Damunir, dkk.
ISSN 0216 - 3128
PENGARUH PEPTISASI LARUTAN SOL URANIA PADA PROSES GELASI EKSTERNAL TERHADAP SIFAT FISIS KERNEL UO2 Damunir dan Moch.Setyadji Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan BATAN Yogyakarta
ABSTRAK Proses gelasi eksternal adalah proses gelasi yang digunakan untuk pembuatan kernel UO 2 dengan menggunakan campuran uranil nitrat, aditif Polivinil alkohol (PVA), Span-80 dan Parafin. Campuran dipeptisasikan menjadi larutan sol urania. Peptisasi larutan sol urania dipengaruhi oleh suhu dan waktu peptisasi, konsentrasi uranium dan PVA. Bila kondisinya sesuai akan menghasilkan sol urania sempurna, mudah digelasikan dalam medium NH4OH dengan menghasilkan gel berbentuk bulat, demikian juga kernel UO2 yang dihasilkan. Bila kondisinya tidak sesuai akan menghasilkan sol urania encer dan/ kental. Gel hasil gelasi berbentuk pipih dan/lonjong, kernel UO2 yang dihasilkan mudah pecah pada suhu tinggi. Hal ini akan berpengaruh pada sifat fisis kernel UO2. Penelitian ini adalah mempelajari pengaruhn peptisasi larutan sol urania pada proses gelasi eksternal terhadap sifat fisis kernel UO 2. Dibuat larutan sol urania dari campuran larutan uranil nitrat pada pH 2 dengan menvariasi konsentrasi uranium sebesar 120-200 g/ml, dan PVA divariasi sebesar 1,2 - 2 g, Span-80 0,4 ml dan parafin 0,5 ml. Campuran dipeptisasi dengan menvariasi suhu pada 65 - 80oC dan waktu divariasi selama 20 -60 menit. Setelah larutann sol urania didiamkan selama 2 jam pada suhu ruangan, diteteskan ke dalam larutan NH4OH 8 M sebagai medium, menghasilkan gel amonium diuranat(ADU). Gel ADU didiamkan selama 2 jam, lalu dicuci dengan larutan campuran 50% Isopropanol- 50 % -NH4OH 1,5 M untuk memindahkan sisa PVA, Span-80 dan parafin, dan dilanjutkan dengan NH4OH 2,5 % untuk memindahkan NH4NO4. Gel ADU dikeringkan pada suhu 120oC selama 4 jam, lalu dikalsinasi pada suhu 800 oC selama 4 jam, menghasilkan kernel U3O8 dan direduksi pada suhu 800oC dengan gas H2 dalam medium gas N2 pada tekanan 50 mmHg selama 2 jam, menghasilkan kernel UO2. Ditentukan densitas kernel UO2 dengan menggunakan piknometer dan larutan CCl 4, dan rasio O/U dengan metode gravimetri. Bentuk butiran kernel UO2 dengan Mikroskop optik Tipe Axiolab 150 year-zeis pada pembesaran 50 kali. Hasil percobaan menunjukkan bahwa Suhu dan waktu peptisasi, perubahan konsentrasi uranium dan PVA pada peptisasi larutan sol urania berpengaruh terhadap sifat fisis kernel UO 2 yaitu densitas dan rasio O/U kernel UO2. Kondisi peptisasi larutan sol urania relatif baik adalah pada suhu 75 oC selama 3 menit, kernel UO2 yang dihasilkan berbentuk bulat seperti bola dengan densitas sebesar 7,48 g/ml dan rasio O/U rata- rata sebesar 2,05. Kata kunci: Peptisasi, gelasi eksternal, sol urania, gel ADU, sifat fisis, kernel uranium dioksida, densitas dan rasio O/U
ABSTRACT The external process was gelation process which using for production of UO2 kernel with mixed used the uranyl nitrate, additive of Polyvinyl alcohol (PVA), span-80 and paraffin. Mixed was peptization to urania sol solution. The urania sol solution was enfluenced for peptization of temperature and time, uranium concentration and PVA. When exacted condition were would be obtaining of urania sol perpect, was gelated semple in medium of NH4OH with obtained of ADU gel spherical form, also such the UO2 kernels obtained. When exacted not condition were would be obtained of liquid and/ concenterated of urania sol. The gels of gelation product was thin and/ oval form, The UO2 kernel obtained was brokend easy at heigh temperature. It was would be affecting on physical properties of UO2 kernels. The reseach were enfluence studied for peptization urania sol solution at external gelation process on physical properties of UO2 kernel. To worked the urania sol solution from