SEMINAR NASIONAL VI SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 18 NOVEMBER 2010 ISSN 1978-0176
ANALISIS RADIONUKLIDA 137 CS DALAM PELAT ELEMEN BAKAR (PEB) U3SI2-AL DENSITAS 2,96 G/CM3 PASCA IRADIASI Arif Nugroho1, Dian Anggraini2, Noviarty3 1,2,3Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir-Badan Tenaga Nuklir Nasional Kawasan PUSPIPTEK Gedung No.20, Serpong 15314
Abstrak ANALISIS RADIONUKLIDA 137Cs DALAM PELAT ELEMEN BAKAR (PEB) U3Si2-Al DENSITAS 2,96 g/cm3 PASCA IRADIASI. Telah dilakukan analisis radionuklida 137Cs dalam Pelat Elemem Bakar (PEB) U3Si2-Al pasca iradiasi. PEB U3Si2-Al dipotong dengan ukuran 3x3x1,37 mm atau setara 0,032 g, kemudian dilakukan pelarutan menggunakan larutan HCl 6 M dan HNO3 6 M. Larutan yang dihasilkan kemudian disaring untuk memisahkan endapan dan supernatant, selanjutnya supernatan yang diperoleh ditepatkan volumenya menjadi 25 ml menggunakan air bebas mineral dan dikocok hingga homogen. Larutan PEB diambil 1 ml kemudian ditimbang beratnya dan dilakukan analisis radionuklida 137 Cs menggunakan spektrometer-γ. Metode analisis radionuklida 137Cs yang digunakan adalah metode ASTM E320-79 dan E692-00. Tujuan analisis radionuklida 137Cs digunakan untuk analisis burn up bahan bakar. Prinsip dasar metode ini adalah pengendapan radionuklida 137Cs melalui Cs-carrier sebagai pembawa dalam proses pengendapan pada temperatur dibawah 4oC, sebagai CsClO4 dari reaksi CsNO3 dengan asam perkhlorat. Aktivitas radionuklida 137Cs hasil pengendapan ditentukan dengan metode relatif menggunakan 137Cs standar, sehingga diperoleh kandungan radionuklida 137Cs dalam PEB U3Si2-Al pasca iradiasi. Rekoveri metode pengendapan CsClO4 sebesar 96,87 ± 1,541%. Nilai rekoveri metode lebih baik dari batas acuan ASTM sebesar 90%, hal ini menunjukkan bahwa metode ini akurat digunakan untuk analisis radionuklida 137Cs larutan PEB U3Si2-Al pasca iradiasi. Kandungan radionuklida 137Cs dalam 0,032 g PEB U3Si2-Al densitas 2,96 g/cm3 pasca iradiasi diperoleh sebesar 0,9586 ± 0,0373 ng. Katakunci : Analisis radionuklida 137Cs, pengendapan CsClO4, spektrometer-γ.
