EÖ TVÖS LO RÁND TUDO MÁNYEGY ETEM TERMÉSZETTUDO MÁNYI KAR
A RADON- ÉS TORONELOSZLÁS VIZSGÁLATA A ZSÁMBÉKI-MEDENCE ÉSZAKKELETI RÉSZÉN DIPLOMADOLGOZAT
Készítette: SZABÓ ZSUZSANNA KÖRNYEZETTUDOMÁNY SZAKOS HALLGATÓ
Témavezető: SZABÓ CSABA, PH.D. EGYETEMI DOCENS, ELTE TTK, KŐZETTANI ÉS GEOKÉMIAI TANSZÉK, LITOSZFÉRA FLUIDUM KUTATÓ LABORATÓRIUM DR. HORVÁTH ÁKOS EGYETEMI DOCENS,
EN SIS D EE TIN ES
NOM.
Budapest
LR
G
2009.
* T ULT NA AS S C I .
.
F
AC
V ÖS ÖT
NI V. BUD A P *U
ELTE TTK, ATOMFIZIKAI TANSZÉK
ANNO 1998 ELTE
TARTALOMJEGYZÉK 1. BEVEZETÉS ........................................................................................................................ 6 2. A RADON ÉS A TORON .................................................................................................... 7 2.1. Kémiai és fizikai tulajdonságok........................................................................... 7 2.2. A radon és a toron eredete, az urán, a tórium és a rádium geokémiája ............... 8 2.3. Egészségügyi vonatkozások .............................................................................. 10 3. A ZSÁMBÉKI-MEDENCE FÖLDTANA ÉS FÖLDRAJZA ........................................ 11 4. HELYSZÍNI MÉRÉSI PONTOK KIVÁLASZTÁSA ÉS MINTAVÉTEL .................. 13 4.1. A mérési és mintavételi helyszínek kiválasztása ............................................... 13 4.2. A helyszínek leírása ........................................................................................... 15 4.3. A mintagyűjtés menete, a mélyített fúrások és a begyűjtött minták leírása ...... 16 5. ALKALMAZOTT MÉRÉSI ÉS KIÉRTÉKELÉSI MÓDSZEREK ............................. 19 5.1. Fajlagos izotópaktivitás meghatározása gamma-spektroszkópia módszerével . 19 5.2. Radon- és toron-mérések ................................................................................... 22 5.2.1. A használt műszer, a RAD7 radon detektor működése............................... 22 5.2.2. Talajgáz radon- és toronaktivitás-koncentráció mérésének módszere ........ 25 5.2.3. Fajlagos radon- és toronexhaláció meghatározásának módszere ................ 26 5.3. Fizikai talajféleség-kategóriákba sorolás módszere .......................................... 29 5.4. Izovonalas eloszlástérképek szerkesztésének módszere .................................... 31 6. MÉRÉSI EREDMÉNYEK ................................................................................................ 32 6.1. Fajlagos 226Ra (238U-sor), 228Ac (232Th-sor) és 40K aktivitás értékek ................ 32 6.2. Radon- és toron-mérések ................................................................................... 35 6.2.1. Talajgáz radon- és toronaktivitás-koncentráció mérésének eredményei .... 35 6.2.2. Fajlagos radon- és toronexhaláció mérésének eredményei ......................... 36 6.3. Fizikai talajféleség-kategóriákba sorolás eredménye ........................................ 38 7.
SZÁRMAZTATOTT
EREDMÉNYEK,
ELOSZLÁSTÉRKÉPEK
ÉS
ÉRTELMEZÉSÜK ................................................................................................................ 40 8. KÖVETKEZTETÉSEK .................................................................................................... 52 KÖSZÖNETNYILVÁNÍTÁS ............................................................................................... 53 IRODALOMJEGYZÉK ........................................................................................................ 53 MELLÉKLET ........................................................................................................................ 56
ÁBRA- ÉS TÁBLÁZATJEGYZÉK 1. ábra: Az 238U és a 232Th bomlási sora (Mook, 2001) ................................................. 8 2. ábra: A Zsámbéki-medence elhelyezkedése ............................................................ 11 3. ábra: A vizsgált terület és környezetének (Dunától nyugatra) tájékoztató jellegű, felszíni egyszerűsített litológiai térképe (Kuti et al., 2006), a nyíl az északi irányt jelöli ....... 12 4. ábra: A terület és környezetének (Budapesttől nyugatra) tájékoztató jellegű, talajtani
térképe
(TalajvédelmiAlapítvány,
http://www.uni-
miskolc.hu/~ecodobos/ktmcd1/terkep.htm), a nyíl az északi irányt jelöli ............................... 12 5. ábra: A mintagyűjtési pontok térbeli elhelyezkedése a vett minták darabszámának jelölésével (az ábrán körülbelül 10*5 km-es terület látható) (Google Earth), a nyíl az északi irányt jelöli ............................................................................................................................... 15 6. ábra: A Zsámbéki-mendece északkeleti részén mélyített talajfúrások és mintavételi rétegek/egységek ábrázolása a rétegek színét megközelítő színezéssel a talajfelszíntől számított mélység jelölésével ................................................................................................... 17 7. ábra. A toron bomlása, a RAD7 műszerben az alfa-részecskéket detektáló energiaablakok jelének (A, B, D) feltüntetésével ................................................................................ 23 8. ábra: A mérési elrendezés a talajgáz radon- és toronaktivitás-koncentrációjának mérése során (talajgáz szonda, páralekötő, szűrő, RAD7 radon detektor) .............................. 25 9. ábra: A mérési elrendezés a radon- és toronexhaláció meghatározása során végzett koncentráció mérés alatt (radonkamra, páralekötő, szűrő, RAD7 radon detektor) .................. 27 10. ábra: Az 238U koncentráció változása a vizsgált talajrétegekben ........................... 34 11. ábra: A 232Th-koncentráció változása a vizsgált talajrétegekben........................... 34 12. ábra: A K-koncentráció változása a vizsgált talajrétegekben ................................ 35 13. ábra: A radonexhaláció értékek változása a vizsgált talajrétegekben .................... 38 14. ábra: A toronexhaláció értékek változása a vizsgált talajrétegekben .................... 38 15. ábra: Az
228
Ac fajlagos aktivitása az
226
Ra fajlagos aktivitásának függvényében
trendegyenes illesztésével, a szórás feltüntetésével [a kéktől eltérő színű jelek a következő mintákat jelentik: zöld - VM-3, rózsaszín - VM-2, lila - VM-1 (nem látszik a többi ponttól) és narancssárga - TJ-4 minta] ....................................................................................................... 40 16. ábra: A fajlagos toronexhaláció a fajlagos radonexhaláció függvényében trendegyenes illesztésével, a szórás feltüntetésével (a kéktől eltérő színű jelek az alábbi
3
mintákat jelentik: zöld - VM-3, rózsaszín - VM-2, lila - VM-1 és narancssárga - TJ-4 minta) .................................................................................................................................................. 41 17. ábra: A fajlagos radonexhaláció a fajlagos
226
Ra aktivitás függvényében
trendegyenes illesztésével ........................................................................................................ 42 18. ábra: A fajlagos toronexhaláció a fajlagos
228
Ac aktivitás függvényében
trendegyenes illesztésével ........................................................................................................ 42 19. ábra: A radonexhalációs együttható értékek a vizsgált talajrétegekben ................ 44 20. ábra: A toronexhalációs együttható értékek a vizsgált talajrétegekben ................. 44 21. ábra: A toronexhalációs együttható a radonexhalációs együttható függvényében, a két érték egyenlőségét jelölő piros egyenessel, a fizikai talajféleség-kategóriák jelölésével (fehér - vályog, citromsárga - agyagos vályog, narancssárgától feketéig - egyre nehezebb agyag; kék - nincs adat) ............................................................................................................ 45 22. ábra: A toronexhalációs együttható a radonexhalációs együttható függvényében Greeman & Rose (1996) adatai alapján, a két érték egyenlőségét jelölő piros egyenessel, a kiemelkedő agyagtartalmú minták jelölésével (fekete: 70-80% agyagtartalom, barna: 50-60% agyagtartalom, kék: <50% agyagtartalom) .............................................................................. 46 23. ábra: A felső, 0-2 méteres talajrétegre, vastagság szerint súlyozottan átlagolt fajlagos radonexhaláció (Bq/kg) Zsámbék (nyugat), Perbál (észak), Telki, Öreghegy Villapark (kelet) és Vízimalom (dél) nevű mintavételi pontok által határolt területen............................ 47 24. ábra: A felső, 0-2 méteres talajrétegre, vastagság szerint súlyozottan átlagolt fajlagos toronexhaláció (Bq/kg) a Zsámbék (nyugat), Perbál (észak), Telki, Öreghegy Villapark (kelet) és Vízimalom (dél) nevű mintavételi pontok által határolt területen ........... 48 25. ábra: A talajgáz radonaktivitás-koncentrációja (Bq/m3) a Zsámbék (nyugat), Perbál (észak), Budajenő, Hilltop (kelet) és Vízimalom (dél) nevű mintavételi pontok által határolt területen ....................................................................................................................... 49 26. ábra: A talajgáz toronaktivitás-koncentrációja (Bq/m3) a Zsámbék (nyugat), Perbál (észak), Budajenő, Hilltop (kelet) és Vízimalom (dél) nevű mintavételi pontok által határolt területen .................................................................................................................................... 49 27. ábra: A fajlagos
40
K aktivitás a fajlagos
226
Ra aktivitás függvényében
trendegyenes illesztésével ........................................................................................................ 51 28. ábra: A fajlagos
40
K aktivitás a fajlagos
228
Ac aktivitás függvényében
trendegyenes illesztésével ........................................................................................................ 51
4
1. táblázat: A radon és a toron tulajdonságai..................................................................7 2. táblázat: A mérési/mintavételi pontok helye/neve, a közelben megtalálható alappont száma, a koordináták (földrajzi és EOV) és a fúrásból begyűjtött minták betűjele, illetve száma ........................................................................................................................................ 14 3. táblázat: A talajminták jele, származási mélységköze és a helyszínen megállapított fizikai és anyagtani jellemzőik ................................................................................................. 18 4. táblázat: A RAD7 ablakainak csatornatartománya, energiatartománya, a bennük detektált izotópok, az izotópok által kibocsátott alfa-részecskék energiája és az izotópok anyaelemei (radon vagy toron) ................................................................................................. 22 5. táblázat: Az egyes Arany-féle kötöttségi szám tartományok a hozzájuk tartozó fizikai talajféleség-kategóriákkal (Filep, 1999) ....................................................................... 30 6. táblázat: Az egyes minták fajlagos izotópaktivitás és koncentráció értékei az egyszeres szórás feltüntetésével ............................................................................................... 33 7. táblázat: A talajgáz radon- és toronaktivitás-koncentráció mérésének eredményei az egyszeres szórás feltüntetésével ............................................................................................... 36 8. táblázat: Az egyes minták fajlagos radon- és toronexhaláció értékei az egyszeres szórás feltüntetésével................................................................................................................ 37 9. táblázat: A kiválasztott talajminták Arany-féle kötöttségi száma (Stefanovits et al., 1999) és az ez alapján meghatározott fizikai talajféleség-kategória ........................................ 39 10. táblázat: Az egyes minták radon- és toronexhalációs együtthatói az egyszeres szórás feltüntetésével................................................................................................................ 43
5
1. BEVEZETÉS Az Eötvös Loránd Tudományegyetem Természettudományi Karán, a Kőzettani és Geokémiai Tanszéken működő Litoszféra Fluidum Kutató Laboratórium és az Atomfizikai Tanszék – egy hosszú távú program keretében – Magyarország radon térképének megszerkesztésébe kezdett, amely nemzetközi elvárásoknak és előírásoknak is megfelel. Jelenleg ilyen radon térkép nem áll rendelkezésre, így az európai radon atlaszon Magyarország fehér foltként szerepel. A térkép elkészülését a radon, mint potenciális tüdőrák kockázati tényező indokolja (Bochicchio, 2008) valamint az, hogy nem számíthatunk hatósági szabályozásra – a megengedhető beltéri radonaktivitás-koncentrációt illetően – a valós kockázatok ismerete nélkül.
A célkitűzés első lépése Pest megye radon térképének
elkészítése, amihez diplomamunkámmal járulok hozzá. Munkám során elsősorban adatokat gyűjtöttem a készülő térképhez egy kisebb területről, a Budapesttől nyugatra elhelyezkedő Zsámbéki-medenceből.
A Zsámbéki-
medencét keletről a Budai-hegység határolja, ennek legmagasabba tagja a Nagy-Kopasz hegy, amelyen egy 1989). A
232
232
Th-től származó radioaktív-anomália vált ismertté (Tyhomirov, 1965; Wéber,
Th bomlási sorában lévő radon izotóp, a toron nem jelent akkora veszélyforrást,
mint a hosszabb felezési idejű, az
238
U bomlási sorában található radon, ezért általában nem
vizsgálják ennek az eloszlását. Jelen dolgozatban bemutatott munka célja többek között az, hogy megvizsgálja a nagy-kopasz hegyi
232
Th-anomália esetleges, erózió miatti hatását a
területre (így nem csak a radonról, hanem a toronról is gyűjtöttem adatokat). Ez alapján is választottam ki a Zsámbéki-medence északkeleti részét a vizsgálatokra. Az adatok alapján megszerkesztettem a radon eloszlástérképét kétféle módszerrel, amely módszerek, illetve az általuk adott eredmények összehasonlítása szintén célom volt. Az egyik lehetőség, hogy a talajgáz radonaktivitás-koncentrációját mérem több ponton. Ennek a módszernek a széleskörű alkalmazása Európa országaiban (például Kemski et al., 2001) teszi indokolttá használatát. A másik módszer során fúróval vett talajminták fajlagos radonexhalációját határoztam meg és minden pontra ezekből az adatokból számoltam egy értéket, amely sok tényezőtől függően összefüggésben van a talajgáz radonaktivitáskoncentrációjával. A két módszer összevetésére azért van szükség, mert a tervben lévő radontérkép elkészítése érdekében tett első lépések (Szabó, 2009) az utóbbi, nemzetközi gyakorlatban nem használt, de általunk könnyebben elérhető módszer alkalmazásával történtek. 6
A vizsgált talajminták laboratóriumban meghatározott fajlagos
238
U- és
232
Th-akivitása
és fajlagos radon- és toronexhalációja alapján lehetővé válik a két izotóp exhalációs együtthatóinak az összehasonlítása, amelynek a fizikai talajféleség-kategóriákkal összefüggő szemcsemérettel történő egybevetése is célom.