mixed of uranyl nitrate solution at pH 2 with variated was 120-200 g/ml of uranium concentration, and variated was 1,2-2 g of PVA, 0,4 ml of span-80 and 0,5 ml of paraffin. Mixed were peptization with temperature variated at 65-80oc and variated time for 20-60 for menutes. After the urania sol solution at aging for 2 hours at room temperature, it was dropet into 8 M NH4OH solution as medium, ammonium diuranate (ADU) gels obtained. The ADU gels were aged for 2 hours, then washed with mixture solution of Isopropanol 50% - 1.5 M NH4OH 50% for excess remove PVA, span-80 and paraffine, and followed with 2,5% NH4OH solution for remove NH4NO3. The ADU gels were dried at 120oC for 4 hours, then was calcined at 800oC for 4 hours, the U3O8 kernels obtained and reduced at 800oC with H2 in N2 medium at 50 mm Hg pressure for 2 hours, the UO2 kernels obtained. The density of UO2 kernels was determined with using picnometer and CCl4 solution, and O/U ratio of UO2 kernels with gravimitry method. The grain form with Optical Microscopy of Axiolab 150 year-zeis type with 50 times expansion. The experiment results was showed that time and temperature urania sol solution peptization, change uranium and PVA concentration on urania sol solution peptization were affects to physical properties of UO2 kernels that was density and O/U ratio of UO2 kernels. The peptized condition of urania sol solution to best relative were 75oC temperature for 3 menutes, the UO2 kernels obtained war spherical form with density was 7,48g/ml and average ratio of O/U was 2,05. Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2011 Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN Yogyakarta, 19 Juli 2011
47
ISSN 0216 - 3128
48
Damunir, dkk.
Key words: Peptization, external gelation, sol solution, ADU gel, physical properties, uranium dioxide kernel, density and O/U ratio.
PENDAHULUAN
R
eaktor suhu tinggi (RST) adalah reaktor daya yang mempunyai banyak keuntungan dibandingkan dengan reaktor lain seperti reaktor PWR dan BWR. Disamping digunakan sebagai reaktor daya untuk menghasilkan tenaga, RST juga menghasilkan panas yang bisa digunakan sebagai sumber panas untuk industri kimia, industri logam, pengambilan minyak berat, reforming hidrokarbon dan lain lain. Sebagai inti dari elemen bahan bakar reaktor RST adalah kernel UO2 terlapis bulat dengan densitas tinggi. Kernel UO2 dilapisi dengan susunan struktural tri-isotropic (TRISO) yang berupa pirolisis karbida (PyC) dan silika karbida (SiC), untuk menahan/mengungkung hasil fisi dari beberapa jenis logam hasil fisi seperti Cs,Sr dan Ag. Penelitian dan pembuatan kernel UO2 pertama kali dikembangkan oleh NUKEM (Nuclear chemi und metallurgie GmbH) di Julich (Jerman), untuk elemen bahan bakar Reaktor suhu tinggi, AVR (Atom Versuchs Reaktor) ( 1). Proses gelasi eksternal adalah salah satu proses yang dikembangkan oleh NUKEM pada pembuatan kernel UO2 dengan menggunakan uranil nitrat, zat aditif PVA, stabilator monosarbitol oleat (Span-80) dan emulsikator parafin sebagai bahan baku. Larutan uranil nitrat diprenetralisasi untuk mengatur keasaman larutan dengan basa lemah seperti amonium hidroksida (NH4OH). Pada waktu prenetralisasi terjadi reaksi antara ion UO2+2 dengan NH4OH membentuk larutan koloid dari senyawa kompleks uranil hidroksi nitrat. Setelah ditambahkan zat aditif Polivinil alkohol (PVA), span-80 dan parafin, campuran dipeptisasikan pada suhu 60-80oC untuk merubah larutan koloid menjadi larutan sol urania. Proses ini disebut peptisasi larutan sol urania pada proses gelasi eksternal(2). Untuk mendapatkan butiran gel bulat seperti bola, larutan sol urania diteteskan(digelasikan) ke dalam medium NH4OH, menghasilkan butiran gel bulat seperti bola kecil dari senyawa amonium diuranat (ADU). Salah satu rumus molekulnya adalah (NH4)2U2O7. Setelah gel didiamkan, dicuci dan dikeringkan lalu dikalsinasi dalam medium udara pada suhu 800oC, menghasilkan kernel U3O8, lalu direduksi dengan gas H2 dalam medium N2 pada suhu 600-900oC, menghasilkan kernel UO2, seperti reaksi berikut ( 3 ). 3(NH4)2U2O7+13/2 O22U3O8+6NO+12H2O (1) U3O8 + 2 H2 3 UO2 + 2 H2O (2) Sifat fisis kernel UO2, dipengaruhi oleh kondisi peptisasi larutan sol urania dari campuran