Abstract THE ANALYSIS OF 137Cs IN POST IRRADIATED FUEL ELEMENT PLATES (PEB) – 2.96 g/cm U3Si2-Al. The analysis of 137Cs in post irradiated fuel element plates (PEB) solution has been done by dissolving the fuel element plates of U3Si2-Al which has size 3x3x1.37 mm or equal to 0.032 g, in 6M HCl and 6 M HNO3 and then has been separated into the solution and supernatant. Therefore, the supernatant has been added with free mineral water until the volume becomes 25 ml and has been made into homogenous solution. The analysis has been initiated by taking 1 ml of the solution, then has been weighed and has been analysed by using gamma spectrometer. The method of analysis is referred to E320-79 and E692-00 ASTM Methods which have basic method using Cs as carrier (as CsClO4) in the sedimentation process under 4oC temperature as the product of reaction between CsNO3 and perchlorixc acid. The activity of 137Cs sediment is investigated by comparison with the standard 137Cs until the concentration of 137Cs in the post irradiatedfuel element plates of U3Si2Al has been obtained. The recovery method of CsClO4 sedimentation method has achieved 96.87± 1.54 %. This value is better than the ASTM reference limit at 90%. This means that the method is accurate to be used in 137Cs analysis in post-irradiated- fuel element plates (PEB) U3Si2-Al. The result of analysis 137Cs in 0.032 g of post irradiated fuel element plates U3Si2-Al, which has density 2,96gr/cm3 is 0.9586± 0.0373 ng 3
Keywords: 137Cs analysis, CsClO4 sedimentation, gamma spectrometer
Arif Nugroho, dkk
789
STTN-BATAN & Fak. Saintek UIN SUKA
SEMINAR NASIONAL VI SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 18 NOVEMBER 2010 ISSN 1978-0176
PENDAHULUAN Instalasi Radiometalurgi (IRM) terintegrasi dengan Bidang Pengembangan Radiometalurgi. Instalasi ini dalam SK Kepala BATAN mempunyai tugas untuk melaksanakan pengembangan radiometalurgi, analisis fisikokimia dan pemeriksaan material pasca iradiasi (Post Irradiation Examination Program, PIE Program) terhadap bahan bakar reaktor riset maupun bahan bakar reaktor daya beserta komponennya. Program uji pasca iradiasi meliputi pemeriksaan dan pengujian merusak dan tidak merusak. Salah satu pengujian merusak pasca iradiasi elemen bakar yang dilakukan adalah penentuan derajat bakar (burn up) bahan bakar reaktor riset[1]. Penentuan derajat bakar (burn up) 235U atau fraksi U secara mutlak sangat penting untuk mengetahui unjuk kerja elemen bakar yang telah diiradiasi, yang selanjutnya digunakan sebagai data masukan dalam pengembangan elemen bakar nuklir. Berdasarkan reaksi inti atom U, terdapat beberapa cara penentuan burn up dan salah satunya adalah dengan cara pengukuran komposisi isotop radioaktif dengan menggunakan spektrometer α dan γ. Salah satu isotop pemancar γ yang digunakan sebagai pemonitor pada penentuan burn up elemen bakar nuklir adalah isotop Cs. Diantara alasan pemakaian radionuklida 137Cs adalah mempunyai waktu paruh yang panjang sekitar 30,17 tahun serta tidak tergantung pada parameter lain yang terpisah dari spektrum netron[2]. Pelat elemen bakar (PEB) U3Si2-Al densitas 2,96 g/cm3 pasca iradiasi telah berada di hotcell Instalasi Radiometalurgi (IRM) untuk dilakukan beberapa pemeriksaan dan pengujian, untuk menunjang kegiatan tersebut maka pada penelitian ini akan dilakukan analisis 137Cs dalam pelat bahan bakar nuklir tersebut guna mendapatkan salahsatu data yang diperoleh dalam perhitungan burn up U3Si2-Al. Hipotesa