 2 x 10 -1 2 detik (garis penuh), (2) model Oskotskii dengan e- 2W ditentukan dari puncak intensitas dengan To = 5.4 x 1O-12detik (garis
300 o 1$-,Osk~skii •.•.•••• -:7
'*
.
To=90 1;.9J.••••••••. To=200 X1.5 ~ •••'" SJ!l.gwi-Sjolander
~
,~
putus-putus) dan To = 2.4 x 10-12 detik (garis putus-putus titik-titik). 001 D02
l-
~
3 w
-
00 I~I- 0 0015 005 e~ 0005 0 0 ~ 0005
•.•.. .0= t?
)(
11 IT
"
1/
I;,,;,,'
/
/
1.0
;"
;"
/
001
003
002
'"
,
'" /..
",.I'
;"
/
/
/
;"
50
5
;"
GAMBAR 3' Lebar paruh puncak quasi-elastik hamburan neutron pada natrium cair untuk berbagai suhu dibandingkan dengan ramalan hukum Fick( garis putus-putus) dan model diffusi tertunda EgelstaffSchofield (garis penuh) untuk
C. 0
/.
/
/
/
//
;"
Temp. 3880 K
berbagai harga tD = C dalam satuan " "hIT 001
002 136
x 11/T
002
003
0.8
simple diffusion jump diffusion
A E
A E
'To
+
I
,
•
0,8
1,2
.
0,4
•...•
W -...I
GAMBAR 4.
"Lebar" dari puncak kwasi elastik dari natrium cairo
.12 = 2 x 10 sec.
DISKUSI: IJOS
SUBKI:
I.
Apakan ~rti fungsi koreksi G(r,t) dan Gs (r,t)
2.
Bagaimana menurunkannya?
LASIYO: I.
Fungsi korelasi G(r,t) adalah merupakan suatu rapat kemungkinan untuk mendapatkan suatu partikcl dititik r pada waktu t, dimana pad a waktu t = 0 suatu partikel berada pada titik r = 0 Fungsi korelasi diri Gs(r,t) merupakan suatu rapat kemungkinan untuk mendapatkan suatu partikel dititik r pada waktu t, dimana partikel itu sendiri berada pada titik r = 0 pad a waktu t = 0
2.
Fungsi korelasi diri GS
DR. PARANGTOPO: Bagaimana dapat dipisahkan spektrum vibrasi dan ratasi yang berada didalam liquid dari intensitas neutron scattering? LASIYO: Spektrum vibrasi dan rotasi adalah terdapat pada puncak-puncak inelastik. Maka spektrum ini dapat kita pisahkan dari intensitas hamburan neutron dengan mengisolir puncak elastiknya. Untuk memisahkan antara vibrasi dan rotasinya saya sendiri belum tahu dengan pasti. Menurut hemat saya mungkin ini dapat dipisahkan.
Kepustakaan. I.
Larsson, K.E., Inelstic Scattering of Neutrons, IAEA, Vienna (1965) 3
2.
Van Hove, 1., Phys. Rev. 95, (1954) 249.
3.
Vineyard, G.H. Phys. Rev. 110 (1958) 999.
4.
Singwi, K.S., Sjolander, A., Phys. Rev. 119, (1960) 863.
5.
Oskotskii, V.S., Soviet Phys. Sol. State 5 (1963) 789.
6. 7.
Engelstaff, P.A., Schofield,P., Nucl. Sci. Engng. 12 (1962) 260. Cocking, Studies of the liquid state using the inelstic scattering of slow neutrons, Dissertation University of London (1967).
8.
Randolph, P.D., Neutron Inelastic scattering
138
I, IAEA,
Vienna (1968) 449.