uranil nitrat yang mengandung uranium pada pH (keasaman) tertentu, Polivinil alkohol (PVA), Span -80 dan parafin. Ada beberapa faktor yang berpengaruh pada peptisasi larutan sol urania pada proses gelasi eksternal, diantaranya adalah suhu dan waktu peptisasi, konsentrasi uranium dan konsentrasi PVA, sedangkan span-80 dan parafin jumlahnya kecil sekali sehingga pengaruhnya kecil dan dapat dibaikan. Menurut Chai Jeong et al (4,5,6,7) melaporkan bahwa peptisasi campuran uranil nitrat pada pH 2-2,4, konsentrasi uranium sebesar 150180 g/ml, konsentrasi PVA sebesar 8-10 % pada suhu 70-90oC dapat menghasilkan larutan sol urania yang mempunyai viskositas sebesar 30-80 cp, larutan sol urania tersebut dapat digelasikan ke dalam medium NH4OH 7-8M dengan menghasilkan butiran gel ADU bulat sepeti bola dan tidak mudah pecah pada suhu tinggi. Perubahan suhu dan waktu peptisasi larutan sol urania dapat mempengaruhi kualitas sol urania, gel ADU dan kernel UO2 yang dihasilkan. Sedangkan uranium dan PVA berfungsi sebagai pembentukan ikatan silang (Crosslinking) dan mengatur viskositas sol urania, pembentukan gel dan kernel UO2. Pada kondisi peptisasi yang sesuai akan menghasilkan larutan sol urania sempurna sehingga larutan dapat digelasikan ke dalam larutan medium gelasi NH4OH, menghasilkan gel ADU bulat seperti bola, demikian juga kernel UO2 yang dihasilkan pada proses reduksi. Bila suhu dan waktu, konsentrasi PVA dan konsentrasi uranium lebih kecil, larutan sol urania yang dihasilkan terlalu encer yang mempunyai viskositas lebih kecil. Gel yang dihasilkan pada proses gelasi eksternal dalam medium NH4OH berbentuk pipih dan mudah pecah pada suhu tinggi. Sebaliknya bila waktu dan suhu peptisasi, konsentrasi PVA dan konsentrasi uranium lebih besar, larutan sol urania yang dihasilkan terlalu kental yang mempunyai viskositas lebih besar, sehingga sulit digelasikan dalam medium NH4OH, gel yang dihasilkan berbentuk lonjong dan mudah pecah pada suhu tinggi. Hal ini akan berpengaruh terhadap sifat fisis kernel UO2, sehingga perlu dipelajari. Dalam penelitian ini akan dipelajari pengaruh perubahan suhu dan waktu peptisasi, konsentrasi uranium dan konsentrasi PVA pada peptisasi larutan sol urania pada proses gelasi eksternal terhadap sifat fisis kernel UO2 yang meliputi densitas dan rasio O/U. Densitas dan rasio O/U kernel UO2 adalah salah satu sifat fisis yang penting dan perlu diketahui pada setiap proses pembuatan bahan bakar RST. Kedua sifat fisis tersebut dapat mempengaruhi sifat fisis yang lain seperti porositas dan koduktivitas termal, dan dapat
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2011 Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN Yogyakarta, 19 Juli 2011
Damunir, dkk.
ISSN 0216 - 3128
digunakan untuk menentukan apakah kernel UO2 hasil reduksi perlu dilanjutkan keproses selanjutkannya yaitu proses sintering, pelapisan dan molding. Densitas kernel UO2 dapat ditentukan dengan metode gravimetri menggunakan piknometer dan larutan aceton, CCl4, benzena dan air. Sedangkan rasio O/U kernel UO2 dapat ditentukan dengan metode gravimetri dan termalgrafimetri analisis(TGA), dengan cara mengoksidasi kembali kernel UO2 dalam médium udara pada suhu 800oC selama 3 jam. Dari perbandingan molaritas atom oksigen terhadap atom uranium dapat ditentukan besar perbandingan (rasio) atom oksigen terhadap atom uranium (rasio O/U) pada kernel UO2 yang dihasilkan.
