Radioaktív hulladékok Fı fejezetek

Radioaktív hulladékok Fı fejezetek 1. A vonatkozó sugárvédelmi ismeretek rövid összefoglalása 2. A radioaktív hulladék definíciói, a hulladékokra vonatkozó szabályozás 3. Radioaktív hulladékok keletkezése 4. Radioaktív hulladékok feldolgozása (Waste management)

1

Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Sugárvédelem 3 alapelve:
indokoltság
optimálás
korlátozás Külsı sugárterhelés Belsı sugárterhelés: belégzés, lenyelés dE D = Dózis: elnyelt dózis [Gy=1 J/kg] dm egyenérték dózis [1 Sv=1 Gy biológiai hatása] effektív dózis H = D ×w R

a sugárzás sztochasztikus hatására

HE =

∑w T

T

× HT 2

Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Kockázat

m=5*10 -2 /S v Dózis

Lineáris, küszöb nélküli függvénykapcsolat az effektív dózis és a természetest meghaladó többletdózis által okozott kockázat között – a 3 szabályozás alapja.

Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Dóziskorlátozás: DL – immissziós korlát foglalkozási korlát: 20 mSv/év (5 év átlagaként) lakossági korlát: 1 mSv/év DC - emissziós korlát = dózismegszorítás (fiktív személy dózisa) kiemelt létesítmény: lakosságra 0,1 – 0,01 mSv/év, egyéb létesítmény: 0,03mSv/év ΣDC nem értelmezhetı DC < DL A radioaktív hulladék hatására melyik korlátozás vonatkozik?

4

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Radioaktív hulladék: további felhasználásra nem szánt, emberi tevékenység (ionizáló sugárzás alkalmazása) eredményeképpen létrejött radioaktív anyag. 1996. CXVI. tv. 16/2000. EüM-r. 47/2003. ESzCsM-r. MSZ 14344/1,2 24/1997. korm. r. és 23/1997 NM r. - mentességi szintek Hulladék keletkezése - folyamatos üzemi kibocsátás (légnemő, folyékony) ►1 - helyben maradó anyagok (üzemi + leszerelési hulladék) ►KEZELÉS - baleseti (rövid ideig tartó) kibocsátás ►2 1: kibocsátási korlátnál kisebb mennyiség

kezelés ?

2: környezeti helyreállítás (remediation)

kezelés ? 5

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Kiadás éve:1994.

6

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Változások: Safety Series #115 International Basic Safety Standards Felszabadítás = CLEARANCE Osztályozás alapja arányos az okozható dózissal

7

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Elhanyagolható dózis: Hi ≈10-30 µSv/év Mentességi szint: (Exemption) egy sugárforrás, illetve egy adott radioaktív koncentrációval jellemzett anyag mentes a sugárvédelmi szabályozás alól, ha a legkedvezıtlenebb forgatókönyv mellett sem okoz Hi-nél nagyobb dózist (foglalkozási vagy lakossági helyzetben). [Bq], [Bq/kg]= MEAK

Felszabadítási szint: (Clearance) egy korábban sugárvédelmi szabályozás alá tartozó anyag kivonható a szabályzás alól (lakossági helyzetben.) [Bq/kg], [Bq/m2] Hasonlóság: kapcsolat Hi-vel. Eltérés: forgatókönyv

8

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás A „mentesség” és a „felszabadítás” fogalmai [még] nem válnak szét a szabályozásban. Nincsenek külön szintek, a mentesség a magyarországi osztályozás alapja – 47/2003. sz. ESzCsM-rendelet, 14344/1-2004. sz. szabvány.

S (HI „hazard index”)= veszélyességi mutató MEAK: Mentességi aktivitás-koncentráció [Bq/kg]) !!! AK: aktivitás-koncentráció [Bq/kg] i: a hulladékcsomag radioizotópjai Kis aktivitású hulladék (LLW) 1 < S < 1000 Közepes akt. h. (ILW) 103 < S <106 Nagy akt. h. (HLW) S > 106, hıfejlıdés > 2 kW/m3 9

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás • Halmazállapot szerint: gáznemő, folyékony, szilárd, biológiai hulladék • Felezési idı szerint: rövid, hosszú (limit: 137Cs T=30 év) • Sugárzásfajta szerint: α-sugárzók külön kezelendık • Felületi γ-dózisteljesítmény szerint • „Hulladék-átvételi követelmények” (RHK Kft. Püspökszilágy, Bátaapáti) • Speciális kategóriák: MW-Mixed Waste, USA; VLLW- very low level waste - Franciaország 10

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás

Gyakorlati kategóriák: A tárolt hulladékcsomagok gyors minısítésére

A zárt hulladékcsomag felületén mérhetı γ-dózisteljesítmény szerint: -Kis akt.: 1≤ dD/dt ≤ 300 µSv/h -Közepes akt.: 0,3 ≤ dD/dt ≤ 10 mSv/h -Nagy akt.: dD/dt > 10 mSv/h

11

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Practical use of the concepts of clearance and exemption RADIATION PROTECTION #122 Part I. EU Directorate General – Environment (2000)

Fejlécben: expozíciós forgatókönyvek (külsı terhelés, belégzés, lenyelés, bırdózis) Táblázatban: egységnyi koncentrációra jutó éves dózis az adott forgatókönyv esetén 12

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Hiányzik: 41Ca, 133Ba …

Tehát a felszabadítási szintek nagyságrendekkel kisebbek [lesznek], mint a mentességi szintek !!!

13

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Hulladék veszélyessége „végsı” formájában: radiotoxicitás - index

RTOX = ∑ Ai (t ) × (∑mfi, j × Q j ) × DCFi i

j

RTOX : radiotoxicitás-index [Sv/év] A : aktivitás [Bq]; i : radioizotóp minısége mf : „mobilitás-tényezı” adott táplálékra [(Bq/kg)/Bq] Qj : táplálékfogyasztás a j-edik anyagból [kg/év] DCF : dóziskonverziós tényezı [Sv/Bq]

14

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Az 1996. évi CXVI. tv. szerint a hulladékkezelés az RHK Kft. feladata (http://www.rhk.hu/) Hatóságok a radioaktív anyagokkal kapcsolatos ügyekben: • ÁNTSZ, OSSKI – személyi sugárvédelem, dózismegszorítás engedélyezése • OAH - MTA Izotópkutató Intézet: sugárforrások nyilvántartása • Környezetvédelmi felügyelıségek - kibocsátási korlátok

A hatósági nyilvántartásban szerepelnek: -Mennyiség -Minıség (aktivitás, aktivitás-koncentráció) -Halmazállapot 15

Radioaktív hulladékokra vonatkozó hatósági szabályozás Az OAH-nak – az érvényes jogszabályok szerint – véleményezési jogköre van minden olyan elıterjesztés kapcsán, amely az atomenergiáról szóló törvényhez kapcsolódik. Az OAH évente jelentést készít a kormánynak és az Országgyőlésnek az atomenergia hazai alkalmazásának biztonságáról. Szakmai függetlenségét biztosítja az is, hogy felügyeletét a miniszterelnök kijelölése alapján – jelenleg a közlekedési, hírközlési és energiaügyi miniszter – tárcafelelısségétıl függetlenül látja el. 16

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Kiemelt nukleáris létesítmények Magyarországon: – Paksi Atomerımő – KKÁT (kiégett kazetták tárolása) – 2 kutatóreaktor -AEKI + Izotópkutató Intézet -BME – Bátaapáti (NRHT) – Püspökszilágyi Hulladéktároló (RHFT)

17

18

19

20

21

22

23

24

3. Radioaktív hulladékok eredete * Nukleáris energiatermelés hulladékai: bányászat, ércfeldolgozás, urándúsítás, reaktorok mőködése, üzemi és leszerelési hulladékok * Kutatóreaktorok: más anyagból készült szerelvények, más technológia = néhány további radioizotóp * Nukleáris robbantások, fegyverkísérletek hulladékai * Ipari sugárforrások * Orvosi sugárforrások: diagnosztika (in vivo, in vitro), terápia * TENORM: természetes radioaktivitás dúsulása nem nukleáris/sugaras tevékenységek következtében (Technologically Enhanced Naturally Occurring Radioactive Material)