(Ezzel a radon- és toronexhaláció
folyamatával kapcsolatban vonhatók le következtetések.) Az
238
U- és
232
Th-akivitás mellett
40
meghatároztam a K fajlagos aktivitását is. 2. A RADON ÉS A TORON 2.1. Kémiai és fizikai tulajdonságok A radon elem (jele: Rn) a periódusos rendszer VIII. főcsoportjába (nemesgázok) és a 6. periódusba tartozik, rendszáma 86. Színtelen, szagtalan és radioaktív nemesgáz. Az egyik legnehezebb gáz, így a levegőnél is sokkal nehezebb. radioaktív bomlási sorban (238U-,
235
U-,
Mindhárom földkérgi eredetű
232
Th-sor) megtalálható.
Dolgozatomban két
izotópjával foglalkozom: a 222-es (238U-sor) és a 220-as (232Th-sor) izotópokkal. A radon 222-es tömegszámú izotópja a későbbiekben radonként, a 220-as tömegszámút pedig toronként szerepel. A radon (222Rn) közvetlen anyaeleme a 226Ra, felezési ideje 3,8235 nap. A toron (220Rn) közvetlen anyaeleme a 224Ra, felezési ideje 55,6 másodperc. Közvetlen anyaelemeikből alfasugárzással keletkeznek és maguk is alfa-sugárzás kibocsátásával alakulnak át először illetve
216
218
Po,
Po izotópokká, amelyek tovább bomlanak. Az 1. táblázatban vannak összefoglalva
a két izotóp egyes tulajdonságai, az 1. és 2. ábrákon pedig az
238
U és
232
Th bomlási sorai,
illetve a radon és a toron itt elfoglalt helye látható. 1. táblázat: A radon és a toron tulajdonságai Izotóp neve radon toron
Jele 222 Rn 220 Rn
Bomlási sora U 232 Th 238
Anyaeleme Ra 224 Ra 226
7
Leányeleme 218 Po 216 Po
Felezési ideje 3,8235 nap 55,6 másodperc
1. ábra: Az 238U és a 232Th bomlási sora (Mook, 2001) 2.2. A radon és a toron eredete, az urán, a tórium és a rádium geokémiája Természetes környezetünkben a radon és a toron forrása a talajban, a talajszemcsékben megtalálható urán, tórium, illetve rádium tartalmú ásványok. Ezek képződése geokémiai folyamatok eredménye. Alább a három elem geokémiai tulajdonságait foglalom össze Burján (2002) és Douglas (1988) nyomán. Az urán a természetben három féle oxidációs állapotban fordul elő.
Oxidatív
környezetben U6+, reduktív környezetben U4+ (és ritkán U5+) formában van jelen. Oldhatósága oxidatív körülmények között a legnagyobb (U6+).
Ilyenkor uranil-ionként
(UO22+) vagy annak komplexeként jelenik meg a természetes vizekben.
Reduktív
körülmények közé kerülve, az oldatban az U6+ átalakul U4+ (és U5+) formába és uraninitként (UO2) vagy más hasonló összetételű ásványként, például coffinitként [U(SiO4)] ki. Ha az oxidatív környezet hirtelen reduktívvá válik, az urán nagyobb mennyisége csapódik ki egy helyen és felhalmozódik, így a radon nagyobb koncentrációjával kell számolni az ilyen területeken. A tórium csak egy oxidációs állapotban, Th4+ formában jelenik meg a természetben. A természetes vizekben oldhatatlan. tartozó
cheralit
Kis oldhatóságú foszfát- {például monacit csoportba
[(Ce,Ca,Th,U)(P,Si)O4]},
oxid-
[például
torianit
(ThO2)]
és
szilikátásványokban {például torit [(Th,U)SiO4]} fordul elő. A rádium a radon és a toron közvetlen anyaeleme. Az urán és a tórium bomlási sorának tagja. Egy oxidációs állapota van (Ra2+). Erős komplexeket képez szulfát- és karbonát-
8
ionokkal, így a természetes vizekben RaSO4 és RaCO3 formában lehet jelen. Alacsony pH tartományban a RaSO4 Ra2+ formába oldódik, magas pH-n RaCO3 formába alakul. A rádium bomlása során a keletkező radon atom a kibocsátott alfa-részecske irányával ellentétes irányba lökődik meg.
Ennek a visszalökődésnek a tipikus mértéke szilárd
anyagokban 30-50 nanométer, vízben 95 nanométer és levegőben 64000 nanométer (Semkow, 1990). Ezért teljesen száraz talajokban a levegővel töltött pórusokba lökődő radon atomok nagy valószínűséggel egy másik szemcsébe kerülnek, ez a folyamat lecsökkenti a radon atomok kijutásának esélyét a talajszemcsékből. Ezzel ellentétben, a vízzel töltött pórusokba érkező radon atomok nagyobb valószínűséggel hagyják el a talajt, mert ebben az esetben a visszalökődési távolság kisebb, mint a pórusok mérete. Így a radon atomok a pórusokban maradnak (Greeman & Rose, 1996) és exhalálódhatnak, kijuthatnak a mintából.
(Itt
különítem el az emanáció és az exhaláció fogalmát. Míg az előbbi a radon atom szemcséből pórustérbe jutását, addig az utóbbi a mintából történő kijutását jelenti.
Az emanáció
mindenképpen növekszik a nedvességtartalom növekedésével, az exhaláció is először növekszik, majd csökkenni kezd.) A radon és a toron forrása mesterséges környezetünk is, itt leginkább a nagy urán vagy tórium tartalmú építőanyagokat kell megemlíteni.
Ezeket általában erőművi salakokból
állítják elő, amelyekben feldúsulhatnak a természetes radioaktív elemek (Bányász & Mócsy, 2005). Néhány esetben az építőanyagként felhasznált vályog, agyag, lösz a két izotóp forrása (vályogházak, barlanglakások, putrik). Mostanáig nem fordítottak nagy figyelmet a toronra a legtöbb radonnal foglalkozó kutatásban a rövid, 55,6 másodperces felezési ideje miatt (így rövidebb ideje van felhalmozódni), de több tanulmány (például Yonehara et al., 2005, Yamada et al., 2005, Shang et al., 1997) látott már napvilágot, amelyekben a radonaktivitás-koncentráció és radonexhaláció mellet a toronra vonatkozó értékeket is meghatározták. Ha a talaj vagy főképpen, ha az építőanyag toronexhalációja nagy, a beltéri levegő toronaktivitáskoncentrációja nagyobb is lehet, mint a radonaktivitás-koncentráció. Ilyen tulajdonságú japán és kínai lakóépületeket vizsgált például Yonehara et al. (2005) és Yamada et al. (2005) is. Ezekben az esetekben a nagy beltéri toronaktivitás-koncentráció (akár több mint 1000Bq/m3) forrása az építőanyagként felhasznált talaj volt (például barlanglakások), valamint Shang et al. (1997) is – munkája során – 200Bq/m3 beltéri toronaktivitás-koncentrációt detektált.
9
2.3. Egészségügyi vonatkozások A radon izotópok és leányelemeik egy átlagos ember összes dózisterhelésének 52%-áért felelősek: a radontól származó éves effektív dózis 1,15mSv (44%), a torontól származó pedig 0,1mSv (8%) (UNSCEAR 2000). Például spanyolországi adatok (Miniterio de Trabajo e Imigración, http://www.mtas.es.) szerint viszont a radon a teljes dózisterhelés 47%-éárt, a toron 4%-áért felelős. Mindkét esetben nagynak mondható a két izotóp hozzájárulása. A radon izotópok által kibocsátott alfa-részecskék nagy ionizációs képességgel rendelkeznek, viszont hatótávolságuk kicsi, hamar leadják az energiájukat. Az alfa-sugárzó izotópok csak a szervezetbe jutva jelentenek veszélyforrást. Így a radon, a toron és leányelemeik által kifejtett dózis főképpen a tüdőre hat és tüdőrákot okozhat (a vizek radontartalma az emésztőrendszerben fejti ki hatását, de ennek részaránya és hatása is kisebb). Az Európai Bizottság által támogatott kutatás eredményei alapján (Darby et al., 2005) az otthonokban található radon felelős évente körülbelül 20000 ember haláláért az Európai Unióban. Ez az összes tüdőrák okozta haláleset 9%-a, illetve az összes halálos kimenetelű rákbetegség 2%-a. A
belélegzett
levegőben
lévő
radon
és
toron
gáz,
valamint
például
a
porszemcséken/aeroszolokon is megtapadó (Bányász & Mócsy, 2005), szilárd halmazállapotú, rövid felezési idejű leányelemeik a tüdőbe jutva, nagy ionizáló képességű alfa-sugárzást bocsátanak ki, amely a sejtek rákos elváltozásait okozhatja. A dohányzás önmagában is nagy egészségügyi kockázatot hordoz, de a belőle származó füst szilárd részecskéi, tapadási felületet biztosítva a leányelemeknek, a radon izotópok jelenlétét még inkább nemkívánatossá teszi. A dohányzás hatásának szemléltetésére – Bochicchio (2008) nyomán – áttekintek két, elképzelt esetet férfiak vonatkozásában: 1.
0Bq/m3 radonaktivitás-koncentrációjú élettér: itt a naponta több mint 25
cigarettát elszívó férfi tüdőrák kockázata 40-szeresére nő a sohasem dohányzóéhoz képest. 2.
400Bq/m3 radonaktivitás-koncentrációjú élettér (Európai Közösség által
ajánlott érték régi építésű házakra): ez egy sohasem dohányzó férfi esetén 2-szer akkora, míg egy naponta több mint 25 cigarettát elszívó férfi esetén 65-ször akkora kockázatot hordoz, mint egy 0Bq/m3-en élő, sohasem dohányzó emberé. Így a dohányzás nélküli 400Bq/m3 radonaktivitás-koncentrációtól származó kockázat 2 egységet, míg a dohányzás melletti 400Bq/m3 radonaktivitás-koncentrációtól származó kockázat 25 egységet jelent. Fontos megjegyezni, hogy egyes vélemények szerint a folyamatosan, illetve rendszeresen, kisebb koncentrációban kapott úgynevezett radon-sugárzás akár jó hatással 10
lehet az élő szervezetre az immunrendszer, a DNS hibákat helyreállító folyamatok stimulálása révén (Köteles, 2005). 3. A ZSÁMBÉKI-MEDENCE FÖLDTANA ÉS FÖLDRAJZA A Zsámbéki-medence Budapesttől nyugatra, 10-30 kilométerre elhelyezkedő, a Budaihegység, a Vértes, a Gerecse, továbbá az Etyeki-dombság által határolt földrajzi kistáj (ZSÁMERT, http://www.zsamert.hu/).
Ez a terület a Békás-patak vízgyűjtőjéhez tartozó
települések területét foglalja magába, így települései Biatorbágy, Budajenő, Herceghalom, Etyek, Páty, Perbál, Telki, Tinnye, Tök és Zsámbék. Ezek két megye – Fejér és Pest – közigazgatási területén helyezkednek el (2. ábra).
2. ábra: A Zsámbéki-medence elhelyezkedése A kistáj területén a felszíni litológiai térkép szerint (3. ábra, Dunától nyugatra) az agyag, iszap, a vulkanikus eredetű, a homokkő, konglomerátum, az édesvízi mészkő, mésziszap és a mészkő, dolomit képződmények lelhetők fel.
Ezek közül jelentősebb
mértékben elterjedtek az egész területen a vulkanikus eredetű, az északi részen a mészkő, dolomit és a déli részen az édesvízi mészkő, mésziszap képződmények.
11
3. ábra: A vizsgált terület és környezetének (Dunától nyugatra) tájékoztató jellegű, felszíni egyszerűsített litológiai térképe (Kuti et al., 2006), a nyíl az északi irányt jelöli A medence belseje kis vízfolyásokkal tagolt, enyhén hullámzó síkság, amelynek nagy részét búza-, kukorica- és napraforgótáblák borítják. A vidéken egykor mocsaras, nádasokkal, bodzásokkal, gyékényesekkel tarkított lapály terült el. A területet lösszel fedett, hullámos felszín jellemzi, amelynek magasabb részein barnaföldek, majd csernozjom barna erdőtalajok és csernozjom talajok vannak (Stefanovits, 1999).
A 4. ábrán (Budapesttől nyugatra)
megfigyelhető, hogy kőzethatású talajok, barna erdőtalajok és csernozjom talajok jellemzőek a területre.
4. ábra: A terület és környezetének (Budapesttől nyugatra) tájékoztató jellegű, talajtani térképe (TalajvédelmiAlapítvány, http://www.unimiskolc.hu/~ecodobos/ktmcd1/terkep.htm), a nyíl az északi irányt jelöli
12
4. HELYSZÍNI MÉRÉSI PONTOK KIVÁLASZTÁSA ÉS MINTAVÉTEL 4.1. A mérési és mintavételi helyszínek kiválasztása A vizsgáltra kiválasztott egység Budajenő, Páty, Perbál, Telki, Tök és Zsámbék által határolt, körülbelül 30 km2-nyi terület, ahogyan azt az 5. ábra mutatja (ez a Zsámbékimedence északkeleti része). A mérési, illetve mintavételi pontok helyének kiválasztásakor szempont volt, hogy lehetőleg bolygatatlan területen, egymástól viszonylag egyenletes távolságra legyenek, ezért vettük alapul a negyedrendű vízszintes földmérési alapponthálózatot és ütöttük le a talajgáz szondát és mélyítettük a talajfúrásokat az alappontok közelében. A pontok sűrítése a 90-es évek elejére fejeződött be (Szabó, L., pers. com.), tehát biztosak lehetünk abban, hogy ezután nem bolygatták a talajt a közelükben (azaz mezőgazdasági műveléstől elzárt területekről van szó).
Az alappontok és 50 m2-es
környezetük a Magyar Állam tulajdonában vannak, a Földmérési és Távérzékelési Intézet (FÖMI) engedélyével (lásd melléklet) végeztük a terepi munkát ezeken a területeken. Néhány esetben azonban eltértünk ettől: három mintavétel történt lakóépületekhez tarozó füves területen (Perbál, Tök, Zsámbék nevű pontok, 2. táblázat, 5. ábra) és kettő olyan területen, amelyről tudtuk, hogy lakóövezetet készülnek létrehozni a jövőben rajtuk (Csillagerdő, Vízimalom nevű pontok, 2. táblázat, 5. ábra), itt a tulajdonos engedélyével dolgoztunk. A 2. táblázat összesíti a mérési/mintavételi pontok helyét/nevét, a közelben megtalálható alappont számát (ha van), a koordinátákat (földrajzi és EOV – Egységes Országos Vetület) és az ott mélyített fúrásból begyűjtött minták betűjelét, illetve számát.