TATA KERJA 1. Bahan Bahan yang digunakan terdiri dari larutan uranil nitrat [UO2(NO3)2], Polivinil alkohol (PVA). Merck, larutan Span-80 (Berat jenis: 0,998 g/ml). Merck, Parafin (Berat Jenis: 0,996 g/ml). Merck, Gas H2 dan gas N2.
2. Alat Peralatan yang digunakan terdiri dari seperangkat furnace kalsinator, seperangkat furnace reduktor, seperangkat kolom gelasi dengan tinggi 100 cm dan diameter 5 cm, alat penetes (Nuzzle) dari jarum suntik dengan diameter 1 mm, seperangkat alat Viscometer Oswald, seperangkat alat Mikroskop optik Tipe Axiolab 150 year-zeis
3. Cara kerja Dibuat larutan sol urania sebanyak 20 ml campuran larutan UO2(NO3)2 pada pH 2 yang mengandung uranium yang divariasi sebesar 120200 g/ml, dan PVA divariasi sebesar 1,2-2 g, Span80 0,4 ml dan parafin 0,5 ml dengan cara peptisasi. Peptisasi dilakukan pada suhu yang bervariasi dari 65 - 80oC dan waktu peptisasi divariasi selama 2060 menit. Peptisasi larutan sol urania tersebut dilakukan sampai terbentuk larutan sol urania, lalu di diamkan selama 2 jam pada suhu ruangan. Setelah itu ditentukan viskositas larutan sol urania dengan menggunakan viskometer Oswold(8), kemudian di teteskan(digelasikan) ke dalam kolom gelasi yang mengandung NH4OH 8 M sebagai medium menghasilkan gel amonium diuranat (ADU). Gel ADU hasil gelasi didiamkan dalam larutan NH4OH 8 M pada suhu ruangan selama 2 jam, lalu di cuci dengan larutan campuran 50% Isopropil alkohol-50% NH4OH 1,5 M untuk memindahkan sisa PVA, Span-80 dan Parafin, kemudian dilanjutkan dengan larutan NH4OH 2,5 % untuk memindahkan hasil reaksi amonium diuranat. Gel ADU dikeringkan pada suhu 120oC, kemudian di kalsinasi dalam médium udara pada
49
suhu 800oC selama 4 jam, menghasilkan oksida uranium (kernel U3O8 ), lalu dilanjutkan dengan reduksi menggunakan gas H2 sebagai reduktor dalam medium gas N2 pada 800 oC, tekanan 50 mmHg selama 2 jam menghasilkan kernel UO 2. Ditentukan densitas kernel UO2 dengan menggunakan piknometer dan larutan CCl4, dan rasio O/U kernel UO2 dengan metode gravimetri. Juga ditentukan bentuk butiran kernel UO2 menggunakan Mikroskop Optik Tipe Axiolab 150 year-zeis.
PERHITUNGAN
Dengan catatan, a = berat UO2 yang di oksidasi, g b = berat U3O8 hasil kalsinasi, g
PEMBAHASAN Pada Gambar 1 ditunjukkan pengaruh perubahan suhu peptisasi larutan sol urania terhadap perubahan densitas dan rasio O/U kernel UO2. Larutan sol urania yang digunakan dalam penelitian ini adalah hasil peptisasi campuran uranil nitrat pada pH 2 dengan konsentrasi uranium, 160 g/ml, PVA sebesar 1,6 g; Span-80 0,4 ml dan parafin 0,5 ml pada suhu 65 - 80oC selama 30 menit. Setelah larutan sol urania digelasi ke dalam medium NH4OH 7M menghasilkan gel ADU, lalu dicuci, dikeringkan, dikalsinasi pada suhu 800oC dengan menghasilkan kernel U3O8, lalu direduksi dengan gas H2 dalam medium gas N2 pada 800 oC, tekanan 50 mmHg selama 2 jam menghasilkan kernel UO2. Peptisasi larutan sol urania pada suhu 65, 70 dan 75oC menghasilkan kernel UO2 yang mempunyai perbedaan densitas yang signifikan. Hal ini disebabkan terjadi peningkatan viskositas larutan sol urania dari 73,12 - 86,66 cp, mirip dengan laporan Chai Jeong et al diatas. Dapat dilihat pada Gambar 1 bahwa kernel UO2 hasil reduksi mempunyai densitas kernel UO2 sebesar 6,42; 7,05 dan 7,48 g/ml. Sedangkan rasio O/U kernel UO2 mempunyai perbedaan yang berkisar antara 2-2,5% terhadap rasio O/U stokiometris molekul UO2 sebesar 2. Sebaliknya pada peptisasi larutan sol urania pada suhu 80oC, menghasilkan kernel UO2 yang mempunyai densitas sebesar 7,22 g/ml dan rasio O/U sebesar 2,1 atau naik sebesar 5% terhadap rasio O/U stokiometris molekul UO2 sebesar 2. Hal ini disebabkan selama peptisasi terjadi penguapan larutan umpan sehingga volume larutan sol urania menjadi berkurang, larutan sol menjadi kental dan viskositasnya naik menjadi 101,56 cp.