dari penelitian ini adalah radionuklida 137Cs mempunyai waktu paruh sekitar 30,17 tahun, sehingga di dalam PEB U3Si2-Al tersebut diduga masih banyak kandungan radionuklida 137Cs sebagai hasil fisi dari 235 U yang terdapat di dalam bahan bakar tersebut. Bahan bakar pasca iradiasi merupakan bahan yang mempunyai paparan yang sangat tinggi sehingga pengukuran tersebut sangat membahayakan keselamatan manusia. Oleh karena itu dibutuhkan sampel yang sangat kecil untuk memperoleh paparan radiasi yang diperkenankan. Untuk memperoleh keadaan tersebut salah satunya dilakukan pelarutan PEB dalam jumlah yang sangat kecil. Pelarut yang sesuai untuk pelarutan PEB U3Si2-Al adalah larutan HCl 6 M dilanjutkan dengan larutan HNO3 6 M. Larutan HCl 6 M STTN-BATAN & Fak. Saintek UIN SUKA
790
digunakan untuk melarutkan bahan kelongsong dan matrik, selanjutnya pelarut kedua HNO3 6 M digunakan untuk melarutkan serbuk bahan bakar (U3Si2). Pelarut ini sangat efektif untuk melarutkan uranium pada PEB karena menghasilkan uranium terpungut melalui proses ekstraksi sebesar 98,55%[3]. Adapun reaksi pelarutan kelongsong AlMg2 dengan HCl sebagai berikut: U3Si2 Al{AlMg} + 8 HCl → 2 AlCl3 + MgCl2 + 4 H2↑ + U3Si2 ↓ (1) Reaksi pelarutan serbuk bahan bakar U3Si2 dengan HNO3 sebagai berikut: U3Si2 + 6 HNO3 → 3 UO2(NO3)2 + 3 H2↑ + 2 Si↓ (2) Larutan uranil nitrat (UO2(NO3)2) yang dihasilkan kemudian dilakukan analisis kandungan radionuklida 137Cs dengan cara pengendapan CsClO4 menggunakan ion Cs carrier (non-aktif) dan keradio-aktifannya dianalisis dengan spektrometer-γ sesuai dengan metode ASTM E320-79[4] dan E69200[5]. Pada penelitian ini pengaruh temperatur pengendapan sangat besar sehubungan dengan besarnya kelarutan atau tetapan kelarutan (Ksp) dari endapan tersebut. Kelarutan CsClO4 pada temperatur 0oC adalah 0,8 g/100ml, dan pada suhu 25oC sebesar 1,974 g/100ml. Oleh sebab itu, proses pengendapan dilakukan pada temperatur tetap dibawah 0oC (menggunakan penangas-es atau icebath)[5]. Analisis kandungan radionuklida 137Cs dalam endapan CsClO4 dilakukan menggunakan spektrometer-γ. Jumlah radionuklida 137Cs yang terkandung dalam sampel uji PEB U3Si2-Al dapat dihitung menggunakan rumus[6]: A= λ N
(3)
N=
(4)
W=
(5)
dengan N = jumlah atom radionuklida 137Cs A = aktivitas radionuklida 137Cs = waktu paruh radionuklida 137Cs W = berat radionuklida 137Cs BA Cs-137=Berat atom radionuklida 137Cs Na = Bilangan Avogadro METODE Bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah PEB U3Si2-Al densitas 2,96 g/cm3 pasca irradiasi kode S4k, standar 137Cs NIST SRM 4233C, larutan Arif Nugroho, dkk
SEMINAR NASIONAL VI SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 18 NOVEMBER 2010 ISSN 1978-0176 HCl dan HNO3 sebagai pelarut PEB U3Si2-Al, larutan HClO4 sebagai pembentuk endapan CsClO4, CsNO3 sebagai carrier, air bebas mineral sebagai bahan pencuci endapan dan pelarut, dan aseton sebagai bahan penyerap air/pengering endapan CsClO4 yang terbentuk. Peralatan yang digunakan adalah spektrometerγ dari EG & G ORTEC dengan detektor HPGE, timbangan analitik, sentrifius, beaker gelas, labu takar, corong gelas, kertas saring, pipet, tabung reaksi, oven, serta alat pendukung keselamatan seperti can timbal, baju apron dan surveymeter. Langkah kerja yang dilakukan dibagi atas dua bagian, yang pertama pelarutan PEB U3Si2-Al dan yang kedua pengendapan CsClO4 dan pengukuran menggunakan spektrometer-γ. 1. Pelarutan PEB U3Si2-Al PEB U3Si2-Al densitas 2,96 g/cm3 dipotong dengan ukuran 3x3x1,37 mm atau setara dengan berat 0,032 gram, selanjutnya dilarutkan menggunakan 5 ml HCl 6 M dan 5 ml HNO3 6 M. Endapan yang terbentuk dipisahkan dari larutannya dengan penyaringan. Larutan yang diperoleh diencerkan menjadi 25 ml menggunakan air bebas mineral dan dikocok hingga homogen. Larutan diambil 1ml dalam botol plastik untuk dilakukan analisis radionuklida 137Cs dengan pengulangan pengukuran secara duplo. 