13
2. táblázat: A mérési/mintavételi pontok helye/neve, a közelben megtalálható alappont száma, a koordináták (földrajzi és EOV) és a fúrásból begyűjtött minták betűjele, illetve száma Fúrás helye/neve
Alappont
Y-fr-i
X-fr-i
Y-EOV
X-EOV
Minták jele
Minták száma
Kelet Budajenő, Hilltop
65-1326 65-1059
47o32'19,6" 47o32'52,2"
18o50'21,0" 18o47'49,7"
634321 631160
243893 244909
1326 1059
1 6
Budajenő, Szőlőhegy
65-1314
47o33'47,1"
18o48'37,7"
632168
246601
1314
4
Tök Nagy Fúrás
65-1316
47o33'31,5"
18o45'13,6"
627899
246137
1316
3
Telki, Öreghegy Villapark
65-1325
47o32'16,0"
18o49'17,2"
632984
243786
1325
3
TAKI Csillagerdő Perbál Tök Vízimalom Zsámbék
65-1330 -
47o31'40,5" 47o32'31,0" 47o35'09,2" 47o33'37,2" 47o31'26,1" 47o32'34,6"
18o47'26,5" 18o42'14,9" 18o45'12,5" 18o43'57,8" 18o44'41,9" 18o43'00,0"
630668 624156 627888 626315 627219 625103
242697 244285 249146 246318 242265 244390
1330 CSIL PLTP TJ VM ZS
3 2 5 4 3 2
A koordinátákat GPS-szel mértük. Az értékek hibája a mérőműszer pontatlanságából, illetve a terepi viszonyokból adódik, ez megközelítőleg 15 méter, így hibahatáron belül megegyezik a földrajzi és az EOV koordináta. A Google Earth program segítségével készített 5. ábra mutatja be ezeknek a pontoknak a térbeli elhelyezkedését. A buborékokban található számok a pontokból begyűjtött minták darabszámát jelölik.
14
5. ábra: A mintagyűjtési pontok térbeli elhelyezkedése a vett minták darabszámának jelölésével (az ábrán körülbelül 10*5 km-es terület látható) (Google Earth), a nyíl az északi irányt jelöli 4.2. A helyszínek leírása 1.
Kelet: A közlekedési út mellett lévő, 1326-os számú alappont mellett
terveztünk fúrást mélyíteni, azonban a szomszédos Nagy-Kopasz hegyről származó törmelék miatt ez nem sikerült, így ásóval vettünk mintát. Az említett ok miatt talajgáz radon- és toronaktivitás-koncentráció mérés nem történt ebben a pontban. Itt jegyzem meg, hogy ez a pont helyezkedik el, az említett Nagy-Kopasz hegyhez legközelebb. 2.
Budajenő, Hilltop: A 1059-es számú alappont közelében mélyítettük a fúrást és
végeztük a talajgáz mérést, amely egy épülő lakópark területének szélén található a fasorban. 3.
Budajenő, Szőlőhegy: A 1314-es számú alappont közelében végeztük a
mintagyűjtést és a talajgáz mérést, ez a pont is egy épülőben lévő lakópark közelében van. 4.
Tök Nagy Fúrás: A 1316-os számú alappont mellet mélyítettük ezt a fúrást és
mértünk, amely egy Tök községhez tartozó szántóföld szélében helyezkedik el. 5.
Telki, Öreghegy Villapark: Mint a helyszín neve is jelzi, ez a fúrás és a talajgáz
mérés is egy lakópark közelében történt, a 1325-ös számú alappont mellet, a lakóparkhoz közeli fasorban. 15
6.
TAKI: A pont neve azt jelzi, hogy a Talajtani és Agrokémiai Kutatóintézet
(TAKI) által is történt mintavétel ennek a pontnak a közelében, éppen ezért választottuk ki mi is a helyszínt. Ez a mintavételi és talajgáz mérési pont a 1330-as számú alappont mellet helyezkedik el, közvetlenül a közlekedési út mellett a fasorban. 7.
Csillagerdő: Itt egy Zsámbékhoz tartozó lucernaföld melletti füves területen
fúrtunk és mértünk talajgáz radon- és toronaktivitás-koncentrációt. 8.
Perbál: A perbáli lakótelephez tartozó füves területen mélyítettük a fúrást és
mértünk. 9.
Tök: Ez egy Tök községi családi ház füves udvara, itt történt a mintavétel és a
talajgáz radon- és toronaktivitás-koncentráció mérés. 10.
Vízimalom: A Zsámbék területén lévő régi vízimalomhoz közeli, a Békás-
patak közelében lévő füves területen végeztük a munkát (fúrás és talajgáz mérést). 11.
Zsámbék: Egy zsámbéki kertes ház udvarában, a ház mellet mélyült a fúrás és
történt a helyszíni talajgáz mérés. 4.3. A mintagyűjtés menete, a mélyített fúrások és a begyűjtött minták leírása A mintagyűjtés kézi fúróval történt, amellyel maximálisan 4,5 méter mélységig lehet lefúrni. Ennek segítségével mélyítettük a 10 fúrást a Zsámbéki-medence északkeleti részén. Ezen kívül egy helyen ásóval vettünk mintát (Kelet). Az egyes mintavételezések során a mintákat jellemző színük vagy más tulajdonságuk (pl. állag) alapján különítettük el. A 6. ábra mutatja be a 11 fúrás/mintavétel maximális mélységét, a minták elkülönülésének szintjét, valamint az egyes rétegek jellemző színét az azt megközelítő színezéssel.
16
6. ábra: A Zsámbéki-mendece északkeleti részén mélyített talajfúrások és mintavételi rétegek/egységek ábrázolása a rétegek színét megközelítő színezéssel a talajfelszíntől számított mélység jelölésével A 3. táblázat foglalja össze az egyes fúrásokból származó, egyes mintákhoz tartozó mélységközt és a helyszínen megállapított jellemzőiket (a minták jelölésének és a fúrás nevének összefüggését lásd az 2. táblázatban).
17
3. táblázat: A talajminták jele, származási mélységköze és a helyszínen megállapított fizikai és anyagtani jellemzőik minta jele 1326
származási mélységköze (cm) -
a fúrások talajainak helyszínen megállapított jellemzői sötétbarna, karbonát törmelékkel
1059-1 1059-2 1059-3 1059-4 1059-5 1059-6
0-55 55-115 115-150 150-180 180-210 210-220
sötétbarna, agyagos sárgásbarna, nagyon kötött agyagos sötétebb sárgásbarna, nagyon kötött agyagos világosabb sárgásbarna, nagyon kötött agyagos sárgás színű, karbonát csíkokkal nagy karbonát tartalom
1314-1 1314-2 1314-3 1314-4
0-20 20-130 130-220 220-240
sötétbarna, humuszos réteg nagyon kötött, világos agyag nagyon kötött, világos agyag, vöröses csíkokkal nagyon kötött, világos agyag
1316-1 1316-2 1316-3
0-55 55-400 400-450
sötétbarna színű világosbarna, laza talajréteg világosbarna, laza, de kicsit kötöttebb
1325-3-1 1325-3-2 1325-3-3
0-50 50-100 100-250
sötétbarna, humuszos világosbarna, laza világosbarna, nagyon laza
1330-1 1330-2 1330-3
0-110 110-150 150-340
sötétbarna sárgás, vörös csíkokkal szürke, vörös csíkokkal
CSIL-1 CSIL-2
0-50 50-100
barna agyag vörös színű, kötött agyag
PLTP-1 PLTP-2 PLTP-3 PLTP-4 PLTP-5
0-40 40-140 140-210 210-350 350-400
sötétbarna, humuszos réteg kötöttebb, sötétbarna vöröses agyag sárga agyag sárga agyag, vörös csíkokkal
TJ-1 TJ-2 TJ-3 TJ-4
0-140 140-200 200-250 250-260
sötétbarna, humuszos szürkés világosbarna narancssárgás színű szürke színű
VM-1 VM-2 VM-3
0-40 40-190 190-250
humuszos, sötétbarna réteg barna agyag fekete, nagy szervesanyag tartalmú
ZS-1 ZS-2
0-40 40-400
sötétbarna, humuszos sárgás agyag
A begyűjtött mintákat hosszabb ideig, körülbelül két hónapig száraz laborban tároltam a laborvizsgálatok megkezdése előtt, így minden esetben légszáraz mintákkal dolgoztam.
18
5. ALKALMAZOTT MÉRÉSI ÉS KIÉRTÉKELÉSI MÓDSZEREK 5.1. Fajlagos izotópaktivitás meghatározása gamma-spektroszkópia módszerével A gamma-spektroszkópia alkalmas arra, hogy meghatározzuk egyes izotópok és (szekuláris egyensúlyt felételezve) anyaelemeik (például urán, tórium) fajlagos aktivitását (Bq/kg), illetve koncentrációját (ppm) a vizsgált mintában. Szekuláris egyensúly beállása esetén az anyaelem aktivitása egyenlő leányelemeinek aktivitásával. Ennek feltétele, hogy az anyaelem felezési ideje sokkal nagyobb legyen, mint leányelemeié és elegendő idő (legalább a legnagyobb felezési idejű leányelem felezési idejének ötszöröse) teljen el az anyag keletkezése óta. Természetes anyagokat vizsgálva az 238
U és a 232Th sorok esetére mindkét feltétel teljesülése feltételezhető, így a radon és a toron
előtti leányelemek fajlagos aktivitásából megbecsülhető az 238U- és a 232Th-tartalom. A radon és toron utáni leányelemek aktivitása már általában kisebb értéket mutat, mert a radon és a toron gáznemű izotópokként (nemesgáz) elhagyják a mintát. A mérések egy gamma-spektrumot eredményeznek, amelyben a gamma-sugárzás energiája alapján határozzuk meg az azt kibocsátó izotópot, az adott csúcsba érkező beütések száma alapján pedig az izotóp mennyiségét. A spektrumban a karakterisztikus energiáknál éles (100 eV széles), Gauss-görbe alakú csúcsokat detektálunk. A gamma-foton a detektor anyagával három módon hathat kölcsön: fotoeffektussal, Compton-szórással vagy párkeltéssel. A karakterisztikus csúcsokat a fotoeffektus során leadott energia hozza létre. A kölcsönhatás valószínűsége fotoeffektus esetén a detektoranyag rendszámának ötödik hatványával, Compton-szórás esetén pedig első hatványával arányos. A félvezető detektor anyaga ezért áll nagy rendszámú elemből, germániumból. Az időegység alatt beérkező beütésszám alapján határozható meg az egyes izotópok aktivitása, figyelembe véve a relatív gyakoriság, valamint a detektor (adott energiára és adott geometriai elrendezésre jellemző) hatásfokát.
Így az adott energiához tartozó izotóp
aktivitását a következő egyenlet írja le: A = T / (t * ε * η) – Tháttér / (tháttér * ε * η), ahol A az aktivitás [Bq], T a mért beütésszám (a csúcs alatti terület) [db], Tháttér a beütésszám a háttér spektrumában, t a mérési idő [s], tháttér a háttér mérésének ideje, ε a relatív gyakoriság (az izotóp bomlása során a fotonok hányad része kerül az adott energiájú csúcsba) és η a 19
hatásfok. Ebből a vizsgált minta tömegének figyelembevételével számolható a fajlagos izotóp aktivitás. Bizonyos izotópok (például
226
Ra és
235
U) nagyon közeli energián bomlanak és egy
csúcsban (például 186 keV) átfednek. Ezzel korrigálni kell: a csúcsba tartozó beütések számát szét kell osztani a két izotóp között az adott energiához tartozó relatív gyakoriság és a természetes izotóparány [például az 235U az összes urán 0,7204%-a, az 238U pedig 99,2742%-a (Brookhaven National Laboratory, http://www.nndc.bnl.gov/nudat2/)] vagy más energiájú csúcs kiértékelése alapján. Az
238
U sor radon előtti tagjainak, a
232
Th sor toron előtti tagjainak és a
40
K fajlagos
aktivitására voltam kíváncsi (a radon- és toronexhalációs együtthatók meghatározása végett, valamint összefüggést keresve a két bomlási sor izotópjainak és a
40
K fajlagos aktivitása
között), így a 186keV-es (226Ra), a 911keV-es (228Ac) és az 1460keV-es (40K) csúcsokat értékeltem ki. A csúcsok átfedését a 226Ra fajlagos aktivitásának meghatározása során vettem figyelembe munkám során. Ebből a célból Ebaid et al. (2005) eredményeit használtam fel, miszerint a 186keV-es csúcs beütésszámának 58,3%-a származik a 235
U-től, radioaktív egyensúlyt feltételezve az
238
U és a
226
Ra-tól és 41,7%-a az
226
Ra között. (A
40
K aktivitása az
1460keV-es csúcsa alapján határozható meg és hasonló energiájú gamma-fotonokat bocsát ki az
228
Ac,
232
Th leányelem is.
Számításaim alapján az
228
Ac beütésszámának részaránya
elhanyagolható, így ebben az esetben nem kell figyelembe venniaz átfedést. A gamma-spektroszkópiai méréseket az Atomfizikai Tanszék GC1520 - 7500SL típusú HPGe (nagy tisztaságú germánium) detektorával végeztem. Ez egy olyan félvezető detektor, amely germánium egykristályból áll. A rendszer a 100-2800keV közötti gamma-fotonok detektálására van beállítva, amelyeket 4096 csatornába gyűjt.
A csúcs alatti terület (T)
meghatározásához csúcskereső és -illesztő programot használtam (Spill, amely az ELTE TTK tanára által írt program). A mérési idő mindig 16 óra volt, ami másodperc egységekben szerepelt a számításban (t). A relatív gyakoriság (ε) számítógépes adatbázisból származik (Nuclides, 2000). A hatásfok (η) meghatározása egy olyan (ELTE, TTK tanára által írt) számítógépes programmal történt, amelynek szükséges megadni a mérési elrendezésre jellemző geometria adatait, valamint a minta átlagos rendszámát és sűrűségét [kizárólagos SiO2 összetételt vettem alapul és a talajok átlagos térfogattömegét, 1,45g/cm3-t (Filep, 1999) használtam]. Ez a program Monte-Carlo szimuláció segítségével számolja ki a hatásfokot az egyes energiákra. Feltételezhetjük, hogy a minta minden egyes térfogateleméből egyenlő valószínűséggel lép ki a tér minden irányába egy adott energiájú gamma-foton. A program 20
véletlen irányba kilépő fotonok millióit generálja és számlálja.
