344
Prosiding Pertemuan danPresentasi llmiah P3TM-BATAN Yogyakarta 14-15Juli 1999
Buku II
PENGOLAHAN SECARA KIMIA LlMBAH RADIOAKTIF CAIR YANG MENGANDUNG Am DENGAN MANGAN HIDROKSIDA
.$'12
Isman M.T., 19B.Djoko S., Endro K., Sukosrono P3TM -BATAN; Yogyakarta
ABSTRAK PENGOLAHAN SECARA KIMIA L/MBAH RADIOAKTIF CAIR YANG MENGANDUNG Am DENGAN MANGAN HiDROKSIDA Telah dilakukan penelitian untuk mereduksi volume limbah cair yang mengandung kontaminan nuklida Ameresium. Reduksi volume dilakukan dengan menambahkan koagulan mangan hidroksida. Prosedur kelja dilakukan dengan menambahkan pereaksi mangan nitrat dan natrium hidroksida ke dalam limbah yang telah diatur pH-nya, kemudian dengan memakai Blat jar tes dilakukan pengadukan cepat selama 5 menit dan pengadukan lambat selama 30 menit, maka akan terbentuk flok dan beningan. Flok mangan hidroksida yang terbentuk akan mengikat radionuklida yang ada dalam limbah. Varia bel yang diteliti meliputi : konsentrasi koagulan yang ditambahkan, pH proses, laju aduk cepat, dan laju aduk lambat. Variabel konsentrasi mangan hidroksida yang diteliti dimulai daTi 100 ppm sampai dengan 800 ppm. Variabel pH yang diteliti dimulai daTi pH = 7 sampai pH = 13. Variabellaju aduk cepat yang diteliti dimulai daTi 75 rpm sampai dengan 250 rpm. Variabel laju aduk lambat yang diteliti dimulai daTi 20 rpm sampai dengan 60 rpm. Hasil yang diperoleh menunjukkan bahwa pada kondisi konsentrasi mangan hidroksida sebesar 300 ppm, pH= 10, laju aduk cepat 150 rpm, laju aduk lambat 20 rpm adalah kondisi yang paling baik. Pada kondisi ini diperoleh harga faktor dekontaminasi sebesar 41.
ABSTRACT THE CHEMICAL TREATMENT OF RADIOACTIVE WASTE CONTAINING Am USING MANGAN HYDROXIDE. The investigation of the reduction volume of liquid waste containing Am nuclide contaminant was done. The reduction volume was done by adding mangan hydroxide coagulant. The experimental procedure has been done by adding reagent of mangan nitrate and natrium hydroxide to the pH adjusted liquid waste. Then by using the jar test, the solution was mixed by the flash mixing rate of 5 minute and the gentle agitation of 30 minute, until its floc and the supematant were fonT/ed. The resulted mangan hydroxide floc: trapped radionuclide in the waste. The investigated variables were: the mangan hydroxide! concentration, pH of the waste, the flash mixing rate, the gentle agitation rate. The! investigated mangan hydroxide concentration variables were started from 100 ppm up to 800 ppm. The investigated pH variables were started from pH=7 up to pH=13. The investigated flash mixing rate variables were started from 75 'Pm up to 250 'Pm. The investigated gentle agitation variables were started from 20 'Pm up to 60 'Pm. The best result were found the concentration mangan hydroxide of 300 ppm, the pH = 10, the flash mixing rate was 150 'Pm, and the gentle agitation rate was 20 'Pm. In this condition, it was found that decontaminatio~1 factor was 41.