2. Pengendapan CsClO4 dan pengukuran menggunakan spektrometer-γ Larutan PEB U3 Si2-Al sebanyak 1 ml dituang kedalam tabung reaksi, botol plastik dibilas menggunakan air bebas mineral sebanyak 2 ml selanjutnya dituang kembali ke dalam tabung reaksi. Sebagai bahan carrier ditambahkan serbuk CsNO3 sebanyak 100 mg ke dalam larutan PEB kemudian diaduk sampai homogen. Selanjutnya larutan didinginkan menggunakan penangas es sehingga
temperatur percobaan diharapkan 0oC sesuai prosedur ASTM E320-79 dan E692-00, kemudian ditambahkan HClO4 70% sebanyak 2 ml dan dibiarkan sampai proses endapan CsClO4 menjadi sempurna selama 1 jam. Selanjutnya dilakukan sentrifius selama 5 menit, dan dilakukan pemisahan supernatant dari endapan dengan menggunakan pipet. Supernatant dimasukkan ke tabung reaksi yang kosong sedangkan endapan dicuci dengan air bebas mineral dingin dan aceton. Endapan dikeringkan pada temperatur kamar, lalu ditimbang dan dicacah menggunakan spektrometer-γ. Dalam usaha untuk mendapatkan hasil secara kuantitas luas 137 puncak radionuklida Cs sampel dibandingkan dengan luasan puncak radionuklida 137Cs standar yang telah diketahui aktivitas dan diukur pada energi 661 KeV. HASIL DAN PEMBAHASAN Pengamatan secara fisik proses pelarutan sampel uji PEB U3Si2-Al dengan pelarut HCl 6 M dilanjutkan dengan larutan HNO3 6 M adalah warna larutan kuning muda UO2(NO3)2 dan endapan warna abuabu Si. Waktu reaksi berkisar kurang dari 2 jam. Secara stokhiometri jumlah HCl dan HNO3 yang digunakan untuk melarutkan PEB U3Si2-Al sudah memenuhi proses reaksi pelarutan menjadi larutan uranil nitrat. Terhadap hasil larutan U3Si2-Al yang diperoleh dilakukan analisis radionuklida 137Cs menggunakan spektrometer-γ. Radionuklida 137Cs diendapkan dalam bentuk CsClO4, rekoveri metode pengendapan 137Cs dilakukan melalui perbandingan berat endapan CsClO4 yang dihitung secara teoritis dengan berat endapan CsClO4 dari hasil pengendapan CsNO3. Data hasil perhitungan tersebut dapat dilihat pada Tabel 1.
Tabel 1. Data Berat Endapan CsClO4 (g) Dari Perhitungan Teori Dan Percobaan
Sampel Kode-1 Kode-5
Berat CsNO3,g 0,100 0,100
Berat Endapan Berat Endapan CsClO4 (teoritis),g CsClO4 (percobaan),g 0,1192 0,1142 0,1192 0,1168 Hasil rerata berat yang hilang = 0,0037 g
Endapan CsClO4 diperoleh dengan menambahkan larutan HClO4 pada larutan sampel CsNO3 pada temperatur dibawah 0oC. Adapun persamaan reaksi antara CsNO3 dan HClO4 adalah sebagai berikut: CsNO3 + HClO4 → CsClO4↓+ HNO3
Arif Nugroho, dkk
(6)
791
Berat yang hilang,g 0,0050 0,0024
% rekoveri metode 95,78 97,96 96,87 ± 1,541%
Berat endapan CsClO4 secara teoritis dihitung berdasarkan stokhiometri menggunakan persamaan reaksi (7), dimana 0,1 g CsNO3 akan menghasilkan endapan CsClO4 sebanyak 0,1192 g. Hasil endapan CsClO4 yang diperoleh dari percobaan terlihat mendekati nilai teoritisnya, jumlah CsClO4 yang tidak terendapkan (hilang) diduga terambil pada saat pemisahan supernatan STTN-BATAN & Fak. Saintek UIN SUKA