Amennyiben a detektor
irányába indul egy foton, megvizsgálja, hogy fellép-e kölcsönhatás a detektor anyagával. A program tartalmazza a háromféle kölcsönhatási folyamat hatáskeresztmetszetét germániumra, az energia függvényében. Végigköveti a foton útját mindaddig, amíg teljes energiáját leadja a detektor anyagában vagy elhagyja a detektort. Azon esetek számának, amikor a teljes energia bennmarad és az összes generált gamma-fotonok számának hányadosa megadja a hatásfokot, ami általában 10-1-10-3 nagyságrendbe esik (Épületek radioaktivitása laboratóriumi gyakorlat, mérésleírás, http://ion.elte.hu/~akos/orak/kmod/EPR2.htm). A kapott részeredmények alapján a fent megadott egyenlet segítségével számoltam a fajlagos izotópaktivitás értékeket. A hibaszámításkor figyelembe vettem a csúcsterület és a hatásfok szórását, amelyeket a használt programok (Spill, Monte Carlo szimulációs program) adtak meg. A fajlagos aktivitása szórása a tömeg figyelembevételével számolható. A fajlagos aktivitás értékekből kiszámítható a ppm-ben (g/t-ban) vett koncentráció érték az
238
U-ra, a
232
Th-re és a K-ra, de csak szigorúan akkor, ha fennáll a szekuláris egyensúly.
Ezt feltételezve, a következő, levezettett egyenletek szerint számoltam: c=K*A K = (1000 * M) / (NA * λ), ahol c a koncentráció [ppm], K az átszámításhoz szükséges konstans [kg/Bq], A a fajlagos aktivitás [Bq/kg], M a tömegszám [g/mol], NA az Avogadro-szám [6*10231/mol] és λ a bomlási állandó [1/s]. Ennek megoldása szerint: 1.
1Bq/kg 226Ra (238U sor) = 0,08063ppm 238U (K=0,08063kg/Bq),
2.
1Bq/kg 228Ac (232Th sor) = 0,2472ppm 232Th (K=0,2472kg/Bq),
3.
1Bq/kg
40
K = 32,35ppm K (figyelembe véve a
0,0117%) (K=0,3785kg/Bq).
21
40
K százalékos részarányát –
5.2. Radon- és toron-mérések 5.2.1. A használt műszer, a RAD7 radon detektor működése Mind a talajgáz radon- és toronaktivitás-koncentrációjának, mind a talajminták fajlagos radon- és toronexhalációjának mérésére RAD7 radon detektort használtam (amelyet a Durridge Co. Inc. forgalmaz). Ennek működését Durridge (2000) (használati utasítás) alapján mutatom be. A RAD7 egy szilícium-félvezető detektort tartalmaz.
Ez a radon, illetve a toron
bomlásait nem méri, csak a leányelemeik alfa-bomlásait detektálja.
A pozitív töltésű
leányelemeket a detektor térfogatában lévő elektromos tér a detektoranyag felületére hajtja és itt bomlanak el.
Ezeket a bomlásokat energiájuk alapján, általában jó felbontással
különbözteti meg a műszer. A detektor a 0-10MeV-es alfa-részecskéket tudja detektálni. 200 csatornába osztja a beütéseket az alfa-energia alapján, ezeknek a csatornáknak mindegyike 0,05MeV-es energiasávot fog át. A RAD7 négy funkcionális ablakban: az A, a B, a C és a D ablakban számolja a beütéseket, ezek 20-20 csatornát tartalmaznak (4. táblázat). Ezek nem fogják át az egész energiatartományt 0-10MeV között, csak a radon és a toron alfa-részecskét kibocsátó leányelemeit hivatottak detektálni. 4. táblázat: A RAD7 ablakainak csatornatartománya, energiatartománya, a bennük detektált izotópok, az izotópok által kibocsátott alfa-részecskék energiája és az izotópok anyaelemei (radon vagy toron) Ablak Csatorna A B C D
108-128 128-148 148-168 168-188
Energiatartomány (MeV) 5,40-6,40 6,40-7,40 7,40-8,40 8,40-9,40
Detektált izotóp 218
Po, 212Bi 216 Po 214 Po 212 Po
Alfa-részecske energiája (MeV)
Anyaelem
6,00, 6,05 6,78 7,69 8,78
radon, toron toron radon toron
A radon leányelemei az A (218Po) és a C (214Po) ablakban, a toron leányelemei a B (216Po) és a D (212Po) ablakban vannak detektálva (bomlási energiájuk szerint ide esnek). A 4. táblázatban az A ablaknál feltüntettem a
212
Bi izotópot is, amely a toron egyik leányeleme.
Ennek a bomlási energiája (6,05MeV) nagyon közel esik a
218
Po bomlási energiájához
(6,00MeV), ezért a tőlük származó beütéseket nem tudja a műszer megkülönböztetni.
22
A 7. ábrán látható módon, a toron először 216Po-má, majd 212Pb-má alakul (6,78MeV-es alfa-részecske, a B ablakban detektálható). A következő alfa-bomlás a
212
Bi bomlása, ami
35,94%-os valószínűséggel szenved alfa-bomlást (6,05MeV-es alfa-részecske, az A ablakban detektálható), 64,06%-os valószínűséggel pedig béta-bomlással 212Po keletkezik belőle, amely 8,78MeV energiájú, a D ablakban detektált alfa-részecskéket bocsát ki (Brookhaven National Laboratory, http://www.nndc.bnl.gov/nudat2/).
7. ábra. A toron bomlása, a RAD7 műszerben az alfa-részecskéket detektáló energia-ablakok jelének (A, B, D) feltüntetésével A műszer a radon- és a toronaktivitás-koncentrációt az első leányelemektől származó beütések
számának
meghatározását a
218
segítségével
határozza
meg.
A
radonaktivitás-koncentráció
Po 6,00MeV energiájú alfa-bomlásai alapján végzi. Ez az A ablakba
esik. Az A ablakban megszámolt beütésekből le kell vonni a bomlásainak járulékát a
218
Po beütésszám meghatározásához.
212
Bi 6,05MeV-es alfa-
Ezt a RAD7 detektorban
alkalmazott korrekció úgy számolja, hogy az A ablakba érkező beütésekből kivonja a D ablak (212Bi-ből keletkező
212
Po izotópok) beütéseit osztva 1,94-el (218Po beütésszám = A-D/1,94).
Ez azonban csak egy közelítés. A toron bomlási sorának elágazási arányaiból következően az irodalmi érték:
218
Po beütésszám = A-D/(64,06/35,94) = A-D/1,78 (Brookhaven National
Laboratory, http://www.nndc.bnl.gov/nudat2/). Így a műszer mindig egy kicsit kevesebb beütést von le a valóságosnál. Korábbi eredmények szerint (Szabó & Boros, 2009) a RAD7 radon detektor által alkalmazott korrekció nem működik tökéletesen abban az esetben, amikor nagy 23
toronaktivitás-koncentráció van vagy volt jelen a detektorban. Ilyenkor az 1,78 korrekciós faktorral számított érték is nagyobb a valóságosnál, mert a D ablakból sok beütés kiesik az itt detektált csúcs kiszélesedése miatt. Ez lecsökkenti a használandó korrekciós faktor értékét 1,7 körülire (218Po beütésszám = A-D/1,7) (a hivatkozott tudományos diákköri dolgozatban még nem ez az érték szerepel, a munka további eredményei alapján a fent megadott korrekció a legáltalánosabban – több RAD7 műszerre és több mintára – alkalmazható). beütésszámok, a RAD7 által számolt
218
A mért
Po beütésszám és az 1,7-es korrekciós faktor
segítségével számítottam a valósághoz legközelebbi radonaktivitás-koncentráció értékeket. A RAD7 a toronktivitás-koncentrációt a B ablakban detektált 216Po beütésszáma alapján határozza meg. Ezek az értékek a mérési bizonytalanság figyelembevételével maradéktalanul elfogadhatók. A mérések kiértékelése során a toronaktivitás-koncentrációk esetén figyelembe kell venni, hogy a mért, detektortérfogatban lévő koncentráció kisebb, mint az eredeti koncentráció. Ennek oka a toron 55,6 másodperces felezési ideje, ami miatt a detektorba jutásig a toron atomok egy bizonyos százaléka elbomlik az áramlási út térfogata és az áramlási sebesség függvényében. A detektorba jutásig, illetve detektálásig elbomlott toron atomok miatt toronaktivitás-koncentráció csökkenés lép fel.
Az eredeti koncentráció a
következő egyenlet szerint számítható: c0 = cm / e-λ Vút / s, ahol c0 az eredeti toronaktivitás-koncentráció [Bq/m3], cm a mért toronaktivitás-koncentráció [Bq/m3], λ a toron bomlási állandója [1/perc], Vút az áramlási út térfogata [cm3] és s a RAD7 radon detektor pumpája által meghatározott áramlási sebesség [cm3/perc], amely a leírás szerint 650cm3/perc (Durridge, 2000). A detektor térfogatát (körülbelül 700cm3) nem kell beleszámítani az áramlási út térfogatába (Vút) azért, mert a jelenlévő elektromos tér miatt a térfogatba bejutó toron atomok, akármikor is bomlanak el, detektálásuk bekövetkezik (függetlenül attól, hogy homogén-e már az eloszlásuk a detektortérfogatban). A
218
Po izotóp – amelynek bomlásai alapján határozza meg a RAD7 a radonaktivitás-
koncentrációt – 10-15 perc alatt veszi fel a radon aktivitásának értékét (mert háromszorosötszörös felezési ideig kell várni, hogy beálljon a szekuláris egyensúly a radon és a
218
Po
között, aminek felezési ideje 3 perc körüli). Ezért a mérés első 10-15 percének adatát/adatait el kell hanyagolni, a többi átlagát szabad csak figyelembe venni. koncentráció meghatározására a
216
A toronaktivitás-
Po izotóp bomlásaiban keletkező alfa-részecskéket 24
használja fel a detektor. A szekuláris egyensúly beállásához ebben az esetben kevesebb, mint egy másodperc elegendő, mert a
216
Po felezési ideje 0,145 másodperc. Így toronaktivitás-
koncentrációk esetén az összes mérési adat figyelembe vehető. 5.2.2. Talajgáz radon- és toronaktivitás-koncentráció mérésének módszere A talajgázban felhalmozódó radon és toron mennyisége az adott mérési pontra, az ott található kőzetre és talajra jellemző érték, amit befolyásolhatnak az időjárási körülmények, ezért célszerű hasonló időjárási viszonyok mellett végezni a méréseket az egyes pontokon. Mivel a talajgáz radon és toron tartalma nagymértékben hathat a rá épült épületek beltéri radonaktivitás-koncentrációjára (az épület szerkezetétől függően), ezért fontos információt jelent ez az érték. A talajgáz radonaktivitás-koncentráció mérése alapján készítik sok esetben a radontérképeket. Toron esetén – a rövid felezési idő miatt – kisebb mértékű az összefüggés a talajgáz és a beltéri koncentráció között.
A nagyobb beltéri toronaktivitás-koncentrációért inkább az
építőanyagokban jelenlévő 232Th a felelős, nem a talaj (például Yonehara et al., 2005, Yamada et al., 2005, Shang et al., 1997).
Ennek ellenére a vizsgálati területen fontos a toron
tanulmányozása a közelben megtalálható, a legtávolabbi mintavételi ponttól is csak körülbelül 10 kilométerre lévő, nagy-kopasz hegyi tórium-, toron-anomália miatt (Tyhomirov, 1965; Wéber, 1989). Az általam végzett mérések során alkalmazott elrendezést mutatja be a 8. ábra.
8. ábra: A mérési elrendezés a talajgáz radon- és toronaktivitás-koncentrációjának mérése során (talajgáz szonda, páralekötő, szűrő, RAD7 radon detektor)
25
A talajgáz szondán (a Durridge Co. Inc. által a RAD7-hez ajánlott talajgáz szonda) keresztül a talaj pórusiból kiszívott levegő egy páralekötőn áramlik át (8. ábra), itt a levegő megszabadul páratartalmától.
A mérések során fontos, hogy a páratartalom a detektor
térfogatában kicsi értéket (<10%) vegyen fel. A detektorba lépés előtt a szűrő megfogja a porszemcséket és a rájuk tapadt radon, illetve toron leányelemeket, így csak a gázok: a radon és a toron tud bejutni a detektorba és csak a RAD7-ben keletkező és elbomló izotópokat (leányelemeket) detektáljuk (Durridge, 2000). A kiválasztott mérési helyszínek ugyanazok a pontok voltak, ahonnan a mintákat gyűjtöttük (kivétel: Kelet, itt nem mértünk a már említett, kedvezőtlen talajtani adottságok miatt). Ügyeltünk a hasonló időjárási körülményekre (napos, száraz idő, enyhe szél), így két, egymást követő nap alatt zajlott le a teljes méréssorozat (10 pontban). Minden esetben körülbelül 75 centiméter mélységre (Gates & Gundersen, 1992) ütöttük le a talajba a szondát. A RAD7 mérési ciklusait 5 percesre állítottuk be és minden esetben hat mérési ciklus mérése történt. A hat radonaktivtás-koncentráció érték közül az első kettő nem vehető figyelembe (ezek még kisebb értéket mutatnak, csak a 3-6. ciklusra állt be állandó koncentráció a műszer pontosságán belül). Ezzel ellentétben, toron esetén mindegyik érték figyelembe vehető. Az áramlási út térfogata 43,2cm3 volt minden esetben, így a toron elbomlásának mértéke körülbelül 5%. Az eredményeknél, a 7. táblázatban megadott értékek, már ezzel korrigálva vannak. 5.2.3. Fajlagos radon- és toronexhaláció meghatározásának módszere Jelen dolgozatban a fajlagos radon-, illetve toronexhaláció az adott talajra, kőzetre vagy építőanyagra jellemző mennyiség, amely megadja, hogy a minta egységnyi tömegéből hány darab radon vagy toron atom lép ki időegység alatt (db/s/kg = Bq/kg).