PENDAHULUAN P
engolahan
secara
dilakukan
sebelum
kimia
limbah
pengolahan
radioaktif secara
cair
evaporasi,
pengolahan menggunakan resin penukar ion. Slugde/endapanyang dihasilkan dari basil proses pengoalahansecara kimia selanjutnya dilakukan pemadatan.Keuntunganpengolahansecarakimia adalahprosesnyarelatif sederhana, biayanyamurah, cocok untuk mengolah efluen dengankandungan ISSN 0216-3128
aktivitas rendah serta kandungan garam tinggi. Efektivitaspengolahantergantungkomposisikimia danradiokimiayangadadalarnlimbah. Dalarnpengolahansecarakimia, tidak ada reagen yang bersifat universal untuk seluruh radionuklida sehingga metoda pengendapan sepesiflk digunakan untuk setiap radionuklida kelompok radionuklida yang mempunyaikelakuan kimia sarna.Prinsip dasarpengolahansecarakimia adalah penarnbahananionlkation yang sesuai ke
Pengolahan Limbah Radioaktif & Lingkungan
Ismail MT, dkk
dalam limbah untuk mengubah radionuklida endapanyang tak larut sehinggadapatdipisahkan dari efluen. Pengendapan radionuklidadapatterjadi secara langsung ataupun secara terikut serta (kopresipitasi) melalui proses kogulasi dan flokulasi. Radionuklida arneresium(Am) berumur para panjangdan mempunyaitoksisitasyang tinggi, dalarn limbah cair adanyaAm dengankonsentrasi yang sangatrendahsudahberbahaya.Am4+dalarn bentukhidroksidabersifatmudahmengendap secara langsungdalarn air, tetapi apabila konsentrasinya sangatrendah pengendapansecaralangsungtidak dapat dilakukan sehinga Am hidroksida kemungkinanhanyameiayang-layang dalarnbentuk partikel koloid yang stabil. Untuk dapat dapat mengendapkanpartikel koloid stabil,maka partikel koloid stabil hams dirubah menjadipartikel koloid tidak stabii, dan ini dapatdilakukanmelalui proses kogulasi dan flokulasi. Menurut Kolthof dalarn proses pengendapansecarakimia yang mengikut sertakankontaminan ataupunanionlkation logarn, dalarn pertumbuhankristal endapandapat terjadi denganmekanisme: I. Pembentukankristal carnpurandimanaion asing yang ada digabungkan da.larn kisi kristal tersebut. 2. Tertutupnya kisi kristal oleh kontaminan sehingga pembentukan kristal menjadi tidak sempuma. 3. Penyerapan unsur kontaminan oleh endapan yangterbentuk. Persyaratanyang hams dipenuhi untuk terjadinya pemisahanendapandenganmekanisme pembentukankristal carnpurandiantaranya: 4. Senyawahams mempunyaibentukdantipe yang sarna(CaCO3,FeCO3) 5. Senyawapenyusunbaik ion ataupunatomhams mempunyaiukuranyang harnpirsarna(CaCO3NaNO3). 6. Senyawa mempunyai sifat kimia yang harnpir sarna(unsuryang terdapatdalarn satugolongan padatabelperiodik,misalNa-K) Dalam penelitian ini, dilakukan proses pengendapankontaminan Am dalarn limbah cair menggunakankoagulanmanganhidroksida,dengan reaksiyang terjadiadalah: Mn2++ (OR) ~ Mn(OH)2(J.) (I) Dari reaksi ini, adanya kontaminan Am dalarn limbah diharapkandapat mengendapsecara langsung ataupundapat mengendapsecaraterikut serta dalarn formasi flak Mn(OH)2' Tujuan penelitian adalah untuk mengetahuikemarnpuan koagulan Mn(OR)2 dalarn mendekontaminasi nuklida Am serta untuk mengetahui kondisi prosesnya, dikaitkan dengan harga faktor
Isman MT. dkk
dekontaminasi
clan efisiensi
dihasilkan. TATA
pemisahan yang
KERJA
Alat yang digunakan Jar tes, Gelas beker, Kertas saring, Pipet efendrof, Planset,Pencacahalia, Lampu pemanas, pH meter,Pipettetes,Timbanganelektronik. Bahan
yang
digunakan
MnCNO3)2,NaOH, Lirnbah Am241 aktivitas :t 2 x 10.sJiCi/ml., Aquades.