25

Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés hulladékai: bányászat: 238U T=4,5×109 év, 235U T=0,7×109 év, 232Th T=10,4×109 év - külszíni v. aknás fejtés - ISR – helyszíni kinyerés „in situ recovery” (ISL – helyszíni kioldás „in situ leaching”) Bányászat hulladéka: meddı, darabolt kıhulladék  nagy felület: légnemő kibocsátás a 222Rn leányelemekbıl Visszamaradó urán + leányelemek a mentességi szint (U-nat: 1 Bq/g --- 1 kBq) alatt normális hulladékként kezelhetıek. Kioldás: urán+leányelemek elválasztása–savas (kénsav) vagy oxidatív (CO2 + O2 + H2O) eljárással. Ez utóbbi kíméletesebb a környezet számára. 26

Radioaktív hulladékok eredete ISR uránbányászati technológia E módszer fő jellemzője: gáz halmazállapotú oxigént és CO2-t adagolnak a besajtolt vízhez, így az eljárás ugyanazon az elven működik, mint az urán természetes oldódása. Mivel az oxigénes víz az uránon kívül más elemeket alig vagy egyáltalán nem képes oldani, ezért a képződő hulladék mennyisége igen csekély és nem radioaktív. Más módszerek savas kioldást alkalmaznak. 27

Radioaktív hulladékok eredete nukleáris energiatermelés - bányászat Nukleáris energiatermelés hulladékai: ércfeldolgozás:  UO2, UO3, U3O8 „yellow cake” (sárga por), a dúsítóba szállítják, ahol gáznemő UF6-tá alakítják. 235U (dúsított): 238U(szegényített): fegyvergyártás fıként UO2-ként kerül a főtıelemekbe Urán: toxikus nehézfém, sejtméreg  vesepusztító Határérték vízben: 10 µg/l

28

Uránérc feldolgozás - reaktor üzemanyag elıállítása

Ércırlı és szitáló berendezés

29

Uránérc feldolgozás - reaktor üzemanyag elıállítása: dúsítás Incident update at Gronau uranium enrichment facility 27 January 2010 As reported, there was an incident on Thursday 21.01.2010 at the URENCO uranium enrichment facility in Gronau, Germany, during which there was a minor release of uranium hexafluoride that was contained within the container preparation area. Since the air in the container preparation room is filtered, there was no release to the environment or to the local population. URENCO constantly monitors the radioactivity within the building and on site. In addition, control measurements were taken immediately after the accident. The URENCO employee involved was transferred to the nuclear medical department of Dusseldorf University Clinic in Jülich on Monday, after having received first aid in Münster. According to the doctors treating him, his general condition is very good.

30

Radon chains

31

Radon 222Rn daughter products Rn-222 Po-218 Pb-214 Bi-214 -

α (5.5 MeV) T=3.8 d

Analízis: radongáz elemzése saját vagy leányelemei α (6.00 MeV) T=3.1 m alfasugárzásának mérésével - szcintillációs kamra α (7.69 MeV) T=26.8 m - átáramlásos számláló β (526keV – 1.26MeV) T=19.9 m - nyomdetektor

γ (76keV….2.45MeV 14 peaks)

Po-214 -

β (185keV – 1.02MeV) T=164 µs

Pb-210 -

β, γ (soft) T=22 y

Bi-210 Po-210 -

Leányelemek elemzése: - összes alfa mérése β (300 keV…1.161400 MeV) T=5.01 d - alfa-spektrometria - gamma-spektrometria

α(4.5, 5.3 MeV) T=138 d 32

Radon 220Rn (Thoron) daughter products Rn-220

α (6.3 MeV)

T= 54 s

Po-216

α (6.77 MeV)

T = 0.15 s

Pb-212

β (100 keV) γ (87keV-300KeV)

T = 10.6 h

Bi-212

γ (70keV – 1.8MeV)

T = 60.6 m

Tl-208

β (200….700keV) γ (84keV…2.6MeV)

T = 3.05 m

Po-212

α (8,78 MeV)

T = 0.3 µs 33

Pécs környéki uránbánya területének helyreállítása Forrás: Mecsek-Öko ZRt.

34

Pécs - zagytározók rekultivációja: Tájrendezés 

  

Morfológia kialakítás, felületstabilizálás Beszivárgást minimalizáló fedés Felszíni vízrendezés, vízelvezetés Hosszú távú stabilitás biztosítása

35

Geotechnika és rekultiváció ...

Az iszapmag konszolidációja a vízleengedés után

36

Geotechnika és rekultiváció ...

Iszapmag felszínének elıkészítése

37

Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés - reaktorok • Urán és transzurán aktivációs/spallációs termékek • Hasadási termékek • Szerkezeti anyagok aktivációs termékei („Korróziós” termékek) • Vízkémiai aktivációs termékek

38

Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok – transzurán aktivációs termékek Urán és transzurán aktivációs/spallációs termékek Termikus neutronok: aktivációs modell „átmeneti mag”-on keresztül (tömegszámnövekedés) Gyors neutronok: szórás, spalláció (tömegszám-csökkenés)

39

Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok – transzurán aktivációs termékek Aktiválás termikus neutronokkal 238U (n,γ) 239U (T=23 perc) β-► ► 239Np (T=2.4 nap) β-► ► 239Pu (T=24 110 év) α 239Pu (n,γ) 240Pu (T=6563 év) α 240Pu (n,γ) 241Pu (T=14.4 év) β-► ► 241Am (T=432 év) α,γ kulcsnuklid a nehezen mérhetı (DTM) nuklidokhoz 239Pu, 241Pu indukált hasadásra képesek α-sugárzó Pu, Am, Np nuklidok: DCF (belégzés) >10-5 Sv/Bq DCF (lenyelés) >10-7 Sv/Bq 40

Radioaktív hulladékok eredete Analízis – hulladékok minısítése, tárolás/kezelés meghatározása Kulcsnuklid (key nuclide) feltételei nehezen mérhetı (difficult-to-measure = DTM) nuklidokhoz: • Elég hosszú felezési idı (végig követhetı a hulladék „pályája”) • Elemezhetıség γ-spektrum alapján (nem kell kinyitni a lezárt tárolóedényt) • Elegendıen nagy mennyiség (kis mérési hiba, jó kimutathatóság) • Viselkedése egyezzék meg a csomag többi komponensével 41

Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok – transzurán aktivációs termékek Aktiválás gyors neutronokkal (spalláció) 238U (n,2n) 237U (T=6.8 nap) β-► ► 237Np (T=2.14×106 év) α 237Np (n,γ) 238Np (T=2.1 nap) β-► ► 238Pu (T=87.7 év) α 238Pu/239Pu arány: „reaktor-ujjlenyomat” DCF: kb. mint 239Pu 42

Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok – transzurán aktivációs termékek (PWR V-213 reaktortípus) kg/(GW×év)

T1/2 (év)

43

Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok – hasadási termékek

Hasadási hozamok különbözı hasadóanyagoknál

44

Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok – hasadási termékek 235U

: Hozamtört –

rendszám összefüggés Az izobár sorozatok tagjai β--bomlások révén keletkeznek egymásból

45

Radioaktív hulladékok –hasadási termékek • • • •

Nemesgázok (Xe, Kr) Radiojódok Egyéb illékony elemek (Cs, Sr) Egyéb hasadási termékek

46

Radioaktív hulladékok – hasadási termékek - nemesgázok Nem köthetık meg – a gáztalanítóból a környezetbe kerülnek (retenció aktív szénen – atomméret-függı) 133Xe, 135Xe, 88Kr: rövid felezési idejőek 85Kr T=10,76 év – csak 0,22 % hozam Paksi Atomerımő kibocsátási korlátja: Kr 46000, Xe 29000 TBq/év (kibocsátva: <10 TBq/év) A főtıelemek inhermetikusságának indikátorai Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~100 %-a 47

Radioaktív hulladékok – hasadási termék nemesgázok kibocsátása Kibocsátási határérték-kritérium: KbHK Kibocsátási határérték: KbH [Bq/év] izotóponként mfi,KRIT: mobilitási tényezı [-] – az i-edik radioizotóp hígulása a kibocsátás helyétıl a kritikus csoportig

KbHK =

∑ i

A KI , i ≤1 KbH i

DC 1 × KbH i= DCF i , KRIT mf i , KRIT

48

Radioaktív hulladékok – hasadási termékek - radiojódok Illékonyak (gáznemőek, vízben jól oldódnak) Rövid felezési idejőek: 131I, 132I, 133I, 134I, 135I (131I T= 8,04 nap, DCF (lenyelés) 2×10-8 Sv/Bq) β- és γ-sugárzók – hozamuk 3 – 7 % inhermetikusság indikátorai, arányuk „kor- és sebességfüggı” 129I T=15,7 millió év – hozam <1%, lágy β- és γsugárzó – DCF 1×10-7 Sv/Bq Transzmutációs célpont – neutronaktiválás ►130 I 49

