ANALISIS KESELAMATAN KRITIKALITAS LARUTAN URANIL NITRAT DENGAN MCNP5

Daftar Isi Risalah Lokakarya Komputasi dalam Sains dan Teknologi Nuklir: 6-7 Agustus 2008(287-292)

ANALISIS KESELAMATAN KRITIKALITAS LARUTAN URANIL NITRAT DENGAN MCNP5 Entin Hartini* , Suwoto** , Zuhair**

ABSTRAK ANALISIS KESELAMATAN KRITIKALITAS LARUTAN URANIL NITRAT DENGAN MCNP5. Untuk separasi uranium dan plutonium dalam fasilitas daur bahan bakar nuklir, bahan bakar bekas reaktor dilarutkan dalam larutan asam. Probabilitas terjadinya kecelakaan kritikalitas larutan fisil yang terbentuk cukup tinggi. Pada makalah ini dilakukan tiga simulasi terhadap perangkat kritikalitas menggunakan tangki berisi larutan uranil nitrat [UO2(NO3)2] pengkayaan tinggi yang terdapat di Fasilitas Fisika Larutan, IPPE. Simulasi dilakukan untuk analisis perhitungan kritikalitas instalasi pemrosesan ulang bahan bakar reaktor nuklir. Dalam seluruh simulasi, konsentrasi larutan uranil nitrat adalah 70 gU/l dengan konsentrasi gadolium (Gd) berkisar dari 0 hingga 0,2 g/l. Makalah ini membahas spesifikasi model dalam simulasi perhitungan kritikalitas larutan uranil nitrat pengkayaan tinggi dan mendiskusikan komparasi prediksi kritikalitas (k eff) hasil simulasi MCNP5. Hasil MCNP5 dengan pustaka ENDF/B-V dan ENDF/B-VI cukup akurat bila dibandingkan dengan data MMK dan KENO dimana biasnya 0,1% sampai 0,9% dan 0,4% sampai 1% Dari hasil perhitungan telah ditunjukkan kemampuan untuk melakukan analisis perhitungan kritikalitas nuklir menggunakan MCNP5 dengan pustaka data nuklir energi kontinu ENDF/B-V dan ENDF/B-VI khususnya untuk larutan uranil nitrat dengan pengayaan tinggi. Kata-kata kunci: kritikalitas, larutan uranil nitrat, gadolinium, , ENDF/B-V, ENDF/B-VI, MCNP5

ABSTRACT ANALISYS ON CRITICALITY SAFETY OF URANYL NITRATE USING MCNP5. For uranium and plutonium separation in fuel recycling facility, the irradiated fuel is soluted on the acid solution. There is a high potential for nuclear criticality accident from this fissile solution. Therefore criticality analysis is very important before the recycling experiment is done. In this paper tree simulation using tank-type with high enrichment uranil nitrate solution [UO2(NO 3)2] which done at Solution Physics Facility at IPPE to analysis the criticality value of the recycling facility. The uranil nitrate concentration is 70 gU/l and Gd concentration range from 0 to 0.2 gU/L. This paper describe the model specification in criticality safety of the high enrichment uranyl nitrate and its simulation using MCNP5 with ENDF/B-V and ENDF/B-VI continous energy nuclear data library. The results of the MCNP5 calculation is compared with other code calculation, MMK and KENO, and the different are 0,1% to 0,9% and 0.4% to 1%, respectively. This calculation has demonstrated the ability to make a criticality analysis using MCNP5 with ENDF/B-V and ENDF/B-VI particularly for high enriched uranil nitrate solution. Keywords: criticality, uranyl nitrate solution, gadolinium, ENDF/B-V , ENDF/B-VI, MCNP5

*

Pusat Pengembangan Informatika Nuklir - BATAN Pusat Teknologi Reaktor dan Keselamatan Nuklir - BATAN

**

281

Risalah Lokakarya Komputasi dalam Sains dan Teknologi Nuklir: 6-7 Agustus 2008(287-292)