SEMINAR NASIONAL VI SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 18 NOVEMBER 2010 ISSN 1978-0176 dengan endapan. Nilai rekoveri metode pengendapan diperoleh sebesar 96,87 ± 1,541% lebih besar dari yang dipersyaratkan dalam ASTM E320-79 sekitar 90%[3]. 137 Penentuan aktivitas radionuklida Cs dilakukan dengan menggunakan spektrometer-γ melalui perhitungan nilai cacah per detik dari luas spektrum 137Cs pada energi 661 Kev. Dalam penggunaan alat spektrometer-γ terlebih dahulu dilakukan kalibrasi energi. Kalibrasi energi dilakukan dengan menggunakan sumber standar Co-60 yang memiliki dua energi yaitu 1173,24 KeV dan 1332,5 KeV dalam waktu 1000 detik. Setelah alat spektrometer-γ dikalibrasi maka siap dipakai
untuk pengukuran sampel. Analisis kuantitatif dalam spektrometer-γ membutuhkan kalibrasi efisiensi. Efisiensi detektor dapat dihitung menggunakan rumus[5]: Efisiensi detektor =
x 100%
(7)
dengan cps = cacahan pengukuran standar 137Cs dps = aktifitas standar 137Cs Y = fission yields Data hasil perhitungan efisiensi detektor dapat dilihat pada Tabel 2.
Tabel 2. Data Hasil Perhitungan Efisiensi Detektor
Spesifikasi radionuklida 137Cs standar Aktivitas awal radionuklida 137Cs pada tanggal 1-11-1989,Bq Aktivitas awal radionuklida 137Cs pada tanggal 16-8-2009,Bq Jumlah cacahan per detik radionuklida 137Cs dalam CsClO4 pada tanggal 16-8-2009,cps Efisiensi detektor, % Perhitungan jumlah radionuklida 137Cs yang terkandung dalam sampel uji PEB U3Si2-Al ditentukan dengan mengukur radionuklida 137Cs dalam endapan CsClO4 yang dihasilkan. Endapan CsClO4 yang mengandung radionuklida 137Cs dicacah selama 4000 detik pada energi 661 KeV. Selanjutnya untuk mengetahui aktivitas radionuklida 137Cs yang terkandung dalam endapan CsClO4 Tabel 3. Hasil Perhitungan Jumlah Radionuklida
Sampel PEB U3Si2-Al densitas 2,96 g/cm3 Jumlah cacahan per detik radionuklida 137 Cs dalam CsClO4 pada tanggal 14-122009,cps Aktivitas radionuklida 137Cs,Bq/ml sampel Aktivitas 137Cs,Bq/g pelat Jumlah atom (N) radionuklida 137 Cs,mol/atom Berat radionuklida 137Cs,ng
26,2965 ± 0,235 0,1324 ± 0,0042
maka jumlah cacahan per detik yang diperoleh dibagi dengan efisiensi detektor sesuai dengan persamaan (7). Jumlah radionuklida 137Cs yang terkandung dalam sampel uji PEB U3Si2-Al dapat dihitung menggunakan rumus persamaan (5), hasil perhitungan jumlah radionuklida 137Cs yang terkandung dalam sampel uji PEB U3Si2-Al dapat dilihat pada Tabel 3. 137
Cs Yang Terkandung Di Sampel Uji PEB U3Si2-Al
Kode-1 4,36 ± 0,03
Nilai Kode-5 4,48 ± 0,04
3878,49 ± 150,60 3030071 ± 117,658 4160078132640 ± 161536304902 0,9463 ± 0,0367
3979,57 ± 155,00 3109038 ± 121,095 4268494367738 ± 166255068436 0,9709 ± 0,0378
pekerjaan antara kode-1 dan kode-5 tidak jauh berbeda, hal ini menunjukkan bahwa presisi metode pelarutan pelat elemen bakar U3Si2-Al dan pengendapan CsClO4 cukup baik. Hasil analisis radionuklida 137Cs dalam sampel uji PEB U3Si2-Al diperoleh sebesar 0,9586 ± 0,0373 ng. Hasil yang diperoleh ini sangat kecil jumlahnya, kemungkinan disebabkan pengambilan cuplikan PEB U3Si2-Al dengan kode S4k berada pada ujung PEB, sehingga
STTN-BATAN & Fak. Saintek UIN SUKA
Nilai 3,68.104 23368,8
792
rerata
4214286250189 ± 163895686669 0,9586 ± 0,0373
jumlah uranium yang terkandung dalam cuplikan kecil. Kemungkinan kedua adalah waktu penyimpanan sampel PEB U3Si2-Al telah berlangsung selama ±15 th mendekati waktu paruh radionuklida 137Cs (30,17 th), artinya banyak radionuklida 137Cs yang sudah meluruh sehingga kandungan radionuklida 137Cs dalam sampel PEB U3Si2-Al menjadi sedikit.