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2011 Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN Yogyakarta, 19 Juli 2011
50
ISSN 0216 - 3128
Gambar 1. Pengaruh suhu peptisasi larutan sol urania terhadap densitas dan rasio O/U kernel UO2 Pada Gambar 2 ditunjukkan pengaruh waktu peptisasi larutan sol urania terhadap perubahan densitas dan rasio O/U kernel UO 2. Peptisasi larutan sol urania dari larutan umpan gelasi eksternal dengan komposisi yanga sama selama 20 - 60 menit pada suhu 75oC menghasilkan larutan sol urania. Setelah sol urania digelasi ke dalam medium NH4OH 7M menghasilkan gel ADU, kemudian gel dicuci, dikeringkan, dikalsinasi pada suhu yang sama menghasilkan kernel U3O8, lalu direduksi menghasilkan kernel UO2.
Damunir, dkk.
stokiometris molekul UO2 sebesar 2. Sebaliknya pada peptisasi larutan sol urania selama 40,50 dan 60 menit pada suhu 75oC terjadi penguapan larutan umpan selama peptisasi sehingga volume larutan sol urania berkurang dan viskositasnya naik sebesar 95,20 - 170,52 cp. Larutan sol sulit digelasikan ke dalam medium NH4OH 7M. Gel ADU yang dihasilkan mudah pecah pada suhu tinggi dengan menghasilkan kernel oksida uranium berpori-pori. Hal ini berpengaruh pada densitas kernel UO 2. Densitas kernel UO2 pada masing masing waktu peptisasi diatas turun sebesar 7,04; 6,42 dan 6,14 g/ml dan rasio O/U naik sebesar 2,5-9,9% terhadap rasio O/U stokiometris molekul UO2 sebesar 2. Pada Gambar 3 ditunjukkan pengaruh konsentrasi uranium pada peptisasi larutan sol urania terhadap perubahan densitas dan rasio O/U kernel UO2. Larutan sol urania yang digunakan adalah hasil peptisasi campuran uranil nitrat pada pH 2 yang mengandung uranium, 120-200 g/ml, PVA sebesar 1,6 g; Span-80 0,4 ml dan parafin 0,5 ml pada suhu 75oC selama 30 menit menghasikan larutan sol urania. Setelah sol urania digelasikan ke dalam medium NH4OH 7M menghasilkan gel ADU, lalu dicuci, dikeringkan, dikalsinasi dengan menghasilkan kernel U3O8, lalu direduksi pada kondisi yang sama menghasilkan kernel UO2. Pada peptisasi larutan sol urania tersebut menghasilkan kernel UO2 yang mempunyai perbedaan densitas yang signifikan, karena terjadi peningkatan viskositas larutan sol urania pada masing masing konsentasi uranium. Pada peptisasi larutan umpan yang mengandung uranium sebesar 120, 140 dan 160 g/ml terjadi peningkatan viskositas larutan sol urania dari 49,71 cp sampai 86,66 cp, juga mirip dengan laporan Chai Jeong et al diatas.