A nemzetközi
irodalomban általában más mértékegységgel írják le a különféle anyagok radon és toron kibocsátó képességét. Sok esetben felületre vonatkoztatják az értéket (Bq/m2/s) (például Ujic et al., 2008; Saad, 2008), máskor azt adják meg, hogy időegység alatt mekkora a mintából kilépő radon vagy toron atomok aktivitása a tömegre vonatkoztatva (Bq/kg/s) (például Ujic et al., 2008; Saad, 2008; Sakoda et al., 2008). Az radon- és toronexhaláció értékét befolyásolja a 226Ra (238U-sor) és 224Ra (232Th-sor) tartalmon kívül a jellemző szemcseméret, a porozitás, a permeabilitás és a nedvességtartalom is. Laboratóriumi meghatározása két, az egyetemen használt módszerrel is kivitelezhető.
Mindkét esetben a 9. ábrán bemutatott mérési
elrendezés alkalmazandó. 26
9. ábra: A mérési elrendezés a radon- és toronexhaláció meghatározása során végzett koncentráció mérés alatt (radonkamra, páralekötő, szűrő, RAD7 radon detektor) Itt a radonkamrából (csapokkal lezárható, 3,5cm sugarú, 9,5cm magasságú, így körülbelül 366cm3 térfogatú, henger alakú, alumínium kamra) kiáramló levegő (9. ábra) a páralekötőbe, majd a szűrőn át a RAD7 radon detektorba jut, ahonnan egy csövön keresztül újra a kamrába kerül. A fajlagos exhaláció értéke kétféle módszerrel is meghatározható, amint korábban erről már szó volt: 1.
A koncentráció növekedése a kamrában
A kamrába zárt levegő aktivitása a következő összefüggés szerint növekszik, időben állandó exhaláció során: A = E * ( 1 – e-λt ), ahol A az aktivitás [Bq], E az exhaláció [Bq = db/s], λ a bomlási állandó [1/s] és t az eltelt idő [s]. E * 1 tag írja le a keletkezést, E * e-λt tag a bomlást. Az egyensúly akkor áll be, amikor A = E a mérési hiba pontosságán belül. Ez akkor érvényes, amikor e-λt tag elhanyagolhatóvá válik. Ötszörös felezési idő után már kijelenthető ez, legalább a mérési bizonytalanságnál nagyobb pontossággal, ezért radon esetében 5 * 3,82 nap ≈ 3 hét, toron esetében 5 * 55,6 másodperc ≈ 5 perc múlva már beáll a radioaktív egyensúly, tehát már nem emelkedik az aktivitáskoncentráció a kamrában (például Saad, 2008). 27
A nemzetközi irodalomban általában a radonkamrát a minta behelyezése után, várakozási idő nélkül a radonaktivitás-koncentráció mérő műszerhez kapcsolják és a feltöltődést figyelik. Ebben az esetben a mérhető radonaktivitás-koncentráció kezdetben egy egyenes mentén növekszik. A mérés során kapott radonaktivitás-koncentráció értékekre egy egyenes illeszthető úgy, hogy az Y tengelyt a 0-nál metssze. Az egyenes meredekségéből a kezdeti szakaszban kiszámolható az exhaláció: m = E * λ / Vnet → E = m * Vnet / λ, ahol m az egyenes meredeksége [Bq/m3/s], E a radonexhaláció [Bq], λ a radon bomlási állandója [1/s] és Vnet a feltöltődő térfogat (detektor, csatlakozó csövek, kamra térfogata – minta térfogata) [m3]. Másik lehetőség, hogy a feltöltődési görbe kirajzolódását mérjük ki. Ezzel megkapható az egyensúlyi koncentráció, valamint kiszámítható a mérési kör eresztésének mértéke az egyensúly beállásáig eltelt idő alapján. Minél inkább ereszt a mérési kör, annál hamarabb áll be az egyensúly, így a maximális érték felét is annál kevesebb idő alatt érjük el, mint a radon felezési ideje. A maximális érték feléig eltelt idő és a felezési idő alapján megadható az eresztés mértéke (például Sakoda, 2008).
Hátránya ennek a módszernek, hogy a
radonaktivitás-koncentráció mérő műszert sokáig igénybe veszi, így nem volt lehetőségem ezt alkalmazni 36 talajminta mérésére, valamint a toronexhaláció meghatározására alkalmatlan, mert a kamrában az egyensúly öt perc alatt beáll és ennek a felfutását nem lehet kimérni. Ezért a 2. módszer segítségével határoztam meg a talajminták fajlagos radon- és toronexhalációját. 2.
Egyensúlyi koncentráció a kamrában
A mintákat radonkamrákba helyeztem és lezártam, majd megvártam, hogy a keletkezés (itt exhaláció) és a bomlás között kialakuljon az egyensúly mind radon, mind toron esetére (3 hét). Ekkor műanyag csövekkel a kamrához csatlakoztattam a RAD7 radon detektort és megmértem a kialakult radon- és toronaktivitás-koncentrációt. Korrekcióba kell venni a térfogat megnövekedésével járó felhígulást és a háttér aktivitáskoncentrációit a következő, levezethető egyenlet alkalmazásával: Clevegő = Cmért + Cmért * Vdetektor / Vnettó – Cháttér * Vdetektor / Vnettó, 28
ahol
Clevegő
a
kamrában
kialakuló
aktivitáskoncentráció
[Bq/m3],
Cmért
a
mért
aktivitáskoncentráció [Bq/m3], Cháttér a helyiségben lévő aktivitáskoncentráció, amely a detektorban és a csövekben is megtalálható [Bq/m3], Vdetektor a detektor és a csatlakozó csövek térfogata [m3] és Vnettó a kamra térfogata, kivonva a minta térfogatát [m3]. Az exhaláció [Bq] egyenlő az aktivitás-koncentráció [Bq/m3] és a kamra nettó térfogatának [m3] szorzatával: E = Clevegő * Vnettó, ahol E az exhaláció [Bq], Clevegő a kamrában kialakuló aktivitáskoncentráció [Bq/m3] és Vnettó a kamra térfogata, kivonva a minta térfogatát [m3].
Ebből a minta tömegének
figyelembevételével számolhatjuk a fajlagos radon-, illetve toronexhalációt [Bq/kg]. A fent említett mérési kör eresztésével azért nem volt szükséges korrigálni, mert több hosszú idejű (több nap) mérés eredményei szerint a RAD7 ablakaiban nem csökken a beütésszám az általam használt mérési elrendezés alkalmazásával (lásd Szabó & Boros, 2009) A RAD7 mérési ciklusait 15 percesre állítottam be és minden esetben 17 mérési ciklus mérése történt. A 17 radonaktivtás-koncentráció érték közül az első nem vehető figyelembe, toron esetén viszont mindegyik érték figyelembe vehető. Az áramlási út térfogata 21,6cm3 volt minden esetben, így a toron elbomlásának mértéke körülbelül 2,5%. Az eredményeknél megadott exhaláció értékek ezzel korrigálva vannak. A hibaszámításban figyelembe lett véve a koncentráció (háttér, kamrában felhalmozódó aktivitáskoncentráció) és a térfogat (csatlakozó csövek, kamra, minta) mérésének hibáját. A tömegmérés pontossága a többi tényezőjéhez képest kiemelkedően nagy, ezért ez elhanyagolható. 5.3. Fizikai talajféleség-kategóriákba sorolás módszere A szemcseösszetétel alapján a talajok különböző fizikai talajféleség-kategóriákba sorolhatók (Filep, 1999).
A fizikai talajféleség-kategória a talajban található szemcsék
méretéről ad információt, aminek fontos szerepe van a radon és a toron kibocsátó képesség vizsgálata során. A legszélesebb körben elfogadott az USA Talajtani Szolgálata (USDA) által kidolgozott textúraminősítés, amelyet Filep (1999) alapján használtam. 29
Az értékelés a három fő
szemcsefrakció (homok, iszap, agyag) százalékos arányából kiindulva történik.
A
homokfrakció jellemző szemcsemérete 0,05-2mm, az iszapfrakcióé 0,002-0,05mm, az agyagfrakcióé <0,002mm. Az USDA osztályozás szerint homoktalajokban több mint 85% a homokfrakció és kevesebb, mint 10% az agyagfrakció; vályogtalajokban a homokfrakció 2350%, az iszapfrakció 28-50% és az agyagfrakció 7-27%; agyagtalajok esetén a homokfrakció <45%, az iszapfrakció <40% és az agyagfrakció >40%. Az Arany-féle kötöttségi szám alapján (Filep, 1999) elvégezhető a talajok fizikai talajféleség-kategóriákba sorolása. A módszer alapja az, hogy a légszáraz talaj vízfelvevő képessége arányosan nő a finom részecskék mennyiségével. Az Arany-féle kötöttségi szám meghatározásához porcelán edénybe ismert tömegű, légszáraz talajt teszünk, majd addig adagolunk vizet hozzá folyamatos dörzsölés, keverés mellett, amíg a homogenizált anyag nem adja az úgynevezett fonálpróbát.
Ekkor a hirtelen kiemelt keverőbothoz tapadó talaj
csúcsosan kiemelkedik, de elhajlik oldalirányba. A kötöttségi számot a következő egyenlet adja meg: KA = Vv / mt * 100, ahol KA az Arany-féle kötöttségi szám [dimenzió nélküli szám], Vv az adagolt víz térfogata [cm3] és mt a bemért talaj tömege [g]. A kapott eredmény alapján az 5. táblázat segítségével sorolhatók be a talajok az egyes fizikai talajféleség-kategóriákba. 5. táblázat: Az egyes Arany-féle kötöttségi szám tartományok a hozzájuk tartozó fizikai talajféleség-kategóriákkal (Filep, 1999) KA < 25 25 – 30 30 – 38 38 – 42 42 – 50 50 – 60 > 60
Fizikai talajféleség-kategória Durva homok Homok Homokos vályog Vályog Agyagos vályog Agyag Nehéz agyag
Az Arany-féle kötöttségi szám meghatározásának pontosságát sok tényező befolyásolja. Az általam használt eszközökkel ezek közül a homogenizálás során történő anyagvesztés, a homogenizálás minősége a legjelentősebb.
Ezek a tényezők gondos munka mellett is
pontatlanságot okoznak, így az eredményeket kellő fenntartásokkal kell kezelni. 30
Megjegyzendő, hogy a talajfúrások legfelső szintjeinek mintáit nem célszerű kiválasztani erre a vizsgálatra, mert a növényi és állati maradványok még nagyobb bizonytalanságot okoznak. 5.4. Izovonalas eloszlástérképek szerkesztésének módszere Minden mérési, illetve mintavételi pont EOV koordinátája és talajfelszínhez viszonyított mélysége ismert, ezeken kívül a mért értékekre van szüksége a használt programnak, a Surfer8-nak. Első lépésként létre kell hozni az úgynevezett gridet (vagy négyzetháló) ekkor a vizsgált területhez egy rácsot és minden rácsponthoz egy értéket rendel a program. Ez többféle módszerrel is kivitelezhető, a munka során a krigelést alkalmaztam. Ebben az esetben valamely geometriai pont ismeretlen értékét úgy határozza meg a program, hogy olyan súlyozott átlagot képez a más pontokban ismert értékekből, amely szórása minimális. A grid alapján rajzoltatható ki az izovonalas, kontúros térkép (contour map), amelyet a program az EOV koordináták alapján helyez a megfelelő helyre (ha több objektumunk van). A mért adattal rendelkező pontok kijelölhetőek úgynevezett post map létrehozásával. A program interpolációs eljárással határozza meg az eredeti adattal rendelkező pontok közötti területre az értékeket. Ez nem veszi figyelembe például a talajtani határokat, illetve kiugró értékek mellett, relatív kis mintasűrűség esetén túlbecsüli a kis vagy a nagy értékkel rendelkező területek nagyságát, így az eloszlástérképek csak közelítik a valóságot, nem fedik azt teljes egészében. Ugyanakkor egy nagyobb léptékű vizsgálat során, a jelen dolgozatban az eredmények kiértékelése során bemutatott felbontás több mint megfelelő. Extrapolációnak nevezzük a mérési, illetve mintavételi pontokon kívüli területekre történő értékbecslést. Ezt egy esetben sem végeztem el, kizárólag az adattal rendelkező pontok által határolt területet vizsgáltam. Többféle horizontális eloszlástérkép szerkeszthető a mérési eredményekből. toronaktivitás-koncentráció,
Az izovonalas talajgáz radonaktivitás-koncentráció, talajgáz radonexhaláció
és
toronexhaláció
(több
mélységben)
eloszlástérképeket készítettem el. A fajlagos exhaláció értékekből szerkesztett eloszlástérképek esetén az adott pontra jellemző értéket úgy kaptam, hogy a fúrás egyes mintáinak értékeit a mélységi kiterjedésükkel súlyozottan átlagoltam. Két méter mélységig végeztem el az átlagolást figyelembe véve, hogy 1/ az épületeket általában körülbelül 1,5 méter mélységig építik be a talajba, így körülbelül ebben a rétegben jelenlévő talaj radonexhalációja hathat a beltéri radonaktivitáskoncentrációra és 2/ a legtöbb mintavételi pont esetén körülbelül két méter mélységig van adat. Toron esetében más a helyzet a rövid felezési ideje miatt (nem jut be olyan könnyen a 31
lakóterekbe a talajból, így nem lenne szükséges ilyen mélységig vizsgálni), de a két eloszlástérkép összevethetősége érdekében és a mélyebb rétegekre jellemző adatok hiánya miatt itt is két méter mélységig vettem figyelembe az értékeket. A Kelet nevű mintavételi ponton nem történt talajgáz radon- és toronaktivitáskoncentráció mérés, valamint egy felszíni minta lévén nem lehet két méter mélységig jellemző átlagos értéket számolni. Ebből a mintavételi pontból, valamint a Csillagerdő nevű pontból (csak egy méter mélységig van adat) származó adatok a dolgozatban egy esetben sem lettek figyelembe véve az eloszlástérképek szerkesztése során (23., 24., 25. és 26. ábra). Itt megjegyzem, hogy a talajrétegek fajlagos exhaláció értékei és a porozitás ismeretével megbecsülhető lenne a jelenlévő talajgáz radon- és toronaktivitás-koncentrációja, de a vizsgált minták porozitása nem volt meghatározható kellő pontossággal a rendelkezésre álló laboratóriumi eszközökkel.
A talajminták sűrűsége nem volt mérhető, mert a tömör
szerkezetük és a fúrólyukat felvevő formájuk miatt nem lehetett meghatározni térfogatukat a szerkezet megbolygatása nélkül.