Radioaktív hulladékok – hasadási termékek - radiojódok Paksi AE kibocsátási korlát (131I) három kémiai formára eltérı Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 20 %-a Normális üzemi kibocsátás: elemi jód (impregnált aktív szén szőrın marad) – korlát 1 TBq/év, ki: 2 MBq/év; jodid (aeroszolhoz kötött) – korlát 4 TBq/év, ki: 2 MBq/év, CH3I (nagy térfogatú aktív szén szőrın marad) – korlát 95 TBq/év, ki: 32 MBq/év 50

Radioaktív hulladékok – hasadási termékek – egyéb illékony nuklidok Cézium- és stroncium-izotópok 137Cs

T=30 év, hozam ~6 %, β- és γ-sugárzó – kulcsnuklid DCF (lenyelés) ~10-8 Sv/Bq 135Cs T=2,3×106 év tiszta β-sugárzó hozam ~7 % 134Cs T= 2.06 év – nem közvetlen hasadási termék! A 134es sorozat lezáró nuklidja a 134Xe. A 133-as sorozat lezáró nuklidja a 133Cs – ez felhalmozódik és felaktiválódik. A 134Cs/137Cs arány „reaktor-ujjlenyomat” – Paksi vízkibocsátásban átlagosan 31:100 Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 5 %-a Paksi AE légnemő (aeroszol) korlát: 1 TBq/év ki: 8 MBq/év 51

Radioaktív hulladékok – hasadási termékek – egyéb illékony nuklidok – T=28.9 év, tiszta β--sugárzó, hozam: 4,5 % DCF (belégzés, lenyelés)~3×10-8 Sv/Bq „csontkeresı” Paksi AE korlát: levegı 0.4 TBq/év ki: 0.2 MBq/év víz: 2 TBq/év ki: 1 MBq/év Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~4%-a 90Sr/137Cs arány a paksi vízkibocsátásban: 4:100 • 89Sr, 91Sr, 92Sr – rövid felezési idejőek •

90Sr

52

Radioaktív hulladékok – hasadási termékek – egyéb nuklidok A leghosszabb felezési idejőek: 99Tc – T=211000 év, tiszta β--sugárzó, hozam: 6 % anionként (TcO4-)oldódik; DCF (belégzés, lenyelés) ~10-9 Sv/Bq Transzmutációs célpont: neutronaktiválás►100Tc 93Zr

– T=1.53 millió év, tiszta β--sugárzó hozam: 6 % 107Pd – T=6.5 millió év, tiszta β--sugárzó hozam: 1 % 53

Radioaktív hulladékok – „korróziós termékek” reaktorokban A reaktorzóna körüli szerkezeti anyagok = vas (acél) és cirkónium aktivációs termékei – elıbbi „revés” szerkezető oxidokat képez – tranziens szakaszokban leválik, szétterjed a primervízzel és zónatisztítás során a levegıbe is jut. Aktivációs termékek termikus neutronokkal: 55Fe T=2,73 év EC ► DCF ~10-10 Sv/Bq 60Co T=5,27 év β- és γ-sugárzó ►kulcsnuklid 59Ni T=76000 év tiszta β- sugárzó 63Ni T=100 év tiszta β- sugárzó 54

Radioaktív hulladékok – „korróziós termékek” reaktorokban Aktivációs termékek gyors neutronokkal 54Mn (54Fe-bıl) – EC + γ-sugárzó T=312 nap 58Co (59Co-ból) - EC + γ-sugárzó T=71 nap 58Co/60Co-arány: reaktor-ujjlenyomat Egy különleges termék: 110mAg T=252 nap β- és γ-sugárzó – hegesztési varratokból 108mAg – EC + γ-sugárzó T= 418 év 55

Radioaktív hulladékok – szerkezeti anyagok aktivációs termékei reaktorokban Beton = cement + kavics + víz + adalékok Portlandcement = 75-80% mészkı és 20-25% agyag zsugorodásig történt égetésével (kalcinálás, >1400 oC) elıállított klinker + kötéslassító (néhány százalék) gipszkı. További adalékok: lösz, pernye, kohósalak, homok, trasz = ırölt vulkáni tufa, szerpentin = hidratált magnézium-szilikát (Pakson alkalmazták) Kémiai alkotórészek: SiO2, Al2O3, CaO, FeO stb. Szilárdulás = Hidratáció (kristályosodás víz felvételével) Klinker + Víz = Hidrátok + Mész (Kalcium-szilikátok) -- (Kalcium-szilikát-hidrátok és kalciumhidroxid) A szilárdulás során 15-20% mész keletkezik. A beton felületén a mész kalcium-karbonáttá alakul. 56

Radioaktív hulladékok – szerkezeti anyagok aktivációs termékei reaktorokban „Biológiai védelem” – többféle készítéső beton anyagának felaktiválódása 41Ca T=103000 év EC, DCF ~10-10 Sv/Bq „ujjlenyomat” : ritka földfémek 152Eu, 154Eu, 155Eu - β-- és γ-sugárzók, több éves felezési idejőek – hasadási termékek is lehetnek!

57

Radioaktív hulladékok – víz és vízkémiai adalékanyagok anyagok aktivációs termékei reaktorokban 3H

– hasadási termék (0,01 % hozam), D neutronaktivációjából, 10B (n,2α) reakcióból T=12,3 év DCF ~10-11 lágy β--sugárzó „elválaszthatatlan” a víztıl ! 14C – 17O (n, α) reakcióból T=5730 év DCF ~10-10 lágy β-- sugárzó Rövid felezési idejő „különleges” nuklidok – 18F, 13N (pozitronbomlók),16N (E = 6.13 MeV) γ Adalékanyagokból: 24Na, 42K Primervíz összes aktivitása ~107 Bq/L

58

Radioaktív hulladékok – víz és adalékanyagok anyagok aktivációs termékei reaktorokban Paksi kibocsátás – trícium, szén-14: 3H: fıként HTO légnemő: ki 3 TBq/év korlát 170000 TBq/év folyékony: ki 21 TBq/év, korlát 29000 TBq/év 14C: CH , CO 4 2 légnemő: korlát 1×109 TBq/év, ki: 0.6 TBq/év Légtérbıl, vízben oldott levegıbıl: 41Ar légnemő kibocsátás 8 TBq/év – korlát 46000 TBq/év

59

Radioaktív hulladékok – energiatermelı reaktorok leszerelése során Greifswald: 5 VVER-440 reaktor leszerelése „Nuklidvektor a telephely egészére”: • 60Co – 17% - korróziós termék • 137Cs – 2% - hasadási termék • 55Fe – 71% - korróziós termék • 63Ni – 10% - korróziós termék

60

Radioaktív hulladékok eredete – 2/a Kutatóreaktorok Kisreaktorok : reaktorszerelvények szerkezeti anyaga Al; nyitott („swimming pool”) víztér Primervízben: 27Al(n,γ)28Al és 27Al(n,α)24Na T=15 óra oldott levegıbıl: 40Ar(n,γ)41Ar T=1,8 óra folyamatos kibocsátás, éves korlát: 0.8 TBq tényleges kibocsátás: 0.03 TBq/év

61

Radioaktív hulladékok eredete – 2/b Spallációs berendezések Ólom-, higany- vagy volfram ”target” – neutronforrás felgyorsult protonok ütköztetésével. Spallációval keletkezı hosszú felezési idejő nuklidok: 53Mn (T=3.74 millió év, EC – Auger-elektronok) 60Fe (T=1.5 millió év, β- , DCF (L) 3×10-7 Sv/Bq) 146Sm (T=103 millió év, α, DCF (L) 1×10-5 Sv/Bq) 154Dy (T=3 millió év, α, DCF (L) 1×10-5 Sv/Bq) 209Po, 210Po:

LBE (ólom-bizmut-eutektikum) targetben keletkeznek, T=102, ill. 0.38 év, α, DCF (L) 1×10-5 Sv/Bq) 62

Radioaktív hulladékok eredete – 2/b Spallációs berendezések Ólom – bizmut eutektikum vagy esetleg ólom – arany eutektikum?