PENDAHULUAN Untuk separasi uranium dan plutonium dalam fasilitas daur bahan bakar nuklir, bahan bakar bekas reaktor dilarutkan dalam larutan asam. Potensi terjadinya kecelakaan kritikalitas larutan fisil yang terbentuk seperti uranil sulfat, uranil nitrat, plutonium nitrat, dan lain-lain memiliki posibilitas yang cukup tinggi. Serangkaian eksperimen menggunakan tangki berisi larutan uranil nitrat [UO2(NO3)2] pengkayaan tinggi dikerjakan di Fasilitas Fisika Larutan (Solution Physical Facility), Institute of Physics and Power Engineering (IPPE), Rusia [1] untuk menginvestigasi keselamatan kritikalitas instalasi pemrosesan ulang bahan bakar reaktor nuklir. Perangkat kritik larutan bereflektor air dan memiliki konsentrasi uranium yang bervariasi dari 70 hingga 300 gram per liter namun dalam makalah ini dipilih konsentrasi 70 gU/l sebagai studi awal. Tiga eksperimen dilakukan dengan konsentrasi gadolium (Gd) berkisar dari 0 hingga 0,2 g/l . Dalam seluruh eksperimen, teras larutan berbentuk silinder dengan rasio tinggi-diameter antara 0,5 dan 1,1. Diameter teras adalah 40 cm. Teras dikelilingi oleh refle ktor air di bagian bawah dan samping dengan ketebalan tertentu. Ketinggian larutan kritis ditentukan dengan alat levelmeter khusus. Makalah ini membahas spesifikasi model dalam eksperimen analisis perhitungan kritikalitas larutan uranil nitrat pengkayaan tinggi di Fasilitas Fisika Larutan, IPPE dan mendiskusikan komparasi prediksi kritikalitas (k eff) hasil simulasi MCNP5[2] dengan data simulasi dan perhitungan Monte Carlo lainnya . Pustaka data nuklir ENDF/B-V dan ENDF/B-VI[4] dimanfaatkan dalam perhitungan untuk melengkapi analisis keselamatan kritikalitas.

DESKRIPSI KONFIGURASI EKSPERIMEN Diagram skematik perangkat kritik larutan diperlihatkan dalam Gambar 1. Susunan perangkat kritik dalam ruang eksperimen diperlihatkan dalam Gambar 2. Pusat teras berada 200 cm dari dinding terdekat. Seluruh dinding, langit-langit dan lantai terbuat dari beton. Dinding dan lantai dibatasi dengan stainless steel setebal 3 cm hingga ketinggian 284 cm. Ketebalan dinding diperkirakan 100 cm dan ketebalan langit-langit adalah 75 cm.

282


Gambar 1.

Diagram skematik perangkat kritik: (1) tangki teras, (2) tangki reflektor, (3) tangki void, (6) pipa pompa, (7), (8) levelmeter, (9) palang sudut. [1]

283


Gambar 2.

Susunan perangkat kritik dalam ruang eksperimen: (1) tangki teras, (2) tangki reflektor, (3) tangki void, (4) tangki persegi bagian atas, (5) tangki persegi bagian bawah. [1] 284


Tangki bagian dalam, disebut tangki teras (1), diisi larutan uranil nitrat [UO2(NO3)2] yang dimasukkan sedikit demi sedikit hingga kondisi kritis tercapai. Ketinggian larutan kritis dalam tangki teras ditunjukkan oleh HS. Tangki teras dikelilingi oleh air destilasi dalam tangki reflektor (2). Ketinggian tangki reflektor ditunjukkan oleh HR. Ketinggian HS dan HR diukur dari dasar tangki yang bersangkutan. Tangki luar (3) di luar tangki teras dan tangki reflektor dalam seluruh eksperimen adalah void. Diagram dan dimensi tangki yang digunakan dalam eksperimen diberikan dalam Gambar 3 dan Tabel 1.

Gambar 3. Diagram tangki silindris. [1]

Tabel 1. Dimensi tangki silindris [1] Dimensi Tangki teras Tangki reflektor Tangki void