A víz segítségével történő porozitás becslés pedig a
feltételezhető nagy agyagásvány tartalom (duzzadás) miatt nem volt kivitelezhető, illetve nem adott megbízható eredményt. 6. MÉRÉSI EREDMÉNYEK 6.1. Fajlagos 226Ra (238U-sor), 228Ac (232Th-sor) és 40K aktivitás értékek A gamma-spektroszkópiai vizsgálatok a következő, 6. táblázatban összefoglalt eredményeket hozták.
32
6. táblázat: Az egyes minták fajlagos izotópaktivitás és koncentráció értékei az egyszeres szórás feltüntetésével Minta jele 1326 1059-1 1059-2 1059-3 1059-4 1059-5 1059-6 1314-1 1314-2 1314-3 1314-4 1316-1 1316-2 1316-3 1325-3-1 1325-3-2 1325-3-3 1330-1 1330-2 1330-3 CSIL-1 CSIL-2 PLTP-1 PLTP-2 PLTP-3 PLTP-4 PLTP-5 TJ-1 TJ-2 TJ-3 TJ-4 VM-1 VM-2 VM-3 ZS-1 ZS-2
A
226
Ra (Bq/kg)
σ
c238U (ppm)
σ
29,4 30,5 31,1 31,5 19,5 30,9 21,6 25,1 18,6 23,0 17,0 33,6 34,0 32,8 37,7 30,4 32,1 35,4 36,8 35,8 36,1 17,4 31,3 33,5 26,7 27,1 26,3 26,7 21,9 26,9 31,8 26,5 26,0 21,4 35,8 34,1
3,3 3,3 3,2 3,1 2,8 3,1 3,8 3,3 2,9 2,9 2,9 3,7 3,8 3,4 3,6 3,6 3,6 3,5 3,3 3,5 3,4 2,6 3,3 3,3 3,1 3,1 3,1 3,3 2,9 3,1 3,2 3,1 3,0 2,8 3,5 3,2
2,4 2,5 2,5 2,5 1,6 2,5 1,7 2,0 1,5 1,9 1,4 2,7 2,7 2,6 3,0 2,5 2,6 2,9 3,0 2,9 2,9 1,4 2,5 2,7 2,2 2,2 2,1 2,2 1,8 2,2 2,6 2,1 2,1 1,7 2,9 2,7
0,3 0,3 0.3 0,3 0,2 0,2 0,3 0,3 0,2 0,2 0,2 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,2 0,3 0,3 0,3 0,2 0,3 0,3 0,2 0,3 0,3 0,2 0,2 0,2 0,3 0,3
talajminták
átlagos
228
40
Ac (Bq/kg)
σ
c232Th (ppm)
σ
K (Bq/kg)
σ
cK (ppm)
σ
17,0 24,1 25,0 23,5 18,7 23,8 17,8 17,4 17,8 16,1 15,4 24,3 23,1 27,6 27,4 23,7 28,3 24,9 28,3 21,8 26,7 15,2 21,4 27,0 23,2 21,3 21,1 22,9 19,6 20,7 23,7 22,9 18,7 17,0 18,6 24,2
1,3 1,2 1,2 1,2 1,0 1,1 1,4 1,1 1,2 1,1 1,0 1,5 1,5 1,4 1,4 1,5 1,6 1,4 1,3 1,3 1,2 1,0 1,1 1,3 1,2 1,1 1,2 1,3 1,1 1,2 1,2 1,2 1,1 1,1 1,2 1,2
4,2 6,0 6,2 5,8 4,6 5,9 4,4 4,3 4,4 4,0 3,8 6,0 5,7 6,8 6,8 5,8 7,0 6,1 7,0 5,4 6,6 3,8 5,3 6,7 5,7 5,3 5,2 5,7 4,9 5,1 5,9 5,7 4,6 4,2 4,6 6,0
0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,4 0,3 0,3 0,3 0,2 0,4 0,4 0,3 0,4 0,4 0,4 0,3 0,3 0,3 0,3 0,2 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3
177 288 311 283 236 268 184 233 227 233 223 297 295 307 342 270 338 267 289 337 287 182 304 327 280 265 240 276 232 244 265 376 321 295 242 285
6 7 8 7 7 7 8 7 7 7 7 9 9 8 9 8 9 8 8 8 7 6 8 8 8 7 7 8 7 7 7 9 8 8 8 8
5730 9316 10053 9156 7635 8654 5951 7537 7329 7539 7228 9622 9532 9942 11072 8738 10950 8650 9348 10897 9296 5903 9846 10563 9061 8571 7769 8927 7501 7905 8569 12173 10395 9552 7820 9209
205 240 251 240 218 233 254 233 218 229 221 279 289 268 289 271 289 250 250 271 240 193 247 263 243 229 230 252 217 234 234 280 256 250 249 243
meghatározott
238
U-koncentrációja
koncentrációja 5,4±0,9ppm és K-koncentrációja 8832±24ppm. átlagokat megközelítő értékek, amely átlag
238
U-ra 2,3 ppm,
232
232
Th-
Ezek a magyarországi
Th-re 6,9 ppm és K-ra 11970
ppm (UNSCEAR, 2000). A mért értékek átlagosnak tekinthetőek. 33
2,3±0,5ppm,
Minden talajréteget egy belőle vett, megmért talajminta eredményei reprezentálnak. A 10., 11. és 12. ábrákon az egyes talajrétegekre jellemző izotóp- vagy elemkoncentráció értékek láthatók a színskálák szerint behatárolt kategóriák alapján jelölve.
10. ábra: Az 238U koncentráció változása a vizsgált talajrétegekben Az
238
U-koncentrációnak a legnagyobb a relatív szórása a három vizsgált izotóp (elem)
közül, de még így sem mutatnak nagy változékonyságot az adatok. Nem figyelhető meg szoros összefüggés az 238U-koncentráció és a talajfelszíntől számított mélység között, viszont egyes mintavételi pontokon (Budajenő, Hilltop; Tök Nagy Fúrás; Telki, Öreghegy Villapark; TAKI; Zsámbék) a teljes fúrásra rendre nagyobbak az értékek, de ezek is átlag közeliek.
11. ábra: A 232Th-koncentráció változása a vizsgált talajrétegekben 34
A
232
Th-koncentráció értékek esetén sem figyelhető meg szoros összefüggés a
talajfelszíntől számított mélységgel. Azonban fontos megemlíteni, hogy mivel a meghatározott 238U- és 232Th-koncentráció a 226
Ra és az
228
Ac fajlagos aktivitásából lett kiszámítva, inkább ezeknek az izotópoknak a
vertikális eloszlásáról adnak információt az ábrák. A szekuláris egyensúly feltételezésével tettem a fenti megállapításokat (de ezt geokémiai folyamatok eltolhatják a rádium elem kioldásával). Az 12. ábra mutatja be a K-koncentráció értékek vertikális eloszlását.
12. ábra: A K-koncentráció változása a vizsgált talajrétegekben Két felszíni minta (Telki, Öreghegy Villapark; Vízimalom) K-koncentrációja a legnagyobb (ennek oka lehet műtrágya), de ezen kívül itt sincs szoros összefüggés a felszíntől számított mélységgel.
Az egyik fúrás esetén csökkennek az értékek, a másiknál pedig
növekednek a mélység felé (12. ábra). 6.2. Radon- és toron-mérések 6.2.1. Talajgáz radon- és toronaktivitás-koncentráció mérésének eredményei A mérési adatokat a 7. táblázat mutatja. Az eredmények Kemski et al. (2001) által leírt, radonaktivitás-koncentrációkra vonatkozó kategóriák szerint alacsony (< 10kBq/m3), illetve közepes (10-100kBq/m3) kategóriákba esnek. A legnagyobb értékeket mutató Vízimalom, is csak közepes kategóriájú. 35
7. táblázat: A talajgáz radon- és toronaktivitás-koncentráció mérésének eredményei az egyszeres szórás feltüntetésével Mérési helyszín neve Kelet Budajenő, Hilltop Budajenő, Szőlőhegy Tök Nagy Fúrás Telki, Öreghegy Villapark TAKI Csillagerdő Perbál Tök Vízimalom Zsámbék
8 17
Toronaktivitás-koncentráció (Bq/m3) 402 0 1087
78 0 16
270
15
31
18
13249 58 6577 11161 53040 17747
37
13493 47 2972 5730 12600 8408
46
Radonaktivitás-koncentráció (Bq/m3) 1817 14 2776
10
σ
36 13 39 54 54
σ
30 27 21 36 34
Az adatok között 3 olyat találunk (Budajenő, Szőlőhegy; Telki, Öreghegy; Csillagerdő), amelyek esetén mindkét meghatározott érték nagyon kicsi, kBq-es nagyságrend alatti. Ebben a 3 esetben valószínűleg felszíni levegő is került a szondába, vagy nem húztuk eléggé vissza a szondát és nem volt levegő, amit meg tudott volna mintázni. Ezt a 3-3 adatot nem vettem figyelembe az eloszlástérképek szerkesztésekor. 6.2.2. Fajlagos radon- és toronexhaláció mérésének eredményei Az egyes minták fajlagos radon- és toronexhaláció számszerű értékeit a 8. táblázat mutatja, a vertikális változást a 13. és 14. ábrákon színskála segítségével ábrázolom a fúrások vizsgált rétegeiben.
36
8. táblázat: Az egyes minták fajlagos radon- és toronexhaláció értékei az egyszeres szórás feltüntetésével Minta jele 1326 1059-1 1059-2 1059-3 1059-4 1059-5 1059-6 1314-1 1314-2 1314-3 1314-4 1316-1 1316-2 1316-3 1325-3-1 1325-3-2 1325-3-3 1330-1 1330-2 1330-3 CSIL-1 CSIL-2 PLTP-1 PLTP-2 PLTP-3 PLTP-4 PLTP-5 TJ-1 TJ-2 TJ-3 TJ-4 VM-1 VM-2 VM-3 ZS-1 ZS-2
Radonexhaláció (Bq/kg) 5,9 6,0 4,7 4,7 2,9 2,7 3,0 5,0 2,6 3,1 3,0 3,3 4,2 5,3 9,0 2,8 4,0 7,2 5,2 6,9 5,1 4,5 4,8 6,8 7,7 2,7 3,5 6,5 2,1 2,5 0,4 9,9 8,6 6,7 4,5 4,3
σ 0,2 0,2 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,3 0,1 0,1 0,2 0,1 0,2 0,1 0,1 0,1 0,2 0,2 0,1 0,1 0,2 0,1 0,1 0,0 0,2 0,2 0,2 0,1 0,1
37
Toronexhaláció (Bq/kg) 3,1 4,3 3,5 3,7 3,1 2,2 2,5 3,1 2,2 3,0 2,8 3,6 2,6 3,8 7,4 2,9 3,3 3,6 3,3 5,5 3,3 4,5 2,5 4,5 4,9 2,5 2,7 3,6 2,5 1,9 3,6 6,0 3,3 0,7 2,9 3,3
σ 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,3 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,2 0,1 0,0 0,1 0,1
13. ábra: A radonexhaláció értékek változása a vizsgált talajrétegekben
14. ábra: A toronexhaláció értékek változása a vizsgált talajrétegekben A radon- és toronexhaláció értékek a mélység felé több esetben csökkennek (Budajenő, Hilltop; Tök), de olyan is előfordul, amikor növekedés tapasztalható (például TAKI). 6.3. Fizikai talajféleség-kategóriákba sorolás eredménye A 9. táblazatban találhatók a vizsgált 36 talajminta közül 10 darab fizikai talajféleségkategóriába sorolásának eredménye. A minták kiválasztása a gamma-spektroszkópiai és a radon- és toronexhaláció vizsgálatok eredményei alapján történt (a 21. ábrán történő elkülönülés szerint). 38
9. táblázat: A kiválasztott talajminták Arany-féle kötöttségi száma (Stefanovits et al., 1999) és az ez alapján meghatározott fizikai talajféleség-kategória Minta jele 1059-5 1325-3-2 1325-3-3 1330-3 CSIL-2 PLTP-3 TJ-4 VM-2 VM-3 ZS-2
KA 42 44 45 59 44 69 54 > 64 > 70 43
Fizikai talajféleség-kategória vályog agyagos vályog agyagos vályog agyag agyagos vályog nehéz agyag agyag nehéz agyag nehéz agyag agyagos vályog
Az eredmények szerint a minták vályog, agyagos vályog és agyag kategóriákba sorolhatóak. A 1059-5 minta adta a legkisebb értéket, a VM-2 és VM-3 minta pedig a legnagyobbakat. Ezek esetében nem tudtam a pontos értéket meghatározni, mert a vizsgálat elvégzése során olyan talajpéppé alakultak, amelyben homogenizáció közel sem volt tökéletes. A két érték hasonló állapotban került meghatározásra.
39
7.
SZÁRMAZTATOTT
EREDMÉNYEK,
ELOSZLÁSTÉRKÉPEK
ÉS
ÉRTELMEZÉSÜK A 15. ábrán az 228Ac (232Th sor) fajlagos aktivitása látható a
226
Ra (238U sor) fajlagos
aktivitásának függvényében. A két érték korrelál egymással, a számított korreláció értéke 0,79.
Ez azt jelenti, hogy nagyobb
226
aktivitás társul általában, így a számított
Ra fajlagos aktivitáshoz nagyobb 238
U-koncentrációhoz nagyobb
232
228
Ac fajlagos
Th-koncentráció
tartozik.
15. ábra: Az 228Ac fajlagos aktivitása az 226Ra fajlagos aktivitásának függvényében trendegyenes illesztésével, a szórás feltüntetésével [a kéktől eltérő színű jelek a következő mintákat jelentik: zöld - VM-3, rózsaszín - VM-2, lila - VM-1 (nem látszik a többi ponttól) és narancssárga - TJ-4 minta]
40
A fajlagos radon- és toronexhaláció értékek korrelációját a 16. ábra mutatja, aminek értéke 0,68.
16. ábra: A fajlagos toronexhaláció a fajlagos radonexhaláció függvényében trendegyenes illesztésével, a szórás feltüntetésével (a kéktől eltérő színű jelek az alábbi mintákat jelentik: zöld - VM-3, rózsaszín - VM-2, lila - VM-1 és narancssárga - TJ-4 minta) Amint a 16. ábra mutatja néhány, eltérő színnel jelölt talajminta nem illeszkedik a trendre. A VM-2 és VM-3 mintában a fajlagos toronexhaláció csökkent értékű, a TJ-4 mintában pedig a fajlagos radonexhaláció mutat kicsi értéket (a többi mintához viszonyítva). Feltűnő, hogy a kék jellel jelölt minták jelentős korrelációt – 0,82-t – mutatnak.