63

Radioaktív hulladékok eredete – 2/b Spallációs berendezések

Ólom – arany eutektikum fázisdiagramja

64

Radioaktív hulladékok eredete 3. Orvosi sugárforrások - terápia Brachyterápia: közeli szövetbesugárzás Pl.: agydaganatok: a daganat cisztájába 90Y-szilikát kolloid oldat; a daganatszövetbe katéterekben 125I (T= 60 nap, lágy X + γ) vagy 192Ir (T=74 nap, β- + γ) Továbbiak: 226Ra, 198Au, 186Re Teleterápia: távoli irányított besugárzás 60Co-val, gyorsító - fékezési röntgensugárzás 65

Radioaktív hulladékok eredete 3. Orvosi sugárforrások - diagnosztika • Pajzsmirigyvizsgálat: régebben 131I, újabban 99mTc (T=6 óra, γ [IT] – leányelem: 99Tc – de gyorsan kiürül) „Tc-generátor” – 99Mo-ból (T= 2.8 nap) „lefejtés” pertechnát-anionként • Radioimmunoassay (RIA) – biológiai minták sejtbiológiai vizsgálati módszere, nyomjelzett szerves vegyületekkel - 3H, 14C radioizotópokkal Idáig – 1. dolgozat anyaga 66

Radioaktív hulladékok eredete 4. Gazdasági (ipari) sugárforrások Radiográfia, átvilágítás, csírátlanítás: hosszabb felezési idejő γ-sugárzók (137Cs, 60Co) A radiológiai balesetek 95 %-a ezekkel történik! (Árnyékolás nélkül maradó források)

67

Sugárbalesetek radiográfiás forrásokkal Event date: 2009-07-27 Event title: Overexposure in field radiography Facility/place: Oil refinery, Gdansk, Poland Event abstract: Radiography work with 192Ir source (2.6 TBq) The technician operating a remote crank mechanism was not able to crank in the source to the shielded position. He asked for help from radiation protection inspector (RPI). The RPI with the second worker came in a hurry forgetting to take their individual dosemeters. The RPI decided to return the source to the shielded position by manually grasping the guide tube and forced the source to move to the shielded container. The source was returned back to the safe position. The incident was on July 27th, but information about it was released on 28 September, when the radiation burns of RPI became advanced. The Regulatory Inspectors investigated the incident in October and finished it in December. The doses of the workers were assessed on the basis of blood test (biodosimetry). Dose of RPI : whole body dose 365 mSv and ext. effective dose ~ 5 Sv. Dose of 2nd worker: whole body dose 182 mSv and ext. dose ~ 2,3 Sv. 68

Radioaktív hulladékok eredete 5. Nukleáris fegyverkísérletek Kihullás a tropopauza felett végrehajtott légköri robbantásokból: 239Pu, 241Am, 137Cs stb. – hasonló nuklidok, de más arányokban, mint a reaktorokból.”Reaktor ujjlenyomat” nuklidok nem keletkeznek! Dózisjárulék: évi ~ 10 µSv az északi féltekén 69

Radioaktív hulladékok eredete 6. TENORM TENORM (238U, 232Th, 40K …) – ot produkáló eljárások: 1. Bauxitbányászat, -feldolgozás 2. Cirkonhomok felhasználás, kerámiagyártás 3. Fémércbányászat, érckohászati feldolgozás 4. Foszfátérc feldolgozás, mőtrágyagyártás 5. Geotermikus energia felhasználás 6. Kıolaj és földgáz kitermelés (beleértve a kutatófúrásokat is) 7. Ritkaföldfém bányászat, -feldolgozás 8. Szénbányászat, széntüzeléső erımővek 9. Uránércbányászat, -feldolgozás 70

Radioaktív hulladékok feldolgozása Feldolgozás/Menedzsment: 1. Győjtés, osztályozás 2. Minısítés 1. 3. Tárolás (storage), szállítás 4. Hulladékkezelés (processing): - elıkészítı mőveletek - térfogatcsökkentés - kondicionálás 5. Minısítés 2. 6. Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés (disposal) Alternatív megoldások: kiégett nukleáris üzemanyag reprocesszálása, hosszú felezési idejő hulladékkomponensek 71 transzmutációja

„Rendkívüli” hulladékkezelési feladat: Paksi üzemzavar 2003. Néhány dia a paksi elıadásból és külsı (OAH, OSSKI) értékelésekbıl.

72

Tájékoztató a Paksi Atomerımő 2. blokk 1. sz. aknájában 2003. április 10-én történt súlyos üzemzavarról és következményeinek elhárításáról 2004. január 01. 73

Összegzés Az üzemanyag kazetták tisztítására az azokon keletkezett magnetit lerakódás eltávolítása miatt volt szükség. A magnetit lerakódás a gızfejlesztı belsı felületén lévı radioaktív anyagok vegyi úton történı eltávolításának következménye volt, mely a gızfejlesztın szerelést végzı dolgozók védelme érdekében vált szükségessé. A Framatom ANP teljes felelısséggel vállalkozott a tisztítás végrehajtására, beleértve a tervezést, szállítást, helyszíni szerelést és üzemeltetést.

74

Összegzés Az üzemzavar alapvetı oka a tisztítótartály tervezési hibája. Az üzemzavarral kapcsolatos lakossági megengedett érték másfél ezreléke.

sugárterhelés

az

éves

Az atomerımőben olyan környezetre van szükség, amely biztosítja, hogy hasonló jellegő üzemzavar semmilyen körülmények közt se forduljon elı. Az ezzel kapcsolatos elemzı, átvilágító és korrekciós munkákat a PAE Zrt. a Nemzetközi Atomenergia Ügynökséggel szoros együttmőködésben lefolytatta.

75

Elızmények A vezetékcsere jobb munkafeltételei, a karbantartó személyzet egészségének védelme érdekében végzett vegyi sugármentesítés, dekontaminálás nem csak eltávolította a szennyezıdés jelentıs részét, hanem késıbb más változásokat is elıidézett: – Üzem közben a reaktorban a főtıelem kötegek üzemanyag pálcáinak felületére a gızfejlesztıbıl fellazított magnetit rakódott le, ami szőkítette az áramlási keresztmetszetet, így növelte az áramlási ellenállást. – Emiatt a reaktor üzemeltetésére elıírt biztonsági korlátok betartása a teljesítmény csökkentését tette szükségessé. – Ezért a lerakódás eltávolítása feltétlen indokolttá vált, amit az Országos Atomenergia Hivatal Nukleáris Biztonsági Igazgatóság határozatai is megerısítettek. 76

Elızmények • A kazetták további használhatósága érdekében a felületek kémiai tisztításáról döntöttek. • 1999-ben nemzetközi versenyeztetés után a Siemens KWU kapott megbízást a munkára. Kifejlesztett egy technológiát, azzal 2000-ben és 2001-ben sikeresen megtisztított 170 kazettát. A tartály egyszerre 7 kazetta tisztítására volt alkalmas. • 2002-ben az addigi munkát referenciának tekintve a Framatome ANP (a Siemens KWU jogutóda ezen a területen) kapott ismét megbízást, de egyszerre 30 kazetta tisztítására alkalmas tartály tervezése volt a feladata.

77

A tisztítórendszer

78

A tisztítórendszer • „C” üzemmód: oxálsavas mosatás

• „B” üzemmód: tisztító tartályban levı kazetták hőtése

79

A tisztítótartály

80

Az üzemzavar • A kémiai tisztítás befejezıdése után a kazetták visszahelyezhetık eredeti helyükre. Ehhez a tartály fedelét ki kell nyitni, majd daruval leemelni. • Öt ízben a 30 db kazetta kémiai tisztítása sikeresen befejezıdött, azonban az újabb, 6. tisztítási folyamat után a fedél késıbbi felnyitásról döntöttek és átálltak a kazetták hőtését biztosító „B” üzemmódra. • Kb. öt óra múlva radioaktív nemesgáz jelent meg mind a technológia ellenırzı mőszerénél, mind a reaktorcsarnokban.

81

Az üzemzavar • A reaktorcsarnokot kiürítették, értékelték a helyzetet, döntöttek a tisztítótartály felnyitásáról. • Április 11-én hajnalban nyitották a fedelet, annak teljes levételére nem került sor. • A fedél felnyitásakor megnıtt az aktivitás értéke. Az eseményt a 7 fokozatú INES skálán a 2., üzemzavar fokozatba sorolták, a nukleáris hatóság ezt jóváhagyta. • A fedél késıbbi leemelését követı kamerás vizsgálat tette ismertté, hogy az összes kazetta sérült. Ez új besorolást eredményezett, INES 3, azaz súlyos üzemzavar minısítést kapott a hatóság jóváhagyásával.