Cara Kerja: Untuk mengetahui pengaruh konsentrasi Mn(OH)2 terhadapproses pengendapan limbah yang mengandung kontaminan, dilakukan pentahapan kerja sebagaiberikut : Diambil cuplikan limbah sebanyak 300 ml yang telah di atur pH-nya = 10, kemudian dimasukkan dalam 5 buah gelas beker volume 100 ml yang telah diberi Domer I, 2, 3, 4, 5 masingmasing 50 mi. Di dalam gelas beker yang telah berisi limbah tersebut, selanjutnya dimasukkan Mn(NO3h daD NaOH sedemikian rupa sehingga konsentrasi Mn(OH)2 yang terjadi 100 ppm (untuk gelas Domer 1),200 ppm (untuk gelas Domer 2),300 ppm (untuk gelas Domer 3), 400 ppm (untuk gelas Domer 4), 500 ppm (untuk gelas Domer 5). Dengan memakai alat jar tes kemudian dilakukan pengadukan cepat selama 5 menit daD pengadukan lambat selama 30 menit. Setelah pengadukan dihentikan, akan terbentuk suspensi padatan yang selanjutnya akan mengenap daD terpisah dari beningannya. Beningan yang terjadi dicuplik, untuk dilakukan pencacahan dengan alat cacah <X. Dari data pencacah yang diperoleh selanjutnya dihitung besar harga Faktor dekontaminasi (FD), yaitu perbandingan aktivitas sebelum dilakukan pengolahan dengan aktivitas sesuadah dilakukan pengolahan. Setelah diperoleh jumlah koagulan yang optimum, selanjutnya kondisi ini digunakan untuk menentukan pH limbah yang optimum dengan cara yang identik. Variasi harga pH yang dilakukan dalam penelitian, yaitu pH = 7,8,9,10, 11, 12, 13. Dari basil ini selanjutnya bisa ditentukan pH limbah yang optimum. Setelah diperoleh kondisi jumlah koagulan, pH optimum, selanjutnya kondisi ini digunakan untuk menentukan laju aduk cepat yang optimum dengan cara yang identik. Variasi laju aduk cepat dilakukan pactakecepatan 100 rpm sampai 250 rpm.
Pengolahan Limbah Radioaktif & Lingkungan
ISSN 0216-3128
Dari basil ini selanjutnya ditentukan laju aduk cepat yang optimum. Setelah diperoleh kondisi jumlah koagulan, pH, laju aduk cepat optimum, selanjutnya kondisi ini digunakan untuk menentukan laju aduk lambat yang optimum dengan cara yang identik. Variasi laju aduk lambat dilakukan pada kecepatan 20 rpm sampai 60 rpm. Dari basil ini selanjutnya ditentukan laju aduk lambat yang optimum.
HASIL
DAN
Pengaruh Tabell.
kondisi yang cukup baik untuk mengendapkan kontaminanAm.
PEMBAHASAN
Penambahan
Mn(OH)2
Pengaruhpenambahan koagulanMn(OH)2 Gambar1. Hubungan antara jumlah koagulan terhadapharga faktor dekontaminasi(FD) Mn(OH)] yang ditambahkan dengan clan efisiensi pemisahan.' (Kondisi harga faktor dekontaminasi yang percobaan : pH =10, Kec. Pengadukan Cepat = 150 rpm, Kec. Pengadukan diperoleh. Lambat= 20 rpm)
Pengaruh pH Tabel 2. Pengaruhharga pH terhadapharga faktor dekontaminasi (FD) daD efisiensi pemisahan. (Kondisi percobaan: KonsentrasiMn(OH)2 = 300 ppm, pH =10, Kec. PengadukanCepat = 150 rpm, Kec. PengadukanLambat= 20 rpm) Hasil percobaan untuk mengetahui pengaruh koagulan Mn(OH)2 yang ditarnbahkan terhadap harga faktor dekontarninasi yang diperoleh dapat dilihat dalam tabel 1. Dari tabel 1, tarnpak bahwa semakin tinggi konsentrasi yang ditarnbahkan maka faktor dekontarninasi yang diperoleh semakin tinggi. Hal ini menunjukkan bahwa koagulan Mn(OH)2 sangat berpengaruh dalam proses pengendapan. Koagulan berpengaruh dalam pembentukan polimer sintetis yang mempengaruhi pembentukan destabilisasi koloid. Pada penambahan koagulan 100 ppm harga faktor dekontarninasi yang diperoleh relatif rendah. Hal ini disebabkan jumlah koagulan yang ada belum cukup untuk mengendapkan seluruh kontarninan Am yang ada. Untuk jumlah koagulan yang ditarnbahkan terlalu banyak, maka polimer sintetis yang terjadi semakin banyak sehingga bisa menyebabkan partikel koloid yang sudah berubah menjadi partikel koloid tidak stabil (yang kemudian akan mengendap), bisa kembali lagi menjadi partikel koloid stabil (tidak bisa mengendap). Jika hal ini terjadi maka faktor dekontarninasi yang diperoleh menjadi turun. Dari basil percobaan yang tertera dal;am tabel 1, dapat dikatakan bahwa jumlah koagulan sebanyak 300 ppm adalah merupakan
ISSN 0216-3128
Pengolahan limbah
Hasil percobaan untuk mengetahui pengaruhpH dapatdilihat pada tabel 2. Dari tabel tersebut tampak bahwa pH sangat berpengaruh terhadap faktor dekontaminasi. Faktor pH akan mempengaruhisubsidiOH- dalam larutan sehingga akanmempengaruhi keberadaansenyawaMn(OH)2' Selain itu pH bisa menyebabkan terjadinya penempelansecaraelektrosatitis pada permukaan daDmenghambation-ion yangadadalamlarutan. Hal ini bisa mengakibatkaninti endapan bermuatan negatif jika OH- dalam larutan berlebihan. Disamping itu, Am mempunyai sifat bahwa pada keasaman rendah cendenmg terhidrolisamembentukAm(OH)4 clanmengendap. Bertitik tolak dari sifat ini, maka untuk pH semakin tinggi mengakibatkanjumlah ion OH- yang ada semakin banyak sehingga basil kali konsentrasi antara ion OH- dengan ion Am dalam larutan
Radioaktif & Lingkungan
Isman MT, dkk
J I
ProsidingPertemuandan PresentasiIlmiah P3TM-BATANYogyakarta14-15Juli 1999
Buku II
347
semakintinggi. Akibatnya Am yang terendapkan dengan koagulan Mn(OH)2 dalam cair rase air semakinbanyak. adalah150rpm.