Gambar 2. Pengaruh waktu Peptisasi larutan sol urania terhadap densitas dan rasio O/U kernel UO2 Dapat dilihat pada Gambar 2 bahwa peptisasi larutan sol urania diatas selama 20 - 30 menit, menghasilkan kernel UO2 yang mempunyai perbedaan densitas yang signifikan. Hal ini disebabkan terjadi peningkatan viskositas larutan sol urania seperti diatas dari 82,71- 86,66 cp. Pada kondisi ini larutan sol urania dapat digelasikan ke dalam medium NH4OH 7M dengan menghasilkan gel ADU bulat seperti bola, tidak mudah pecah pada suhu tinggi, sehingga kernel UO2 hasil reduksi, pada waktu peptisasi 20 menit mempunyai densitas sebesar 7,42 g/ml dan pada waktu peptisasi 30 menit mempunyai densitas sebesar 7,48 g/ml. Sedangkan rasio O/U kernel UO2 mempunyai perbedaan sebesar 1-2% terhadap rasio O/U
Gambar 3. Pengaruh konsentrasi uranium pada peptisasi larutan sol urania terhadap densitas dan rasio O/U kernel UO2 Dapat dilihat pada Gambar 3 bahwa kernel UO2 hasil reduksi mempunyai densitas sebesar 6,62 ;7,02 dan 7,48 g/ml. Densitas kernel UO2 paling besar adalah 7,48 g/ml yang dihasilkan pada konsentrasi uranium sebesar 160 g/ml. Sedangkan rasio O/U kernel UO2 mempunyai perbedaan sebesar 1-3% terhadap rasio O/U stokiometris
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2011 Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN Yogyakarta, 19 Juli 2011
Damunir, dkk.
ISSN 0216 - 3128
molekul UO2 sebesar 2. Sebaliknya pada peptisasi larutan sol dari larutan umpan yang mengandung uranium sebesar 180 dan 200 g/ml terjadi kenaikann viskositaas larutan sol urania dari 123,72 sampai 155,82 cp, sol sulit digelasikan kedalam larutan medium NH4OH 7M, gel ADU yang dihasilkan mudah pecah pada sun hu tinggi dengan menghasilkan kernel oksida berpori pori. Sehingga berpengaruh pada densitas kernel UO2 hasil reduksi seperti diatas, densitas kernel UO2nya turun menjadi 7,35 dan 6,47 g/ml, dan rasio O/U naik sebesar 3-4,5 % terhadap rasio O/U stokiometris molekul UO2 sebesar 2. Pada Gambar 4 ditunjukkan pengaruh berat PVA pada peptisasi larutann sol urania terhadap perubahan densitas dan rasio kernel UO2. Larutan sol urania yang digunakan adalah hasil peptisasi campuran uranil nitrat pada pH 2 yang mengandung uranium sebesar 160 g/ml; PVA sebesar 1,2; 1,4 dan 1,6 g, span-80 0,4 ml dan parafin 0,5 ml selama 30 menit pada suhu 75oC menghasilkan larutan sol urania. Setelah digelasikan dalam medium gelasi yang sama menghasilkan gel ADU. Gel dicuci, dikeringkan, dikalsinasi dengan menghasilkan kernel U3O8, lalu direduksi menghasilkan kernel UO2. Kernel UO2 yang hasilkan mempunyai perbedaan densitas yang signifikan. Hal disebabkan terjadi peningkatan viskositas larutan sol urania dari 35,87- 86,66 cp, sehingga berpengaruh pada densitas kernel UO2 hasil reduksi. Dapat dilihat pada Gambar 4 bahwa kernel UO2 yang dihasilkan pada masing masing berat PVA mempunya densitas sebesar 6,55; 7,09 dan 7,48 g/ml. Densitas kernel UO2 paling besar adalah 7,48 g/ml yang dihasilkan pada berat PVA sebesar 1,60 g. Sedangkan rasio O/U kernel UO2 mempunyai perbedaan sebesar 2-4% terhadap rasio O/U stokiometris molekul UO2 sebesar 2. Pada peptisasi larutan sol urania dari larutan umpan yang mengandung PVA sebesar 1,8 - 2 g pada kondisi yang sama menghasilkan lurutan sol urania relatif kental, karena jumlah PVA yang membentuk polimer ikatan silang(croslinking) antar molekul sendiri maupun dengan uranium selama peptisasi cukup besar sehingga terjadi kenaikan viskositas larutan sol urania sebesar 115,32 - 201,56 cp. Pada kondisi ini larutan sol urania sulit digelasikan kedalam medium NH4OH 7M, sehingga gel ADU yang dihasilkan mudah pecah pada suhu tinggi dengan menghasilkan kernel uranium oksida berpori pori. Hal ini akan berpegaruh pada densitas kernel UO2 yang dihasilkan. Kennel UO2 yang dihasilkan pada berat PVA sebesar 1,8 g mempunyai densitas sebesar 6,96 g/ml dan pada berat PVA sebesar 2 g mempunyai densitas sebesar 6,21 g/ml. Sedangkan rasio O/U naik sebesar 2-2,5 % terhadap rasio O/U stokiometris molekul UO2 sebesar 2.