82

Az üzemzavar A sérülés rekonstruált menete: • A tartályban lévı víz felforrt, a gız egyre nagyobb teret foglalt el, a hımérséklet emelkedett. • A pálcák cirkónium burkolata képlékennyé vált, a belsı gáznyomás felduzzasztotta, helyenként kilyukasztotta azt. • A kazetta burkolat oxidálódott, így elridegedett.

83

Az üzemzavar • A fedél megnyitásakor a gız felfelé távozott, a pálcák alulról vizet kaptak, a hirtelen keletkezı gız a burkolatot sok helyen roncsolta. • Késıbb a víz felülrıl áramlott a tartályba, a magasabban lévı kazettarészeket hıütés érte, a rideg burkolat sok helyen megrepedt, eltört. • Az összes kazetta megsérült, egy részük felhasadt és a bennük lévı pálcák egy része kisebb darabokra tört. • Az urán-dioxid pasztillák nem roncsolódtak. Üzemanyag olvadás nem történt.

84

Az üzemzavar

85

Sugárzási viszonyok Távmérı Hálózat PA Rt. A1 állomás 2003 április 10-12. Napi diagram 0,00030 0,00025

Paks A1

mSv/h

0,00020 0,00015

Paks A3

0,00010

Kalocsa

0,00005

20 03 .4 .1

2. 1

...

:0 0 2. 0 20 03 .4 .1

20 03 .4 .1

1. 1

...

:0 0 20 03 .4 .1

1. 0

... 0. 1 20 03 .4 .1

20 03 .4 .1

0. 0

:0 0

0,00000

Idı

86

Következmények Az esemény során kibocsátott radioaktivitás okozta többlet lakossági dózis (Paksra számítva) • A kibocsátás okozta többlet dózis • Hatósági éves dózismegszorítás az atomerımőre

0,13 mikroSv 90 mikroSv

• Mellkas átvilágítás

200 mikroSv

• Egy fıre esı átlagos éves orvosi alkalmazás hatása

300 mikroSv

• Egy évi természetes sugárterhelés

2400 mikroSv

87

Paks 2003 – BME NTI jelentés ÜZEMI SUGÁRTERHELÉS Személyi dózismérés eredményei– paksi és külsı munkavállalók Az ellenırzött munkaterületen végzett egy mőszak alkalmával kapott maximális személyi sugárterhelés 2.02 mSv volt; Az adott idıszakra vonatkozóan összegzett maximális személyi dózis 4.38 mSv volt (A hatósági kivizsgálási szint 6 mSv - a „konzervatív” éves foglalkozási dóziskorlát 30 %-a) Az üzemi rendelkezések ennél kisebb dózis esetében is elıírhatják a kivizsgálást, az OSSKI ajánlása szerint a „minimális” kivizsgálási szint 2 mSv/alkalom. „Önálló” sugárvédelmi kivizsgálási eljárás 2 esetben folyt, az „engedélyezett dózisszint” túllépése miatt.. A kollektív dózis maximális értéke a tisztítótartály zárófedelének leemelésének napján adódott (37 személy×mSv), bár ezt a mőveletet már részletes sugárvédelmi tervezés után hajtották végre. 88

Paks 2003 – BME NTI jelentés ÜZEMI SUGÁRTERHELÉS Dózisteljesítmény-mérés „Területi” dózisteljesítmény-mérés: elınyös (esetenként kötelezı), hogy ezek a berendezések is „személyi dózisegyenérték” mérésére legyenek hitelesítve. A reaktorpódiumon, az 1. sz. akna felett (változó mértékő árnyékolás mellett) mért fotondózis-teljesítmény (dt.) a vizsgált idıszak elsı napján elérte a 60 mSv/h értéket, és az elsı napokban nem csökkent 8 mSv/h alá. Az 1. akna felett, a tisztítótartály fedelének leemelése során, illetve annak következtében a dt. növekedett, és IV. 16.-án elérte a 14 mSv/h-t, de utána a csökkenés folytatódott. A személyi dózisok értékelésénél bemutatott adatok azért lehettek ilyen kedvezıek, mert a tervszerő és pontos sugárvédelmi munka még ilyen nagy dózisteljesítmény mellett is elviselhetı személyi dózisokat eredményezett. 89

Paks 2003 – BME NTI jelentés LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS A párhuzamos mérési eredmények közül a legkedvezıtlenebbet fogadták el. Az eredményeket a PAE SVO-tól vettük át.

Mértékegység

Nemesgáz

Aeroszol (T1/2>24h)

131I

egyenérték

89,90Sr

Kibocsátás IV.10. - V.10. között

Bq

4.7×1014

6.6×109

4.1×1011

6.8×106

Átlagos napi kibocsátás

Bq/nap

1.6×1013

2.2×108

1.4×1010

2.3×105

Üzemi korlát

Bq/nap

1.8×1013

1.0×109

1.0×109

5.2×104

Napi korlát kihasználás

%

88

21

1310

430 90

Paks 2003 – BME NTI jelentés LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS ÜKSER-eredmények : - A legintenzívebb nemesgáz-kibocsátás alatt, IV. 11.-én hajnalban az akkori szélirányba esı „A1” állomás dt.mérıje 250 nSv/h többletet regisztrált. (Az országos OKSER hálózat riasztási küszöbszintje 500 nSv/h - a rendszer nem generált riasztást) - A jódmérések közül a legnagyobb értékeket az elemi jód meghatározására szolgáló berendezések mutatták. A maximális érték, ami a szél mozgásának és a kibocsátás idıbeli alakulásának megfelelıen egy-két órán át volt mérhetı, mintegy 5 Bq/m3 volt.

91

Paks – üzemzavar 2003. A 2003. április 10-én történt súlyos – de nem a normális üzemmenethez kötıdı - üzemzavar miatt a 2. blokk 2004. augusztusáig állt, 2004. szeptember 3-tól üzemszerően vesz részt az energiatermelésben. http://www.atomeromu.hu/jovo/ekt_kozertheto.htm

92

Radioaktív hulladékok feldolgozása 1. Győjtés, osztályozás: • • •

Folyamatos üzemi kibocsátás (nem győjthetı) Üzemelés alatti, helyszínen maradó hulladék (győjthetı) Leszerelés (decomissioning – csak a leszerelés során győjthetı) Az üzemelés alatt keletkezı hulladékok győjtési csoportjai: –

– – – –

Halmazállapot szerint: - gáz (kompresszorral tartályba sőrítik vagy kiengedik) - folyadék Zárt rendszer - szilárd Éghetı - éghetetlen Aktivitáskoncentráció szerint (LLW, ILW, HLW) Biológiai hulladék 93 Mixed waste

Radioaktív hulladékok feldolgozása 1. Győjtés, osztályozás: A hulladék győjtési körülményeit naplózni kell: halmazállapot, kémiai forma, radioizotópok, AK, felületi dózisteljesítmény stb. adatokkal 2. Minısítés: Osztályozás: veszélyességi mutató (S) alapján (Magyarországon: MSZ 14344/1 és 47/2003. ESzCsM r.) - Mőszeres analízis: zárt tartályon át vagy mintavételezéssel, γ− spektrometriával - Roncsolásos mintavétel: komponensekre bontás kémiai eljárásokkal, α, β analízis - Dózisteljesítmény mérés 1 µSv/h-300 µSv/h – kis aktivitás 300 µSv/h-10mSv/h – közepes aktivitás 94 >10mSv/h – nagy aktivitás

Radioaktív hulladékok feldolgozása 2. Minısítés: Minısítés során dönteni kell a hulladékkezelés további menetérıl, elemeirıl: • • • • •

Tömöríthetı? Illékony? Toxikus? Üveg, építıanyag hulladék szeparált kezelése Kulcsnuklidok (137Cs, 60Co) bevezetése – γ−spektrometria

Dózistervezés: A legkedvezıtlenebb hulladékos expozíciós forgatókönyv se eredményezzen nagyobb dózist a használatban levı radioaktív anyag forgatókönyvénél 95

Minısítés in situ gammaspektrometriával 200 literes „szabványos” acélhordóban tárolt hulladékok minısítésére -Forgó platform -Egyenletesen függılegesen mozgatott HP Ge detektor -Szükség esetén árnyékolással

96

Radioaktív hulladékok feldolgozása 3. Tárolás, szállítás: Tárolás: Külön és elhatárolva a minısítés alapján; az üzemhez tartozó területen – ugyanazon engedélyesé az üzem és a hulladék is. Szállítás során a közúton való szállítás nem zárható ki. Nemzetközi elıírások (ADR): » » » »

Jármőre (autó, vonat, hajó) Személyzetre Útvonalra (közút: LLW,ILW; vasúti, tengeri: HLW) Egy rakományban szállítható max. mennyiségek: A1, A2 (burkolati feltételek eltérıek) nuklidonként

Felületi dózisteljesítmény: max. 20 µSv/h Jármőburkolat (páncél): acél, ólom, bizmut, urán (!)