41
Megvizsgálva a fajlagos
226
Ra és
228
Ac és a radon- és toronexhaláció összefüggését, gyenge
korreláció tapasztalható (17. és 18. ábra). Ennek értéke 0,27, illetve 0,40. Ezek a gyenge összefüggések az exhaláció mértékét befolyásoló összetett tényezők jelentős hatásával magyarázhatók. Mindkét esetben (17. és 18. ábra) megfigyelhető egy alapvető növekvő trend.
17. ábra: A fajlagos radonexhaláció a fajlagos 226Ra aktivitás függvényében trendegyenes illesztésével
18. ábra: A fajlagos toronexhaláció a fajlagos 228Ac aktivitás függvényében trendegyenes illesztésével 42
A fajlagos
226
Ra és
228
Ac aktivitás (amely utóbbi, szekuláris egyensúly esetén
megegyezik a toron közvetlen anyaelemének, a
224
Ra-nek az aktivitásával) és a fajlagos
radon- és toronexhaláció hányadosaként meghatározható a radon- és toronexhalációs együttható (10. táblázat). Ezek az értékek fejezik ki (jelen dolgozatban), hogy a keletkező radon és toron atomok hány százaléka hagyja el a mintát. 10. táblázat: Az egyes minták radon- és toronexhalációs együtthatói az egyszeres szórás feltüntetésével Minta jele 1326 1059-1 1059-2 1059-3 1059-4 1059-5 1059-6 1314-1 1314-2 1314-3 1314-4 1316-1 1316-2 1316-3 1325-3-1 1325-3-2 1325-3-3 1330-1 1330-2 1330-3 CSIL-1 CSIL-2 PLTP-1 PLTP-2 PLTP-3 PLTP-4 PLTP-5 TJ-1 TJ-2 TJ-3 TJ-4 VM-1 VM-2 VM-3 ZS-1 ZS-2
Radonexhalációs együttható (%) 20,0 19,8 15,0 15,1 14,8 8,7 14,0 19,9 14,1 13,3 17,9 10,0 12,4 16,2 23,9 9,2 12,5 20,3 14,2 19,3 14,2 25,9 15,5 20,2 29,0 10,1 13,2 24,2 9,8 9,3 1,2 37,2 33,3 31,3 12,6 12,5
σ 2,3 2,2 1,6 1,5 2,2 0,9 2,5 2,7 2,2 1,7 3,2 1,1 1,4 1,7 2,4 1,1 1,4 2,1 1,3 1,9 1,4 3,9 1,7 2,0 3,5 1,2 1,6 3,0 1,3 1,1 0,1 4,4 3,9 4,1 1,3 1,2
Toronexhalációs együttható (%) 18,3 18,0 14,1 15,9 16,5 9,2 14,1 17,8 12,5 18,3 18,2 14,7 11,1 13,7 27,1 12,4 11,5 14,6 11,8 25,0 12,5 29,9 11,7 16,7 21,2 11,8 12,7 15,8 12,8 9,3 15,0 26,2 17,8 4,3 15,7 13,6
43
σ 1,5 1,0 0,8 1,0 1,1 0,5 1,3 1,2 0,9 1,4 1,3 1,1 0,8 0,8 1,7 0,9 0,8 0,9 0,7 1,6 0,7 2,1 0,7 0,9 1,3 0,7 0,9 1,0 0,9 0,7 0,9 1,5 1,2 0,4 1,2 0,8
A hibaszámításkor a fajlagos aktivitás és az exhaláció értékek szórását vettem figyelembe. Ezeket a táblázatban összefoglalt értékeket felhasználva elkészíthetők a radonés toronexhalációs együtthatók vertikális eloszlását bemutató ábrák (19. és 20. ábra). A radonexhalációs együtthatók értékének átlaga és annak szórása: 16,9±7,6%, a toronexhalációs együtthatók esetén ugyanez: 15,6±5,2%. A két érték korrelációjának értéke 0,50 (az összes mintát vizsgálva), ez nem jelez (szoros) kapcsolatot.
19. ábra: A radonexhalációs együttható értékek a vizsgált talajrétegekben
20. ábra: A toronexhalációs együttható értékek a vizsgált talajrétegekben
44
A vertikális eloszlás esetén azt várnánk, hogy a mélység felé, a talaj tömörödése miatt csökkennek az értékek, de az adatok ezt nem mutatják egyértelműen. A toronexhalációs együtthatót a radonexhalációs együttható függvényében ábrázolva (21. ábra) információt kaphatunk az exhaláció, a radon és toron atomok mintából történő kijutásának folyamatáról. Ezeket az értékeket összevetettem a 21. ábrán még a meghatározott fizikai talajféleségkategóriákkal is ott, ahol van adat (9. táblázat).
21. ábra: A toronexhalációs együttható a radonexhalációs együttható függvényében, a két érték egyenlőségét jelölő piros egyenessel, a fizikai talajféleség-kategóriák jelölésével (fehér - vályog, citromsárga - agyagos vályog, narancssárgától feketéig - egyre nehezebb agyag; kék - nincs adat) A piros egyenes (amely az ábrázolt két érték egyenlőségét jelöli) közelében lévő pontok esetén a radonexhalációs együttható közel egyenlő a toronexhalációs együtthatóval. Ez azt jelenti, hogy a mintából azonos valószínűséggel jut ki a hosszabb felezési idejű radon és a rövidebb felezési idejű toron, tehát ebben az esetben a kijutó atomok egyből elhagyják a mintát. A 21. ábra szintén jelzi, hogy nincs egyértelmű összefüggés a fizikai talajféleségkategória (ami a jellemző szemcseméretre és agyagásvány-tartalomra utal) és a két exhalációs együttható aránya között, bár a nagyobb jellemző szemcseméretű, vályogos talajok a piros vonalon helyezkednek el, míg az agyagos talajok esetén eltolódás tapasztalható valamely irányba. A VM-2 és VM-3 minták a legnehezebb agyagok a vizsgált minták közül (9. 45
táblázat, 21. ábra) és ezek tolódtak el legnagyobb mértékben a radonexhalációs együttható irányába, tehát ezekben tartózkodnak leghosszabb ideig a radon és toron atomok. A kapott eredményeket összevetetettem Greeman & Rose (1996) publikált adataival. Az ezekből (a digitalizált és ábrázolt adatokból) szerkesztett diagram látható az 22. ábrán.
22. ábra: A toronexhalációs együttható a radonexhalációs együttható függvényében Greeman & Rose (1996) adatai alapján, a két érték egyenlőségét jelölő piros egyenessel, a kiemelkedő agyagtartalmú minták jelölésével (fekete: 70-80% agyagtartalom, barna: 50-60% agyagtartalom, kék: <50% agyagtartalom) Greeman & Rose (1996) adatai is hasonló eloszlást mutatnak, mint az általam vizsgált talajmintára kapott eredmények. Itt sincs egyértelmű összefüggés a jellemző szemcseméret (amit itt az agyagtartalom jelez) és a két exhalációs együttható aránya között. Mind a 21. és mind a 22. ábrán négy csoportba lehet sorolni az adatpontokat, a toronexhalációs együttható felé eltolódott minták, az egyenesre illeszkedő minták, a radonexhalációs együttható felé kis mértékben, illetve nagymértékben eltolódott értéket mutató minták csoportja. A toronexhalációs együttható felé történő eltolódás csak akkor lehetséges, ha a toron forrásásványa máshol helyezkedik el az egyes talajszemcsékben: felületükön és nem bennük és így könnyebben kijutnak belőle a nemesgáz atomok.
A
radonexhalációs együttható felé történő eltolódáskor az atomok egy ideig diffundálnak a szilárd mintában (a kilépési idő hosszú) és így a toron atomok egy része elbomlik. Ebben az 46
esetben – feltételezhetően – a talajszemcsék belsejében megtalálható ásványok a radon és a toron forrása. Alább az eredmények (7. és 8. táblázat, nem a tárgyalás sorrendjében) alapján szerkesztett (exhaláció és talajgáz aktivitás-koncentráció) eloszlástérképek kerülnek bemutatásra, amelyeket összevetek egymással. Az első kettő eloszlástérkép (23. és 24. ábra) szerkesztése során minden lehetséges pontra (kivétel: Kelet, Csillagerdő) meghatároztam egy értéket a fúrás talajmintáinak fajlagos exhalációjának mérési eredményei (8. táblázat) és az egyes rétegek vastagsága alapján, majd ezeket ábrázoltam a Surfer8 program segítségével. Perbál 249000 8.6 8.2
248000
7.8 7.4 247000
Budajeno, Szolohegy Tök
Tök Nagy Fúrás
7 6.6
246000
6.2 5.8 Budajeno, Hilltop
245000 Zsámbék Csillagerdo
5.4 5
Kelet Telki, Öreghegy Villapark
244000
4.6 4.2 3.8
243000
TAKI 3.4
Vízimalom
3 625000 626000 627000 628000 629000 630000 631000 632000 633000 634000
23. ábra: A felső, 0-2 méteres talajrétegre, vastagság szerint súlyozottan átlagolt fajlagos radonexhaláció (Bq/kg) Zsámbék (nyugat), Perbál (észak), Telki, Öreghegy Villapark (kelet) és Vízimalom (dél) nevű mintavételi pontok által határolt területen
47
Perbál 249000 4.3 4.2 4.1
248000
4 3.9 247000
Budajeno, Szolohegy Tök
3.8 3.7
Tök Nagy Fúrás
3.6
246000
3.5 3.4 Budajeno, Hilltop
245000
3.3 3.2
Zsámbék Csillagerdo
3.1 Kelet Telki, Öreghegy Villapark
244000
3 2.9 2.8
243000
TAKI
2.7 2.6
Vízimalom
2.5 625000 626000 627000 628000 629000 630000 631000 632000 633000 634000
24. ábra: A felső, 0-2 méteres talajrétegre, vastagság szerint súlyozottan átlagolt fajlagos toronexhaláció (Bq/kg) a Zsámbék (nyugat), Perbál (észak), Telki, Öreghegy Villapark (kelet) és Vízimalom (dél) nevű mintavételi pontok által határolt területen A talajgáz mérések eredményeiből (7. táblázat) a következő, 25. és 26. ábrán látható, a radon- és toron eloszlásának térképei szerkeszthetők. Ezt a technikat sok ország alkalmazza és elegendőnek tartja az úgynevezett radonpotenciál térkép szerkesztésére. Tekintettel arra, hogy a Kelet; Budajenő, Szőlőhegy, Telki, Öreghegy Villapark és Csillagerdő pontok nem rendelkeznek (értelmezhető) adattal (ennek okát lásd 6.2.1. fejezet), így az eloszlástérkép kisebb területet fed le, mint a fajlagos exhalációból szerkesztett térképek.
48
Perbál 249000
248000
247000
Budajeno, Szolohegy Tök
Tök Nagy Fúrás
246000 Budajeno, Hilltop
245000 Zsámbék Csillagerdo
Kelet Telki, Öreghegy Villapark
244000
243000
TAKI Vízimalom
54000 52000 50000 48000 46000 44000 42000 40000 38000 36000 34000 32000 30000 28000 26000 24000 22000 20000 18000 16000 14000 12000 10000 8000 6000 4000 2000 0
625000 626000 627000 628000 629000 630000 631000 632000 633000 634000
25. ábra: A talajgáz radonaktivitás-koncentrációja (Bq/m3) a Zsámbék (nyugat), Perbál (észak), Budajenő, Hilltop (kelet) és Vízimalom (dél) nevű mintavételi pontok által határolt területen Perbál 249000
14000 13000
248000
12000 11000
247000
Budajeno, Szolohegy Tök
10000 9000
Tök Nagy Fúrás
8000
246000
7000 Budajeno, Hilltop
245000 Zsámbék Csillagerdo
6000 5000
Kelet Telki, Öreghegy Villapark
244000
4000 3000 2000
243000
TAKI Vízimalom
1000 0
625000 626000 627000 628000 629000 630000 631000 632000 633000 634000
26. ábra: A talajgáz toronaktivitás-koncentrációja (Bq/m3) a Zsámbék (nyugat), Perbál (észak), Budajenő, Hilltop (kelet) és Vízimalom (dél) nevű mintavételi pontok által határolt területen
49
Megvizsgálva a radon és toron eloszlástérképeket, a két izotóp jelenlétének korrelációja – az adatok alapján – a 0-2 méter mélységre, vastagság szerint súlyozottan átlagolt fajlagos exhalációk esetén 0,67, a talajgáz aktivitás-koncentrációk esetén 0,72. Tehát itt is megjelenik a 16. ábrán bemutatott, két izotóp közötti korreláció. Szabó (2009) által használt radontérképezési módszer szerint a talajgáz aktivitáskoncentrációja megbecsülhető a fajlagos exhaláció és a porozitás értékek felhasználásával. Ha a munkám során vizsgált talajminták porozitása hasonló egymáshoz (ez feltételezhetően fenn áll), akkor az exhaláció értékekből szerkesztett eloszlástérképek (23. és 24. ábra) korrelációja a mért talajgáz aktivitás-koncentrációból szerkesztett eloszlástérképekkel (25. és 26. ábra) megegyezik a megbecsülhető talajgáz aktivitás-koncentráció térképek és a mért talajgáz
aktivitás-koncentráció
térképek
korrelációjával.