H (cm) 120 120 120

D (cm) 40 60,2 80,6

∆R (cm) 0,3 0,5 0,5

HB (cm) 0,6 0,8 0,8

∆RF (cm) 2,5 2,5 2,5

HF (cm) 1,0 1,0 1,0

285


Tangki-tangki silindris digantungkan dengan tangki flens (flange) dan palang sudut (Gambar 1). Dalam seluruh eksperimen, tangki teras digantungkan di atas tangki reflektor dengan ketinggian ∆H (Gambar 1). Tangki reflektor selalu terletak di dasar tangki void. Ketiga tangki silindris ini disusun di atas dua tangki persegi (4 dan 5 dalam Gambar 2). Tangki 5 selalu berisi air destilasi. Ketinggian air tidak selalu tetap, biasanya bervariasi dari 80 hingga 110 cm. Tangki 4 tidak berisi apa-apa atau void dalam seluruh eksperimen. Seluruh tangki terbuat dari stainless stell 1X18H10T. Eksperimen dikerjakan dengan konsentrasi gadolinium sebesar 0,0; 0,1 dan 0,2 gram per liter dan dimensi kritis dirangkum dalam Tabel 2. Tabel 2. Dimensi kritis eksperimen larutan uranil nitrat 70 gU/ℓ. [1] Eksperimen 1 2 3

Diameter dalam D (cm) 40,00 ± 0,12 40,00 ± 0,09 40,00 ± 0,06

Ketinggian larutan HS (cm) 19,3 ± 0,1 27,4 ± 0,1 44,6 ± 0,1

Ketinggian air tangki HR (cm) 45,0 ± 0,1 65,0 ± 0,1 65,0 ± 0,1

∆H (cm) 15,1 ± 0,1 15,1 ± 0,1 15,1 ± 0,1

Tabel 3. Komposisi stainless steel. [1] Elemen Silikon (Si) Mangan (Mn) Kromium (Cr) Nikel (Ni) Titanium (Ti) Besi (Fe)

Berat (%) 0,8 ± 0,1 1,5 ± 0,2 18,0 ± 0,5 10,0 ± 0,5 0,6 ± 0,1 69,1 ± 0,7

Tabel 4. Komposisi isotopik uranium. [1] Isotop uranium U-234 U-235 U-236 U-238

Berat (%) 0,91 ± 0,06 89,04 ± 0,17 0,22 ± 0,02 9,83 ± 0,17

286


Tabel 5. Komposisi beton. [1] Elemen Hidrogen (H) Karbon (C) Oksigen (O) Magnesium (Mg) Aluminium (Al) Silikon (Si) Fosfor (P) Kalsium (Ca) Besi (Fe)

Berat (%) 1,0 6,0 49,0 1,0 2,0 16,0 1,0 23,0 1,0

Tangki yang digunakan dalam eksperimen terbuat dari stainless steel dengan densitas 7,93 g/cm3. Komposisi stainless steel disajikan dalam Tabel 3. Larutan uranil nitrat pengkayaan tinggi yang digunakan dalam eksperimen memiliki komposisi isotopik uranium seperti dalam Tabel 4. Komposisi beton yang digunakan untuk dinding dan langit-langit disajikan dalam Tabel 5. Sifat-sifat larutan uranil nitrat meliputi densitas dan konsentrasi larutan serta gadolinium dan konsentrasi total NO3disajikan dalam Tabel 6. Tabel 6. Komposisi larutan uranil nitrat. [1] Kasus

Konsentrasi uranium (g/l )

Konsentrasi gadolinium (g/l )

1 2 3

70,0 ± 0,4 68,1 ± 0,3 67,7 ± 0,3

0,0 0,100 ± 0,005 0,100 ± 0,005

Densitas larutan (g/cm3) 1,090 ± 0,001 1,091 ± 0,001 1,091 ± 0,001

Konsentrasi total NO3(mol/l ) 0,70 ± 0,01 0,68 ± 0,01 0,68 ± 0,01

MODEL PERHITUNGAN MCNP5 Perhitungan keselamatan kritikalitas didasarkan pada model yang spesifikasinya didasarkan pada geometri realistik dari perangkat kritik. Beberapa simplifiksai dilakukan seperti impuritas larutan fisil, detail konstruktif yang kecil di dalam dan sekitar perangkat dan refleksi neutron dari dinding vessel ketiga yang mengelilingi tangki reflektor dan dari dinding ruang eksperimen. Simplifikasi ini dipastikan tidak akan memperburuk hasil perhitungan. 287