Arif Nugroho, dkk
SEMINAR NASIONAL VI SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 18 NOVEMBER 2010 ISSN 1978-0176 KESIMPULAN Analisis radionuklida 137Cs dalam Pelat Elemen Bakar (PEB) U3Si2-Al densitas 2,96 g/cm3 pasca iradiasi telah dilakukan sesuai dengan metode standar ASTM E320-79 dan E692-00. Nilai rekoveri metode sebesar 96,87 ± 1,541% lebih baik dari batas acuan ASTM sebesar 90%, hal ini menunjukkan bahwa metode ini akurat digunakan untuk analisis radionuklida 137Cs dalam PEB U3Si2Al pasca iradiasi. Kandungan radionuklida 137Cs dalam 0,032 g PEB U3Si2-Al densitas 2,96 g/cm3 pasca iradiasi diperoleh sebesar 0,9586 ± 0,0373 ng.
3.
4.
5.
UCAPAN TERIMA KASIH Penulis mengucapkan terima kasih kepada rekanrekan kerja kelompok fisikokimia dan bidang keselamatan kerja yang terlibat dalam proses pemindahan sampel dari hot cell ke laboratorium kimia.
6. DAFTAR PUSTAKA 1. 2.
http://www.batan.go.id/ptbn S.AMINI, LUKMAN HAKIM, ANTONIO GOGO, HUDI HASTOWO, AMIR HAMZAH, J. SITORUS PANE, Analisis Fraksi Bakar Elemen Bakar Silisida (RISIE2) Secara Pengukuran 134Cs/137Cs, Proceedings Seminar Sains dan Teknologi Nuklir, PPTNBATAN, Bandung, 21-22 Maret 1995.
Arif Nugroho, dkk
793
SUTRI INDARYATI, YANLINASTUTI, Pemungutan Uranium Dari Gagalan Pelat Elemen Bakar U3Si2-Al Dengan Cara Pelarutan, Prosiding Seminar Pengelolaan Perangkat Nuklir, PTBN-BATAN, Tangerang, 11September 2007. AMERICAN STANDARD TEST METHODS, ASTM E320-79, “Standard Test Methods for Cesium-137 in Nuclear Fuel Solutions by Radiochemical Analysis”. Standard Test Methods For Nuclear Material, USA, Vol.12.1,1990. AMERICAN STANDARD TEST METHODS, ASTM-E 692-00,”Standard Test Methods for Determining The Content of Cesium-137 inirradiated Nuclear Fuels by High Resolution Gamma-Ray Spectral Analysis”, Standard Test Methods For Nuclear Material,USA, Vol.12.1,2000. WISNU SUSETYO, “Spektrometri Gamma Dan Penerapannya Dalam Analisis Pengaktifan Neutron”,Gadjah Mada University Press, 1988.
STTN-BATAN & Fak. Saintek UIN SUKA
SEMINAR NASIONAL VI SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 18 NOVEMBER 2010 ISSN 1978-0176
STTN-BATAN & Fak. Saintek UIN SUKA
794
Arif Nugroho, dkk