Megvizsgálva
ezeket
a
korrelációkat, radon esetére 0,77-et, toron esetére pedig 0,34-et kaptam eredményül. Tehát radon vonatkozásában a két módszer által adott eloszlástérkép jól fedi egymást, viszont toront vizsgálva ugyanez nem igaz. Ez alapján, Szabó (2009) által alkalmazott módszer szerint becsült talajgáz radonaktivitás-koncentráció értékek közelítik, illetve fedik a valós értékeket, így összevethetők a mért talajgáz radonaktivitás-koncentráció értékekkel. Ennek ellenére a mért és a becsült talajgáz aktivitás-koncentráció értékektől nem várható el a teljes egyezés (a jobb korrelációt mutató radon esetére sem). Az eloszlástérképek (23. és 25. ábra) déli irányba határozott fajlagos radonexhaláció, illetve talajgáz radonaktivitás-koncentráció növekedést mutatnak, így a vizsgált területen a Vízimalom nevű pont rendelkezik a legnagyobb radonra vonatkozó értékekkel. Ezen ponton és környékén érdemes odafigyelni, esetleges építkezések esetén (amelyekkel kapcsolatban már születtek önkormányzati tervek a nevezett terület vonatkozásában), a belső légterek radonaktivitás-koncentrációjára, illetve az épületek szerkezetére. A toron eloszlásának (24. és 26. ábra) vizsgálata alapján, nincs egyértelműen nagyobb, illetve kisebb értékkel jellemezhető terület, vagyis a Nagy-Kopasz hegy tórium-anomáliája nem volt hatással a Zsámbékimedence vizsgált talajaira. A
40
K fajlagos aktivitásának az összevetése a
226
Ra és az
228
Ac izotópok fajlagos
aktivitásával (27. és 28. ábra) megmutatja az említett izotópok jelenlétének korrelációját. Amint az ábrák is mutatják, a 40K fajlagos aktivitásának a
226
Ra fajlagos aktivitással számolt
korreláció értéke 0,57, az 228Ac fajlagos aktivitással pedig 0,69. Ez alapján kijelenthető, hogy nagyobb
40
K aktivitáshoz nagyobb
226
Ra és
228
Ac aktivitás társul, de a trendegyenesek
50
illesztésének pontossága (27. és 28. ábra) nem a legnagyobb, így sok esetben tapasztalható eltérés az összefüggésben.
27. ábra: A fajlagos 40K aktivitás a fajlagos 226Ra aktivitás függvényében trendegyenes illesztésével
28. ábra: A fajlagos 40K aktivitás a fajlagos 228Ac aktivitás függvényében trendegyenes illesztésével
51
8. KÖVETKEZTETÉSEK A diplomamunka során a Zsámbéki-medence északkeleti részén, körülbelül 30km2-es területen, 11 ponton, 36 talajmintát vizsgálva elvégzett munka eredményei alapján a következő megállapítások tehetők: 226
Nagyobb így a számított
Ra fajlagos aktivitáshoz nagyobb
238
U-koncentrációhoz nagyobb
232
228
Ac fajlagos aktivitás társul általában,
Th-koncentráció rendelhető. Emellett, a
radon- és toronexhaláció értékeket vizsgálva is tapasztalható korreláció (0,82) ezek is összefüggenek egymással. A vizsgalt területről, a Vízimalom nevű pontról származó VM-1 és 2 jelű mintákra a fajlagos toronexhaláció csökkent értékű, a Tök nevű pontról származó, TJ-4 minta esetén pedig a fajlagos radonexhaláció mutat eltolódást (a többi mintához viszonyítva). Ezen minták esetében az exhalációs együtthatóban bekövetkező változás tolja el az értékeket, amely változás nincs egyértelmű összefüggésben a talajt alkotó szemcsék méretével. Ennek ellenére megállapítható, hogy a legnagyobb agyagtartalmú mintákhoz köthető a toronexhalációs együttható (nagy mértékű) lecsökkenése. Ebből az a következtetés vonható le, hogy a kis szemcsemérethez akár extrém hosszú kilépési idő is társulhat (annak ellenére, hogy megnövekedett a fajlagos felület). Radon vonatkozásában a két, alkalmazott módszer (talajgáz aktivitás-koncentráció becslés, illetve mérés) alapján szerkesztett eloszlástérkép jól fedi egymást (toront vizsgálva ugyanez nem igaz). Ez alapján, Szabó (2009) által alkalmazott módszer szerint becsült talajgáz radonaktivitás-koncentráció értékek közelítik, illetve fedik a valós értékeket. A vizsgált területen a Vízimalom nevű pont rendelkezik a legnagyobb fajlagos radonexhaláció és talajgáz radonaktivitás-koncentráció értékekkel. Ezen ponton és környékén érdemes figyelni építkezések esetén (ha a jövőben lesznek) a belső légterek radonaktivitáskoncentrációjára.
A toron eloszlásának vizsgálata alapján a Nagy-Kopasz hegy tórium-
anomália nem volt hatással a Zsámbéki-medence vizsgált talajaira. Végül megállapítható, hogy nagyobb 40K aktivitáshoz nagyobb 226Ra és 228Ac aktivitás társul, összefüggenek ezek az értékek egymással. Ugyanígy nagyobb K-tartalmú talajokban várhatóan nagyobb az 238U- és a 232Th-koncentráció.
52
KÖSZÖNETNYILVÁNÍTÁS Itt köszönetemet szeretném kinyilvánítani témavezetőimnek, Szabó Csabának és Horváth Ákosnak; az LRG összes tagjának, akik hihetetlenül összetartó csapatot alkotnak; kiemelten Breitner Dánielnek, Guzmics, Tibornak, Kármán Krisztinának, Nagy Hédinek, Szabó Katának és Völgyesi Péternek (névsorrendben); valamint Csorba Ottónak. Köszönöm Kávási Norbertnek, hogy hasznos tanácsokkal segített. Továbbá nagyon-nagyon köszönöm Apának és Lacinak, hogy fúrtak és szondáztak, valamit Anyának, hogy segített és türelmes volt. IRODALOMJEGYZÉK BÁNYÁSZ, GY., MÓCSY, I. (2005): A radon, A radon tulajdonságai és leányelemei in: MÓCSY, I., NÉDA, T.: Radon a Kárpát-medencében. – Kézirat, Kolozsvár, pp. 14-20. BOCHICCHIO, F. (2008): The radon issue: Considerations on regulatory approaches and exposure evaluations on the basis of recent epidemiological results. – Applied Radiation and Isotopes 66(11)., pp. 1561-1566. BURJÁN, ZS. (2002): Radon környezeti hatása és forrásanyagának geokémiai vizsgálata – Tudományos Diákköri Dolgozat, Budapest, p. 47. DARBY, S., HILL, D., AUVINEN, A., BARRIOS-DIOS, J. M., BAYSSON, H., BOCHICCHIO, F., DEO, H., FALK, R., FORASTIERE, F., HAKAMA, M., HEID, I., KREIENBROCK, L., KREUZER, M., LAGARDE, F., MAKELAINEN, I., MUIRHEAD, C., OBERAIGNER, W., PERSHAGEN, G., RUANO-RAVINA, A., RUOSTEENOJA, E., ROSARIO, A. S., TIRMARCHE, M., TOMASEK, L., WHITLEY, E., WICHMANN, H. E., DOLL, R. (2005): Radon in homes and risk of lung cancer: collaborative analysis of individual data from 13 European case-control studies. – British Medical Journal 330(7485), pp. 223-226. DOUGLES, G. (1988): Eh-Ph Diagrams for Geochemistry – Springer-Verlag, p.176 DURRIDGE COMPANY INC. (2000): RAD7 RADON DETECTOR Owner’s Manual, p. 77. EBAID, Y. Y., EL-MONGY, S. A., ALLAM, K. A. (2005): 235U-[gamma] emission contribution to the 186 keV energy transition of 226Ra in environmental samples activity calculations – International Congress Series 1276, pp. 409-411.
53
FILEP, GY. (1999): A talaj fizikai tulajdonságai, A talaj szemcseösszetétele, A talajok osztályozása a szemcseösszetétel alapján in: STEFANOVITS, P.: Talajtan – Mezőgazda Kiadó, Budapest, pp. 136-139. GATES, A. E., GUNDERSEN, L. C. S. (1992): Sensitivity of soil radon to geology and the distribution of radon and uranium in the Hylas zone area, Virginia – Geological Society of America Special Paper 271, pp. 17-27. GREEMAN, D. J., A. W. ROSE (1996): Factors controlling the emanation of radon and thoron in soils of the eastern USA. – Chemical Geology 129(1-2)., pp. 1-14. KEMSKI, J., SIEHL, A., STEGEMANN, R., VALDIVIA-MANCHEGO, M. (2001): Mapping the geogenic radon potential in Germany. – Science of the Total Environment 272(1-3), pp. 217-230. KÖTELES, GY. (2005): A radon és leánytermékeinek hatása az élő szervezetekre, A radon expozíció biológiai hatása, Egyéb egészségkárosító, illetve biológiai hatások in: MÓCSY, I., NÉDA, T.: Radon a Kárpát-medencében. – Kézirat, Kolozsvár, pp. 86-87. MOOK, W. G. (2001): VOLUME I: INTRODUCTION: THEORY METHODS REVIEW. – ENVIRONMENTAL ISOTOPES in the HYDROLOGICAL CYCLE. Principles and Applications (ed: Mook, W. G.). J.J. de Vries, Free University, Amsterdam, p. 236. SAAD, A. F. (2008): Radium activity and radon exhalation rates from phosphate ores using CR-39 on-line with an electronic radon gas analyzer "Alpha GUARD". – Radiation Measurements 43, pp. S463-S466. SAKODA, A., HANAMOTO, K., ISHIMORI, Y., NAGAMATSU, T., YAMAOKA, K. (2008): Radioactivity and radon emanation fraction of the granites sampled at Misasa and Badgastein. – Applied Radiation and Isotopes 66(5), pp. 648-652. SEMKOW, T. M. (1990): Recoil-emanation theory applied to radon release from mineral grains. – Geochim. Cosmochim. Acta. 54, pp. 425-440 SHANG, B. et al. (1997): Radon and Thoron in the Human Environment – World Scientific, Singapore, pp. 379– 384. STEFANOVITS, P. (1999): A tájak talajviszonyai, A Dunántúli-középhegység, A Dunazug hegyvidék in: STEFANOVITS, P.: Talajtan – Mezőgazda Kiadó, Budapest, pp. 427428. SZABÓ, K. ZS. (2009): Radon potential map of Pest County, Hungary – Book of Abstracts, 1st International Conference „Radon in Environment”, Zakopane, pp. 27.
54
SZABÓ, ZS., BOROS, Á. (2009): Tapasztalatok a nagy-kopasz hegyi tórium-anomália tanulmányozása során – A RAD7 radon monitor működése nagy toronexhaláció esetén. – Tudományos Diákköri Dolgozat, Budapest, p. 60. TYHOMIROV, A. (1965): Légi-radiometriai térképcsomag, Pilis-Budai hegység. ELGI UJIC, P., CELIKOVIC, I., KANDIC, A., ZUNIC, Z. (2008): Standardization and difficulties of the thoron exhalation rate measurements using an accumulation chamber. – Radiation Measurements 43(8), pp. 1396-1401. UNSCEAR Report (2000): Exposures from natural radiation – United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation, New York. YAMADA, Y., TOKONAMI, S., ZHUO, W., YONEHARA, H., ISHIKAWA, T., FURUKAWA, M., FUKUTSU, K., SUN, Q., HOU, C., ZHANG, S., AKIBA, S. (2005): RnTn discriminative measurements and their dose estimates in Chinese loess plateau. – International Congress Series 1276, pp. 76-80. YONEHARA, H., TOKONAMI, S., ZHUO, W., ISHIKAWA, T., FUKUTSU, K., YAMADA, Y. (2005): Thoron in the living environments of Japan. – International Congress Series 1276, pp. 58-61. WÉBER, B. (1989): A budai-hegységi Th-anomáliák. – Földtani Közlöny 119, pp. 373388. Internetes hivatkozások: BROOKHAVEN NATIONAL LABORATORY: National Nuclear Data Center, NuDat2.4 (http://www.nndc.bnl.gov/nudat2/) Épületek
radioaktivitása
laboratóriumi
gyakorlat,
mérésleírás
(http://ion.elte.hu/~akos/orak/kmod/EPR2.htm) KUTI, L., MÜLLER, T., VATAI, J. (2006): A felszín egyszerűsített litológiai térképe – Magyarország földtani atlasza, digitális változat (http://www.eunitrat.hu/html/terkepek/m01litologia.jpg) MINITERIO DE TRABAJO E IMIGRACIÓN (http://www.mtas.es.) Talajvédelmi Alapítvány (http://www.uni-miskolc.hu/~ecodobos/ktmcd1/terkep.htm) ZSÁMERT (http://www.zsamert.hu/)
55
MELLÉKLET Hibaszámítás: A hibaszámítás során a következő képletet vettem alapul minden esetben: y = f (x1, x2… xn) σy2 = Σ [( ∂f / ∂xi )2 * σxi2], ahol y a vizsgát, mérési eredményekből számított érték (például fajlagos izotópaktivitás, fajlagos radon- és toronexhaláció, radon- és toronexhalációs együttható), f (x1, x2… xn) a számítás módja vagy képlete, σy a vizsgált érték meghatározandó szórása, ∂f / ∂xi a képlet minden tag szerinti parciális deriváltja és σxi az adott tag szórása. Fajlagos radon- és toronexhaláció más, tömegre vonatkoztatott mértékegységgel: Minta jele 1326 1059-1 1059-2 1059-3 1059-4 1059-5 1059-6 1314-1 1314-2 1314-3 1314-4 1316-1 1316-2 1316-3 1325-3-1 1325-3-2 1325-3-3 1330-1 1330-2 1330-3 CSIL-1 CSIL-2 PLTP-1 PLTP-2 PLTP-3
Radonexhaláció (mBq/kg/h) 44,4 45,6 35,2 35,8 21,9 20,3 22,9 37,8 19,8 23,1 22,9 25,3 31,8 40,0 68,1 21,2 30,3 54,4 39,5 52,1 38,6 34,0 36,6 51,1 58,4
σ 1,1 1,2 1,0 0,9 0,6 0,6 0,8 1,0 0,6 0,7 0,7 0,8 1,0 1,1 2,1 0,7 0,9 1,3 1,0 1,4 1,0 0,9 0,9 1,3 1,5
56
Toronexhaláció (mBq/kg/h) 139707 194567 158397 168239 138770 98505 112820 139415 99961 132631 125468 160094 114712 169897 333256 131463 146283 162985 149053 245318 149509 203681 112379 202679 220985
σ 4467 6173 5239 5076 4965 3231 4394 4606 3642 5257 3792 6184 4406 5338 11744 4820 5078 4381 4721 6571 5272 5445 3491 5454 6588
PLTP-4 PLTP-5 TJ-1 TJ-2 TJ-3 TJ-4 VM-1 VM-2 VM-3 ZS-1 ZS-2
20,6 26,2 48,8 16,1 18,9 2,8 74,4 65,3 50,7 34,2 32,1
0,5 0,9 1,2 0,6 0,5 0,2 1,8 1,5 1,3 0,9 0,9
57
112630 119609 162599 112865 86544 159623 269852 149758 32720 130952 147517
3941 4565 4729 4455 4120 4853 7103 4512 2169 4994 5175