Geometri dan dimensi model perhitungan diperlihatkan dalam Gambar 4 dan Tabel 7. Tebal dinding sisi tangki reflektor adalah 0,5 cm dan tebal dinding tangki teras adalah 0,3 cm. Tebal dasar tangki teras adalah 0,60 cm sedangkan tebal dasar tangki reflektor adalah 1,60 cm. Ruang di bawah tangki reflektor adalah kosong atau void. Diameter luar tangki reflektor sama dengan 61,20 cm sedangkan diameter dalam tangki teras sama dengan 40,00 cm sehingga tebal reflektor air arah radial menjadi 9,8 cm. Ketebalan reflektor air di bagian bawah sama dengan jarak ∆H = H3 – H2 antara dasar-dasar tangki seperti diperlihatkan dalam Gambar 4. Densitas atom larutan uranil nitrat, reflektor air dan stainless steel disajikan dalam Tabel 8, 9 dan 10.

Gambar 4. Geometri model perhitungan. [1] Tabel 7. Spesifikasi geometrik model perhitungan. [1] Kasus 1 2 3

R1 (cm) 20,0 20,0 20,0

R2 (cm) 20,3 20,3 20,3

H3 (cm) 56,7 56,7 56,7

H4 (cm) 57,3 57,3 57,3

H5 (cm) 76,6 84,7 101,9

H6 (cm) 86,6 106,6 106,6 288


Tabel 8. Densitas atom (atom/barn-cm) larutan uranil nitrat. [1] Kasus U-234 U-235 U-236 U-238 Gd N O H

1 1,6391x10-6 1,5969x10-4 3,9289x10-7 1,7407x10-5 0,0 4,2155x10-4 3,3901x10-2 6,4675x10-2

2 1,5946x10-6 1,5536x10-4 3,8223x10-7 1,6935x10-5 3,8296x10-7 4,0950x10-4 3,4000x10-2 6,4960x10-2

3 1,5852x10-6 1,5444x10-4 3,7998x10-7 1,6835x10-5 7,3912x10-7 4,0950x10-4 3,4010x10-2 6,4986x10-2

Tabel 9. Densitas atom reflektor air. [1] Elemen Hidrogen (H) Oksigen (O)

Densitas atom (atom/barn-cm) 6,6742E-02 3,2271E-02

Tabel 10. Densitas atom stainless steel. [1] Elemen Silikon (Si) Mangan (Mn) Kromium (Cr) Nikel (Ni) Titanium (Ti) Besi (Fe)

Densitas atom (atom/barn-cm) 1,3603E-03 1,3039E-03 1,6532E-02 8,1369E-03 5,9844E-04 5,9088E-02

HASIL PERHITUNGAN DAN PEMBAHASAN Seluruh perhitungan dilakukan pada temperatur ruang (26oC) dan data eksperimen kritikalitas (keff ) = 1. Hal penting yang diamati dalam simulasi MCNP5 dalam eksperimen ini adalah komposisi detail dari material struktur tidak diberikan dalam referensi eksperimen namun diasumsikan tidak akan berpengaruh terhadap hasil simulasi parameter kritikalitas (keff ). Tangki luar berisi air tidak pula dimasukkan dalam model perhitungan dan setidaknya air lebih tebal dari 15 cm yang terpisah dari larutan fisil dipastikan tidak akan menghasilkan pengaruh yang perlu dipertimbangkan. 289


Dalam MCNP5, opsi KCODE sebagai kontrol kritikalitas diterapkan dan simulasi kritikalitas MCNP5 dieksekusi dengan 1.000 neutron per siklus untuk 1.010 siklus iterasi dimana 10 skipping siklus pertama untuk menghindari problema konvergensi sumber. Sumber neutron stabil diletakkan dalam larutan uranil nitrat dan jumlah neutron aktif total yang disimulasikan adalah 1.000.000. Data hamburan neutron termal S(a, ß) untuk air ringan (lwtr.01) dimasukkan dalam simulasi untuk mempertimbangkan interaksi neutron dengan hidrogen dalam larutan uranil nitrat pada energi di bawah ~4 eV. Kondisi vakum dikenakan pada batas luar sistem perangkat kritik.