97

Részlet az ADR-bıl A1 és A2-értékek: TBq nagyságrendben

98

Radioaktív hulladékok feldolgozása 4. Hulladékkezelés Elıkészítı kémiai mőveletek pH beállítása Ionerısség beállítása Hordozók adagolása Komplexképzık adagolása vagy komplexek bontása Oxidációs állapot megváltoztatása (pl. „égetés” egy sajátos, specifikus formája: MEO – mediated electrochemical oxidation - Pu elválasztás része)

99

Radioaktív hulladékok feldolgozása Hulladékkezelés mőveletei Térfogatcsökkentés • Általános: préselés, égetés, bepárlás, szőrés, dekontaminálás • Szelektív: felületi (szorpció - addíció, szubsztitúció), térfogati (extrakció, csapadékképzés) V0 Kondicionálás c0<MEAK V1 hulladékáram • Cementezés (LLW, ILW) • Bitumenezés (szerves LLW) c1 • Üvegesítés (HLW) mővelet tiszta m 1

V2 szennyezett c2 m2 100

Radioaktív hulladékok feldolgozása • Térfogatcsökkentési tényezı: az eredeti és a „sőrített” térfogat hányadosa m1 VRF MRF = vagy 2 m2 • Dekontaminálási tényezı: az eredeti és a „tiszta” koncentráció hányadosa V = V

DF i =

1

c i ,1 ci ,0

Komponensenként KÜLÖN határozható meg, de összegezhetı az általános eljárásokra! 101

Radioaktív hulladékok feldolgozása Térfogatcsökkentés: általános = mindegyik komponensre azonos mérvő. Préselés: égethetetlen szilárd anyagokra, VRF= ~ 5-10 között Tömörítés 50 bar nyomással; nem tömöríthetı: üveg, tégla, beton Hıkezelés: Égetés vagy hıbontás (incineration, calcination) + HEPA szőrı MRF = m1/m2 ~ 50-100 között; DF= szőrı dekontaminációs tényezıje = c1/c0 ~ 104-105 (a szőrıre jutó gázra érvényes) Bepárlás – illékony folyadékokra Szőrés – fluidumokban diszpergált szilárd anyagokra (csapadékképzés után is alkalmazható) jellemzı mutató: DF (ált.) Dekontamináció: szilárd felület (szennyezett, c1) + folyadék rendszer (tisztító) között; maradék felületi koncentráció: c0 jellemzı mutató: DF (ált.) általános, ha a tisztító mővelet minden radioizotópot eltávolít 102

Radioaktív hulladékok feldolgozása Térfogatcsökkentés Préselés: „supercompactor”

103

Radioaktív hulladékok feldolgozása Térfogatcsökkentés Hıkezelés (égetés = oxidáció vagy hıbontás = kalcinálás) egy különleges megoldása: „PLASMARC” plazma ív kemence (Svájc) Olvadékot képez, amely öntıformába/hordóba önthetı Kondicionálással közvetlenül összekapcsolható Kezelhetı hulladékok: szőrık, ioncserélı gyanták, bepárlási maradék, vegyes szilárd hulladék

104

Radioaktív hulladékok feldolgozása Térfogatcsökkentés Bepárlás: Folyadék fázisban, DF  ∞ ha a radioaktív anyagok nem illékonyak, csak a tisztítandó oldószer

VRF = 5 - 50 gız

betáplálás V1 c1

hőtés

bepárlás V2

V0

párlat c0

105

Radioaktív hulladékok feldolgozása Térfogatcsökkentés szelektív módjai: valamelyik komponensre (radioizotóp v. izotópcsoport) specifikus a mővelet. Szokásos technológiai mutatók: DF, kapacitás C = (kezelt anyag [kg])/(kezelı anyag [m3 v. kg]) Felületi reakciók – szubsztitúciós vagy addíciós (szorpciós) mechanizmussal Ioncsere: Felületi szubsztitúciós mővelet; DF-vel jellemzik. A kezelt anyag folyadék. Az ioncserélık tisztíthatók, regenerálhatók. Lehetnek kation-, anion- és vegyes ioncserélık. • Szerves mőgyanták: DF = 103-104 a legtöbb radionuklidra, elıny: nagy kapacitás, probléma: radiolízis (lánchasadás), ILW - HLW hulladékokhoz nem alkalmas, deformálódik, kicsi önhordóképesség - regenerálhatók. „Kevertágyas” – anion + kation • Szervetlen: természetes és mesterséges anyagok 106

Radioaktív hulladékok feldolgozása térfogatcsökkentés Fı „ellenfél”: alkálifémek (Cs), fémkomplexek (Ag[NH3]2), CoEDTA, oxálsav, citromsav-komplexek) Szervetlen ioncserélık Általában kationcsere. A reaktoroknál anioncsere is szükséges (jód  I- és IO3- ; technécium  TcO4-) Szervetlen mesterséges kationcserélı 137Cs és 134Cs-hoz: szilárd vázon K2Ni[Fe(CN)6], (kálium-nikkel-hexacianoferrát) a kálium helyére kerül a cézium. DF = 100 Tervezett újabb alkalmazás: Paks – FHF technológia részeként, Cselválasztáshoz

107

Radioaktív hulladékok feldolgozása térfogatcsökkentés Szervetlen természetes ioncserélık: ioncsere + szorpció együtt Nem regenerálhatók, de olcsók. Összetett szerkezet miatt anion-és kationcserélık is! ZEOLIT agyagásványok: ILLIT, MONTMORILLONIT, KLINOPTILOLIT Elválasztáson kívül a hulladék elhatárolásának segédanyagai is: - bentonit: SiO2 + Al2O3 + Ca, K, Na, Fe stb. oxidok + n H2O térfogatának 10-szeresét kitevı vizet képes megkötni - perlit: vulkáni üveges kızetbıl kialakított „felfúvódó” anyag 108

Radioaktív hulladékok feldolgozása – Paksi Atomerımő „Megelızı” eljárás: primer- és szekunder vízkör vizének elıtisztítása UPCORE technológia (1998 óta) 4 db nátrium ciklusú ioncserélı Σ 240 t/h 6 db UPCORE sótalanító egység: Σ 720 t/h 4 db kevertágyas utófinomító egység: Σ 480 t/h • Ioncserélı: DOWEX C-9 UG • Regenerálás sebessége 40 m3/h 109

Radioaktív hulladékok feldolgozása – Paksi Atomerımő FHF (folyékony hulladék-feldolgozó) technológia 60Co és 137Cs elválasztása a bepárlási maradékokból - Kobalt komplexek oxidatív bontása, lúgos lecsapás, mechanikus szőrés - Bórsav visszanyerése (présszőrı) - Ultraszőrés: radiokolloidok kivonása - Cézium elválasztása hexacianoferrát ioncserélın - A szőrlet kibocsátható, a bórsavlepény felszabadítható 110

FHF-technológia - ultraszőrés

111

Radioaktív hulladékok feldolgozása Térfogatcsökkentés Extrakció: térfogati és addíciós mővelet, folyadék-szilárd vagy folyadék-folyadék fázis között; nem elegyednek, de egy adott komponens át tud lépni F2-bıl (vizes fázis) F1-be (szerves fázis). Ha F2 szilárd  dekontaminálás. DF = 102-103

Jellemzı: Kc megoszlási hányados = cF1/cF2 F1(Sz)

F2 (V)

Gyorsítás: kevertetés, rázás Tipikus felhasználás: reprocesszálás, urán és transzurán tisztítás, ahol kerozinban oldott TBP (tributil-foszfát) az extrahálószer  PUREX eljárás 112

Radioaktív hulladékok feldolgozása – térfogatcsökkentés- szelektív elválasztás • Urán és plutónium extrahálószere: tributilfoszfát (TBP) – reprocesszálás, analízis

Uranil-nitráthoz kapcsolódó két TBP-molekula Oldószer: kerozin

113

Radioaktív hulladékok feldolgozása – szelektív elválasztás Extraháló szer: CMPO a TRUEX eljárásban

114

Radioaktív hulladékok feldolgozása Szelektív térfogatcsökkentés Extrakció vagy szorpció? – mindkettı! KORONAÉTEREK: C-O-C kötés + szerves apoláros lánc, a tértöltés befelé néz, oda ül be a koronaéterre specifikus fémion. Hatásos szelektív módszer pl. 90Sr-ra (210Pb!)