51
Gambar 4. Pengaruh PVA pada peptisasi larutan sol urania terhadap densitas dan rasio O/U kernel UO2
Gambar 5. Bentuk butiran kernel UO2 hasil reduksi pada berbagai kondisi peptisasi larutan sol. Kernel UO2 dianalisis dengan menggunakan alat Mikroskop Optik Tipe Axiolab 150 year-zeis. Pada Gambar 5 ditunjukkan bentuk butiran kernel UO2 hasil reduksi kernel U3O8 dengan gas H2 dalam medium gas N2 pada 800 oC, tekanan 50 mmHg selama 2 jam pada berbagai kondisi peptisasi larutan sol urania. Bentuk butiran kernel UO2 tersebut dianalisis dengan menggunakan Mikroaskop optik tipe Axiolab 150 year-zeis. Dapat dilihat pada Gambar 5 bahwa bebrbagai kondisi peptisasi larutan sol urania dari larutan umpan proses gelasi eksternal berpengaruh pada bentuk butiran kernel UO2 yang dihasilkan. Pada Gambar 5-a adalah kernel UO2 yang dihasilkan pada peptisasi larutan sol urania dari campuraan larutan uranil nitrat pada pH 2 dengan konsentrasi uranium sebesar 160 g/ml, PVA sebesar 1,6 g, span-80 0,4 ml dan parafin 0,5 ml pada suhu 75oC selama 30 menit. Larutan sol urania hasil
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2011 Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN Yogyakarta, 19 Juli 2011
ISSN 0216 - 3128
52
peptisasi mempunyai viskositas sol sebesar 86,42 cp, sedangkan kernel UO2 hasil reduksi berbentuk bulat seperti bola yang mempunyai densitas sebesar 7,48 g/ml dan rasio O/U sebesar 2,02. Pada Gambar 5-b adalah kernel UO2 yang dihasilkan pada peptisasi larutan sol urania dari campuraan larutan uranil nitrat pada pH 2 dengan konsentrasi uranium sebesar 160 g/ml, PVA sebesar 1,2 g, span-80 0,4 ml dan parafin 0,5 ml pada suhu 75oC selama 30 menit. Larutan sol urania hasil peptisasi mempunyai viskositas sol sebesar 35,87 cp, sedangkan kernel UO2 hasil reduksi berbentuk pipih dan terdapat serbihan (retakan) dengan densitas sebesar 6,55 g/ml dan rasio O/U sebesar 2,04. Pada Gambar 5-c adalah kernel UO2 yang dihasilkan pada peptisasi larutan sol urania dari campuraan larutan uranil nitrat pada pH 2 dengan konsentrasi uranium sebesar 160 g/ml, PVA sebesar 2 g, span-80 0,4 ml dan parafin 0,5 ml pada suhu 75oC selama 60 menit. Larutan sol urania hasil peptisasi mempunyai viskositas sol sebesar 117,20 cp, sedangkan kernel UO2 hasil reduksi berbentuk tidak bulat dan relatif lonjong, terdapat serbihan (retakan) dengan densitas sebesar 6,21 g/ml dan rasio O/U sebesar 2,19. Pada Gambar 5-d adalah kernel UO2 yang dihasilkan pada peptisasi larutan sol urania dari campuraan larutan uranil nitrat pada pH 2 dengan konsentrasi uranium sebesar 200 g/ml, PVA sebesar 1,6 g, span-80 0,4 ml dan parafin 0,5 ml pada suhu 75oC selama 30 menit. Larutan sol urania hasil peptisasi mempunyai viskositas sol sebesar 170,52 cp, sedangkan kernel UO2 hasil reduksi berbentuk lonjong dan terdapat serbihan (retakan) dengan densitas sebesar 6,47 g/ml dan rasio O/U sebesar 2,09.