Gambar 5. Geometri model hasil MCNP

ANALISIS KOMPARASI PERHITUNGAN Tabel 11. Hasil simulasi MCNP5 dan perhitungan Monte Carlo lainnya. Eksperimen 1 2 3

MMK (26-Kelompok ABBN-78) 0,9981±0,0020 (0,00190) 1,0178±0,0016 (0,01780) 1,0210±0,0015 (0,02100)

KENO (Hansen Roach)

MCNP5 ENDF/B-V

MCNP5 ENDF/B-VI

0,9858±0,0012 (0,01420) 0,9910±0,0011 (0,00900) 0,9914±0,0009 (0,00860)

0,99839±0,00087 (0,00164) 1,00821±00083 (0,00821) 1,00964±0,00081 (0,00964)

0.99548±0,00087 (0,00452) 1,00734±0,00084 (0,00734) 1,01067±0,00079 (0,010676)

( ) = Bias terhadap keff = 1 290


Hasil simulasi MCNP5 dan komparasinya dengan perhitungan MMK dan KENO disajikan dalam Tabel 11. Dari Tabel ini dapat diperlihatkan bahwa untuk ke tiga eksperimen di tersebut hasil perhitungan kritikalitasnya dengan MCNP5 ENDF/B-V mengalami bias 0,00164 sampai 0, 00964 dan dengan MCNP5 ENDF/BVI mengalami bias 0,004 sampai 0,01067 Hasil simulasi MCNP5 untuk perhitungan kritikalitas dengan pustaka ENDF/BV memberikan hasil lebih baik dimana rata-rata bias data perhitungan adalah 0,0064967 sedangkan simulasi MCNP5 dengan pustaka ENDF/B-VI memberikan hasil dengan rata-rata bias 0,007512 dibanding MMK dan KENO dengan rata-rata bias masing-masing sebesar 0,0135667 dan 0,0106.

KESIMPULAN Telah dilakukan simulasi transport Monte Carlo MCNP5 terhadap eksperimen kritikalitas larutan uranil nitrat pengkayaan tinggi di Fasilitas Fisika Larutan, IPPE dan memberikan hasil sangat baik. Simulasi dengan MCNP5 menggunakan pustaka ENDF/B-V dan ENDF/B-VI memberikan hasil simulasi lebih baik dibanding dengan perhitungan MMK dan KENO.

DAFTAR PUSTAKA 1. B. RIAZANOV, et al. “Critical Experiments with Mixed Solutions of Uranyl and Gadolinium Nitrate”, IPPE N2464, Obninsk, 2003. 2. F.B. BROWN, et al., “MCNP – A General Monte Carlo N-Particle Transport Code, Version 5”, LA-UR-03-1987, April 24, 2003. 3. DLC-105/MCNPDAT: Standard Neutron Cross Section Data Library Derived from ENDF/B-V for MCNP Version 4, Radiation Shielding Center, 1994. 4. HENDRICKS, J.S., FRANKLE, S.C., COURT, J.D., “ENDF/B-VI Data for MCNP”, Los Alamos National Laboratory Report, LA-12891, 1994.

291


DISKUSI

SRIYONO Uranium termasuk special Nuclear Material dengan pengelolaannya selalu diawasi oleh BAPETEN & IAEA termasuk tempat penyimpanannya. Apakah fasilitas fisika larutan,IPPE yang bapak gunakan telah memperoleh ijin dari BAPETEN dan IAEA ? ENTIN HARTINI Penelitian yang dilakukan adalah datanya merupakan study literature pada referensi [1] dan data disimulasikan dengan MCNP dan tidak dilakukan di laboratorium tetapi simulasi komputasi. ANTONIO GOGO Apakah topik/judul tulisan saudara tidak sebaiknya merupakan komparasi saja. Mohon tanggapan ! ENTIN HARTINI Pada makalah ini dilakukan simulasi dengan MCNP5 dengan pembuatan model geometri surface dalam sel untuk 3 tinggi larutan dan air yang berbeda hasilnya dikomparasi dengan MMK dan KENO

DAFTAR RIWAYAT HIDUP

1. 2. 3. 4. 5. 6.

Nama Tempat/Tanggal Lahir Instansi Pekerjaan / Jabatan Riwayat Pendidikan Pengalaman Kerja

: Dra. Entin Hartini : Majalengka, 19 Februari 1962 : BATAN : Staf Peneliti PPIN - BATAN : S1 Statistik Universitas Padjadjaran : PPIN - BATAN

Daftar Isi 292

ANALISIS KESELAMATAN KRITIKALITAS LARUTAN URANIL NITRAT DENGAN MCNP5

Recommend Documents