115

Radioaktív hulladékok feldolgozása Kondicionálás: térfogatcsökkentés után (vagy szilárd/csapadékos hulladéknál) a szennyezett hulladékáram szilárdítására, immobilizálására törekszünk. Mutatók: * mátrix/hulladák arány: MWR * kimoshatóság (leachability)  hatásfok [%] = kimosott anyag/kimosható anyag. Nemzetközi gyakorlat (szabvány): általában annyi cm3 vízzel, amennyi cm2 a próbatest felszíne * mechanikai szilárdság (dinamikus és statikus tesztek); * sugártőrés (hıtőrés) 116

Radioaktív hulladékok feldolgozása Kondicionálás: Cementezés: mészkı+agyag (SiO2, CaO, Al2O3 + H2O), szervetlen és kristályos anyag, mátrix-hulladék arány (MWR) = 3:1 - 6:1 + adalékok (pl. bentonit, homok) a minıségi paraméterek javítására (jó hıtőrés, mechanikai szilárdság) folyékony hulladékok: cementezés elıtt felitatás kovafölddel (= polikovasav + agyagásványok) MOWA: paksi (tervezett, engedélyezett) eljárás Fémhordókba cementeznek: 200l / 400l-es sztenderd méretek Bitumenezés: szerves mátrix, az ásványolaj lepárlásából visszamaradó, nagy molekulatömegő, fekete színő termoplasztikus kötıanyag; rossz mechanikai szilárdság, de kimoshatóság (víztaszító) szempontjából jó; olcsó 117

Radioaktív hulladékok feldolgozása Kondicionálás: Üvegesítés: elıkészítı mővelete: hıbontás; SiO2, Al2O3, Na2O, BeO, B2O3, Li2O; szervetlen és amorf anyag, hulladék nem zárványban, MWR= 5:1 - 10:1, kimoshatósága a legjobb, de drága (plazmaív kemence: 1100-1300 oC), kiváló sugárállóság Beolvasztás: LLW fémhulladék kondicionálása (Leszerelési anyagokra) - oxidáció kizárásával fémtömbbe olvasztják a térfogatában szennyezett (felaktivált) szerelvényeket, majd acélhordóba öntve tárolják tovább. Kondicionálás szempontjai: » Kezelıszemélyzet dózisa alacsony legyen » Rugalmas módszer: többféle hulladékot is fogadjon be » Hulladéktérfogat legyen minél kisebb » Olcsóság 118 » Ellenálló legyen hıfejlıdésre, radiolízisre

Radioaktív hulladékok feldolgozása 5. Minısítés-2: dózisteljesítmény mérés, gammaspektrometria – a csomag megbontása nélkül „Record keeping” – ez az utolsó lehetıség a pontatlanságok, hibák felderítésére. „Scaling factor”-ok alkalmazása a kulcsnuklidok felhasználásával. Magyar hatósági nyilvántartás: RADIUM program (OAH – MTA IKI) Szállítás: telephelyrıl az elhelyezéshez – engedélyes-váltás! Magyarországon: Paksi AE, MTA KFKI AEKI, BME ► ► Radioaktív Hulladékokat Kezelı Közhasznú Nonprofit kft. (RHK kft.) FILM! 119

Radioaktív hulladékok feldolgozása 6. Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés: Felszíni, felszínközeli (LLW) vagy mélységi tárolás (LLW,ILW,HLW) Minısítés: RTOX (radiotoxicitás index)

RTOX = ∑ Ai (t ) × (∑ mfi, j × Q j ) × DCFi i

j

A: aktivitás-leltár (idıfüggı) Q: éves fogyasztás a j-edik, a tároló környékén elıállított/jelenlévı élelmiszerbıl mf: mobilitási tényezı: az i- edik radionuklid átvitele a j-edik élelmiszerbe [(Bq/kg)/Bq] DCF: a megfelelı dóziskonverziós tényezık 120

Radioaktív hulladékok feldolgozása Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés: Követelmények: Többszörös mérnöki gátak (Multiple Engineered Barriers) Mélységi védelem (Defence-In-Depth) = az egyik gát sérülése ne legyen hatással a többi védelemre • • • • •

EB1 – kondicionált forma EB2 – acélhordó (cement radiolízise  passziválja az acélt) EB3 – betonfalú épület + hordók közti rés öntöttbetonnal való kitöltése  felszínközeli vagy mélységi tárolás EB4 – „backfill” visszatöltés + bentonit, geopolimer EB5 – „fresh bedrock” befogadó, háborítatlan kızet Felszín: Lezárás után beton + földborítás - rekultiváció

121

Radioaktív hulladékok feldolgozása Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés •

Átmeneti: telephelyen belül vagy önálló felszíni telephelyen nedves (medencés) vagy száraz (aknás vagy különálló) tárolás • Végleges: LLW – ILW: felszínközeli vagy mélységi lerakóhely HLW: mélységi lerakóhely Mélységi lerakók befogadó kızete: - felhagyott bánya; - kısólencse; - háborítatlan kızettest: gránit, aleurolit stb. • Alternatíva: reprocesszálás, transzmutáció (HLW-t is termel)

122

Végleges elhelyezés – természeti analógok Cigar Lake (Kanada, Saskatchewan) a világ legnagyobb, még érintetlen uránbányája. A becsült készlet 2008-ban 497,000 tonna, átlagosan 20.67%.os U3O8

McArthur River (Kanada) a világ legnagyobb uránkészlete. 1999 óta kitermelik, a világ uránbányászatának 20 %-a innen származik. 2004ben 41000 tonna U3O8-at termelt.

Természeti analógok: az uránércet körülzáró kızet és geokémiai rendszer alkalmas kell, hogy legyen a radioaktív hulladék végleges befogadására is. 123

Radioaktív hulladékok feldolgozása A legnagyobb végleges, felszínközeli tárolók (LLW, ILW): L’Aube (Fr., 1 millió m3) Drigg (Sellafield) (NBr., 0.9 millió m3) Morvilliers (Fr., VLLW, 0.6 millió m3)

124

Törésteszt-videók http://www.youtube.com/watch?v=1mHtOWOBO4 http://www.youtube.com/watch?v=N_JhruRo bRI

125

Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók

126

Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók

Felszínközeli tárolók

127

Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók Morvilliers (L’Aube közelében) – VLLW 2003 óta

128

Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók

129

Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók

130

Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók

131

Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók

132

Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók

133

Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók

134

Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók

135

Radioaktív hulladék tárolása Franciaország Centre de La Manche – LLW + ILW 1969 – 1994 Engedélyes: ANDRA (állami hulladékkezelı vállalat) 527000 m3 lerakott hulladék Lezárás: 1991 – 1996 felsı mérnöki gátakkal Bitumenes geopolimer védıréteg 1994 – 2003: perek, hatósági eljárások 2003 - : „institutional control period”

136

Centre de la Manche A lerakóhely, amikor még üzemelt

137

Radioaktív hulladékok feldolgozása Finnországi tárolók

138

Finnország Loviisa LLW - ILW Radioactive Waste Repository Dél-Finnországban, Hastholmen-szigeten, Loviisa NPP - 2 VVER-440 reaktor Tároló: a tengerszint alatt 110 m mélyen, sziklába süllyesztve. A tároló az erımőben keletkezı összes LLW – ILW –t fogadja be. Szilárd hulladék: 200 L-es hordókban, két tárolócsarnokban. Folyékony: cementezve 1 m3-es konténerekbe. Az alapkızetben 3 zárt törésvonalakkal határolt területet tártak fel, a tároló a két felsı zárt zóna között létesült. A talajvíz két rétegő: a sós víz felett édesvíz-lencse található. A tároló a sósvizes rétegben van, a sósvíz összefügg a tengerrel, de advekciós vektort nem állapítottak meg. 139

USA - Yucca

140

Mélységi elhelyezés – HLW Yucca Mountain (USA) Yucca Mountain is located in a remote desert on federally protected land within the secure boundaries of the Nevada Test Site in Nye County, Nevada. It is approximately 90 miles northwest of Las Vegas, Nevada.