~34
39
~ 0
~
31 L
0
...?8
::L
3Ot
-+-pH Limboh
Gambar 2.Hubungan antara pH /imbah dan harga faktor dekontaminasi yang dipero/eh Dari percobaan dapat dikatakan bahwa pH optimum untuk mengendapkan kontaminan Am dalam limbah adalah pada pH:t 10.
Pengaruh
Laju aduk Cepat
Tabel3. Pengaruh Kec. Pengadukan Cepat terhadapharga faktor dekontaminasi(FD) clan efisiensi pemisahan. (Kondisi percobaan:KonsentrasiMn(OH)2 = 300 ppm,pH =10,Kec. PengadukanLambat= 20 rpm) Faktor Kecepatan Pengadukan Cepat Dekontaminasi
Efisiensi Pemisahan
I
+75
nC] '_.1
I
I
I
I
125 150 175 200 225 Kecepatan PengadukanCepa! (rpm)
I 250
Gambar3. Hubungan antara laju aduk cepat denganhargalaktor dekontaminasiyang diperoleh.
Pengaruh
Laju aduk Lambat
Tabel 4. Pengaruh Kec. Pengadukan Lambat terhadapharga faktor dekontaminasi(FD) dan efisiensi pemisahan. (Kondisi percobaan:KonsentrasiMn(OH)2 = 300 ppm, pH =10, Kec. PengadukanCepat = 150rpm) Lajuaduklambat(rpm) 20 30 40 50 60
Faktor
Efisiensi
(~o) i Dekontaminasi(FD) Pemisahan 41 97,56 40 97,50 34 97,06 36 97,22 34 97,06
(%)
Laju aduk lambat berpengaruhterhadap pembentukanformasi flak setelah terjadi proses koagulasi. Formasi flak terbentuk setelah partikel koloid yang sudah menjadi tidak stabil bergabung satu sarnalain yang selanjutnyaakan mengendap. Bergabungnyapartikel-partikel koloid ini karena adanyaproses pengadukanlambat. Dari keadaan yang demikian maka proses pengadukan lambat sangat berpengaruh terhadap harga faktor Laju aduk cepat dalam proses koagulasi dekontaminasidalam proses, seperti basil yang dan tlokulasi pengaruhnyacukup signifikan. Untuk ditunjukan dalam tabel 4. Dalam tabel 4 tampak laju aduk yang terlalu rendah akan menyebabkan bahwa semakintinggi laju aduk maka harga faktor dispersi koagulan yang ditambahkantidak merata dekontaminasiyang diperoleh semakin rendah. sehinggaterjadi pengendapan yang terlokalisir dan Untuk laju aduk lambat di bawah 20 rpm tidak harga faktor dekontaminasiyang diperolehmenjadi dilakukankarenaalathanyamampuberoperasipada rendah. Untuk kecepatan yang terlalu cepat, kecepatan terendahsebesar20rpm. Untuk laju aduk kemungkinanbisa menyebakanreaksi-reaksikimia yang terlalu cepat, kemungkinan dapat dan fisika yang terjadi kurang sempurnasehingga menyebabkanpecahnyapartikel koloid yang sudah faktor dekontaminasi yang diperoleh menjadi menjadi tidak stabil berubah menjadi stabil atau rendah.Hal ini sepertibasilyang ditunjukkandalam dapat juga menyebabkanpecahnya formasi flak tabel 3, dalam tabel tersebuttampak bahwa faktor yang terbentuk.Akibat daTikejadianini makaharga dekontaminasimula-mula naik kemudian turun faktor dekontaminasi yang diperoleh menjadi untuk laju adukyang semakintinggi rendah. Dari basil percobaan dapat disimpulkan bahwa laju aduk optimumuntukmengendapkan Am (rpm)-
(FD)-
75 100 125 150 175 200 225 250
30 29 30 41 39 42 40 35
Isman MT. dkk
96,67 96,55 96,67 97,56 97,44 97,62 97,50 97,14
Pengolahan Limbah Radioaktif & Lingkungan
ISSN 0216-3128
Dari basil percobaan dapat disimpulkan bahwa laju aduk lambat yang optimum untuk mengendapkan Am dengan koagulan Mn(OH)2 dalamlimbah cair raseair adalah20 rpm. 45,..