141

Mélységi elhelyezés – Yucca Mountain (USA) Ingnimbrit – olvadt vulkáni tufa Elıny: sivatag – nincs talajvíz Engedélyezett HLW elhelyezés – csak „pilot plant” jelenleg.

142

USA – Hanford „Legacy Waste”

Aktivitásleltár: 3×1018 Bq ~ Csernobili kibocsátás

143

UK - Drigg LLW Repository - Drigg befogadóképesség: 800.000 m3 Low Level Waste Repository (LLWR) – 1959 óta mőködik. 1995-tıl kezdve a korábban lerakott hulladékot betonaknákba telepítik át. Helyszíni kezelés: préselés, cementezés Az akna végleges lezárásáig „the waste is regarded as stored and is included in the UK Radioactive Waste Inventory”. 144

UK - Drigg Közvetlen közelében: -BNFL kutatóközpont -Sellafield (Windcale) reprocesszáló és kísérleti telep

145

UK - Dounreay

146

UK - Dounreay

147

UK – Dounreay – az 1977-es tárolóakna-baleset Az akna rekonstruált vázrajza a baleset utáni állapotban

148

UK – Dounreay – az 1977-es tárolóakna-baleset Az akna bemeneti nyílása a baleset után

149

UK – Dounreay – az 1977-es tárolóakna-baleset Helyreállítás – 2002: Új furatokkal szigetelik el a sérült aknát.

150

Németország Konrad – vasbánya volt 1961 – 1976-ig. (Száraz!) 1975 – 2002: kutatások. 2002: Engedély LLW-ILW mélységi tároló létesítésére. 2006 – 2007: Perek az engedély visszavonásáért. Tárolási engedély 303.000 m³ LLW – ILW, ebbıl 88.000 m³ korábbi, felszámolandó tárolókból. Költség: 2007 végéig 945 M euró, várható még 900 M euró. 151

Németország Gorleben – 1973-tól kutatás: 140 sólencsét vizsgáltak. Költségek: 1973 – 2000: 1.5 milliárd euró. Ellenzık: „Átláthatóság és ellenırizhetıség hiánya” 1996: Két próbavágat 840 m mélyre. Töredezett határoló kızetek miatt 2000- ben legfeljebb 10 évre felfüggesztették a kutatásokat. Asse II. (490 m mélyen) Sóakna - Kutatóvágat 1965, 1967 – 1978: LLW lerakás Feltöltés befejezése: 1995; 1995 – 2004 üregek feltöltése sóval 2008: sós vízben Cs-137 és Pu-239 volt mérhetı. Morsleben: sóbányából LLW – ILW 1971-: 40,000 m3

152

Németország – Asse II. Szétcsúszó falak az Asse-II-ben.

153

Radioaktív hulladékok elhelyezése Mélységi tárolás – HLW tervezett végleges elhelyezése (Svédország) KBS-3 hatóságilag engedélyezett eljárás (többszörös mérnöki gátak). 1. Átmeneti tárolás 30 évig. 2. A hulladékot vashengerbe zárják. 3. A vashengert rézhengerbe zárják. 4. 500 m mély vágat a befogadó gránitban. 5. 8 m mély, 2 m átmérıjő akna a vágatban. 6. A hengert bentonitba ágyazzák az aknában. 7. A megtelt tárolóvágatot eltömedékelik. Becsült élettartam: 100 ezer év. Tároló helye: Forsmark vagy Oskarshamn. Kapacitás: 6000 henger. 154

Radioaktív hulladékok elhelyezése

Mélységi tárolás HLW Forsmark (Svédország) A próbafúrások egyik telephelye

155

Magyarország Átmeneti tároló HLW (kiégett főtıelemek) - KKÁT Paks Száraz, aknás, vegyes szellıztetéső tároló

156

Átmeneti tároló KKÁT Paks HLW (kiégett főtıelemek)

157

Radioaktív hulladékok feldolgozása Magyarországi hulladékhelyzet 2007. I. 1.

158

Radioaktív hulladékok feldolgozása Püspökszilágy – felszínközeli tároló LLW, ILW (kapacitás: 5000 m3) + feldolgozó üzem és átmeneti tároló Agyaglencse (18 – 20 m vastagon)

159

Radioaktív hulladékok végleges elhelyezése Püspökszilágy – RHFT A radioaktív hulladékok RHFT-n belüli elhelyezésére - vasbeton tárolómedencék („A” típusú tároló), - szénacél és rozsdamentes acél csıkutak („D” és „B” típusú tárolók) - sekély mélységő vasbeton kazetták („C” típusú tároló) szolgálnak. Az RHFT alapkiépítésében 48 db 70 m3-es „A” típusú és 8 db „C” típusú tárolómedence, továbbá 4 db „D” típusú és 32 db „B” típusú csıkút készült el. Az 1980-as évek végén 6 db 140 m3-es és további 12 db 70 m3-es medence kiépítésével az „A” típusú tárolómedencék 160 teljes kapacitása 5040 m3-re bıvült.

Radioaktív hulladékok feldolgozása Felszínközeli végleges LLW tároló Tömörítés után visszatemetett hulladék elhelyezése Püspökszilágyon Mérnöki gátak

161

Hulladékok átmeneti és végleges elhelyezése Bentonit Agyagszármazék, adalékolással optimálják. Saját térfogatánál 15 - 20-szor nagyobb mennyiségő vizet is képes megkötni. Leggyakrabban vulkáni hamu vízzel alkotott elegye alkotja. SiO2 >60 % >20 % Al2O3 Továbbá Ca, Mg, Na, K-ionok. Ásványi szempontból fı alkotója montmorillonit.

162

Mérnöki gátak - bentonit

163

Mérnöki gátak - bentonit

164

Radioaktív hulladékok elhelyezése bentonit

A záróképesség illusztrálása

165

Bentonit - vizsgálatok

Permeáció mérése

166

Püspökszilágy - RHFT A feldolgozó térben tárolt, lerakásra elıkészített acélhordók

167

168

Püspökszilágy - RHFT „Forró kamra” a közepes- vagy akár nagyaktivitású hulladéknak minısülı használt sugárforrások felnyitására és kezelésére.

169

170

Püspökszilágy - RHFT 2006 – 2008: projekt négy „A” típusú medence feltárására és a hulladék visszatermelésére, majd a mai követelményeknek megfelelı újracsomagolására – „ilyen volt”

171

172

Püspökszilágy - RHFT 2006 – 2008: projekt négy „A” típusú medence feltárására és a hulladék visszatermelésére, majd a mai követelményeknek megfelelı újracsomagolására – „ilyen lett” (átmenetileg visszahelyezett hordók, a medencét a lezárás elıtt még bentofix paplannal bélelték). 173

174

Bátaapátiban elhelyezendı hulladékok (végleges LLW – ILW)

175

Mélységi elhelyezés – Bátaapáti (LLW) Gránitban, két lejtıs aknán elérhetı 300 m mélyen Hulladék-feldolgozó és átmeneti tároló épület

176

Mélységi elhelyezés – Bátaapáti (LLW) Gránitban, két lejtıs aknán elérhetı 300 m mélyen „Mária” lejtısakna bejárata a járathajtás alatt

177

Mélységi elhelyezés – HLW Magyarország Bodai Aleurolit Formáció (BAF) 350 – 1200 m mélyen lévı, összetömörödött agyagásvány Terepi kutatások 1999-ig: kutatóvágat az uránbánya alatt 2003-tól folytatódó projekt

178

Radioaktív hulladékok feldolgozása - Reprocesszálás Kiégett főtıelemek (SF) feldolgozása  SF darabolása, kémiai szétválasztás hasadóképes anyagokra (U, Pu), nem hasadó transzuránokra (Np, Am, Cm stb.) és hasadási termékekre;  Új főtıelem (pl. MOX: mixed oxide) elıállítása  A keletkezı HLW kondicionálása  Átmeneti elhelyezés, visszaszállítás, végleges elhelyezés…

179

Radioaktív hulladékok feldolgozása - Reprocesszálás A BNFL reprocesszáló üzemének központi nedves tárolója – Sellafield. A kép bal oldalán a forró kamrák láthatók.

180