0'
~ 42
~ to °E
.2 39 to 0 -X
"
a
4. IAEA, Managementof Low & Intermediate Level RadioactiveWaste,Vienna,(1989). 5. KAUFMAN,J.,NESBITf,B.,J., GOLDMAN,I.M., ELIASEN,R., The Removal of Radioactive Anions by Water Treatment, Technical Information Service, Oak Ridge, Tennessee, (1951). 6. TECHNICAL REPORTS SERIES NO. 89, Chemical Treatment of Radioactive Waste, InternationalAtomic Energy Agency, Vienna, (1968).
~ 36
33 20
I
I
JO
40
50
60
Kecepa!anPengadukan Lomba! (rpm)
Gambar 4.Hubungan antara laju aduk lambat denganhargafaktor dekontaminasi yang diperoleh.
KESIMPULAN Dari basil percobaandan pembahasandi atasdapatdiambil kesimpulanbahwa: I. Koagulan Mn(OH)2 cukup baik digunakan untuk mengendapkanlimbah cair rase air yang mengandungkontaminanAm. 2. Kondisi-kondisi yang optimal untuk proses pengendapanAm terjadi padajumlah koagulan yang ditambahkansebesar300 ppm, pH = 10, laju aduk cepat sebesar 150 rpm, laju aduk lambat sebesar 20 rpm. Pada kondisi ini diperolehharga faktor dekontaminasisebesar41 denganefisiensipemisahansebesar97,56%.
DAFT AR PUST AKA 1. CHAUVET, P., DIPPEL, T., Chemical Precipitation, Advanced ManagementMethods for Medium Active Liquid Waste,Radioactive Waste,CEN and AERE,(1981).2. SUROTO, R., Diktat Kuliah Pengolahan Sampah Radioaktif, Bagian Teknik Nuklir, UGM. 3. BENEDICT, M., PIGFORD, T.H. and LEVI H.W., Nuclear Chemical Engineering,Second Edition, McGraw Hill Book Company,(1981).
ISSN 0216-3128
TANYA
JAWAB
Muh. Darwis Isnaini : ~ Berapa waktu yang dibutuhkan untuk pengadukancepatdan larnbat(masing-masing)? ~ Datatabel3 daD4, demikianjuga garnbar3 dan 4, apatidak bisa digabungjadi satu? Isman MT :
.:;,. Waktu untuk pengadukancepat = 5 menit, waktuuntukpengadukanlambat = 30 menit. .:;,. Tabel3 don 4 tidak bisa digabungjadi satu, masalahnyalaju aduk cepat berpengaruh terhadap dispersi koagulan supaya tidak terjadi pengendapan yang terlokalisir, sementara laju aduk lambat berpengaruh terhadappembentukan formasiflak.
Sahat Simbolon : ~ Apakah senyawa atau kompleks Am(OH)3+, Am(OH)!+, Am(OH)3+daDAm4+tidak dihitung dalarneksperimenini? Isman MT :
Memang benar Am4+ bisa dalam bentuk komplek-komplektersebut tetapi bagi komi yang penting mengendapkanAm sebanyak mungkin don komplek-komplek tersebut belum komi perhitungkandalam eksperimen ini.
PenQolahan Limbah Radioaktif & Lingkungan
Isman MT, dkk