KESIM PULAN Dari hasil penelitian dan pembahasan diatas dapat diambil kesimpulan sebagai berikut: Suhu petisasi dan waktu peptisasi larutan sol urania, perubahan konsentrasi uranium dan Polivinil alkohol (PVA) pada peptisasi larutan sol urania pada proses gelasi eksternal berpengaruh terhadap sifat fisis kernel UO2 yaitu densitas dan rasio O/U kernel UO2. Kondisi peptisasi relatif baik pada suhu 75oC selama 3 menit dari larutan umpan yang mengandung campuran uranil nitrat pada pH 2 dengan konsentrasi uranium sebesar 160 g/ml, dan PVA sebesar 1,6 g, Span-80 0,4 ml dan parafin 0,5 ml, kernel UO2 yang dihasilkan berbentuk bulat seperti bola dengan densitas sebesar 7,48 g/ml dan rasio O/U rata- rata sebesar 2,05.
UCAPAN TERIMA KASIH
Damunir, dkk.
SMK Negeri I Panjatan Kulonprogo, Eko Setiopriyono, siswa PKL industri dari SMK Negeri Yogyakarta dan staf Teknologi Pelapisan, Bidang Kimia dan Teknologi Proses Bahan yang telah banyak membantu hingga penelitian ini dapat diselesaikan.
DAFTAR PUSTAKA 1.
2.
3.
4.
5.
6.
7.
8.
FROSCHAUER.K AND BRAHLER.G,” the Revival of Nukem’ HTR Technology in the Course of Nuclear Renaissance”, Nukem HTR Technology. Diakses tanggal 3-1-2010 dari www.Nukem group.Com. (2007). MULLER,A.,” Establishment of the Technology to Manufacture uranium dioxide Kernels for PBMR fuel”, Proceeding HTGR 2006, 3 rd International Topical meeting on Temperature Reactor Technology, Oct 14,2006, Johannesbur, south Africa CHAROLLAIS. F, FONQUERNIE.S, PERRAIS.Ch, PERES.M CELLER.Fr, HARBONIER,G,” CEA and Areva R &D HTR Fuel Fabrication & Presentation of the GAIA Experimental Manufacturing Line”, 2nd International Topical meeting on High Temperature Reactor Technology Beijing (2004) 1-11. KIM YEOKU., JEONG KYUNG CHAI., OH SEUNG CHUL., CHO MOONSUNG., NA SANG HO., LEE YOUN WOO., CHANG WHA., “A Basic study on spherical UO2 kernel preparation using the Sol-Gel method”, Journal of the Korean ceramic society, Vol 42, 9 (2005) 1-13 CHAI JEONG, K et al,” ADU compound Particle Preparation for HTGR Nuclear Fuel in Korea”, J. Ind.Eng. Cheme. Vol 13, No 5,2007. KITAMURA N., WATARUMI K., SATA K, “(Nuclear fuel industries Ltd, Naka Ibaki Japan); SAWA. K., SHIOZAWA S and TANAKA. T ( Japan Atomic Energy Research Inst., Oari, Ibaki Japan)” Present status initial core fuel fabrication for HTR”, Article in IAEA-TECDOC-988: Vienna (2003) 373 -383. FU XIAOMING., LIANG TONGIANG., TANG YAPING., XU ZHICHING and TANG CHUBE, “Preparation of UO2 kernel for HTR10 fuel element”, Journal of Nuclear Science and Technology, Vol 41, 9 (2004) 943-948. DAMUNIR, Pengaruh konsentrasi PVA, konsentrasi uranium, pH larutan uranil nitrat dan waktu aginglarutan sol uranium terhadap viskositas sol uranium, Jurnal IPTEK Nuklir GANENDRA. ISSN 140-6957. Vol 3,No.1 (2010) -10
Penulis mengucapkan banyak terima kasih kepada saudari Dwi Vita, siswi PKL industri dari Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2011 Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN Yogyakarta, 19 Juli 2011
Damunir, dkk.
ISSN 0216 - 3128
TANYA JAWAB Sri Rinanti S. Pada pembuatan larutan sol, uranil nitrat dibuat pada pH 2. Pada pH 2 tersebut uranil nitrat telah terbentuk endapan berupa ammonium diuranat, apakah endapan ADU tersebut tidak mengganggu dalam pembuatan sol yang nantinya akan berpengaruh terhadap kualitas dari gel/kernel? Damunir Pada penetralisasi uranil nitrat pada pH 2 dengan NH4OH akan terbentuk larutan disperse partikel UO3 jika dispersinya sempurna akan menghasilkan larutan sol sempurna, demikian juga ADU yang dihasilkan sehingga tidak berpengaruh pada
53 kualitas gel ADU dan kernel oksida uranium yang dihasilkan.
Sri Widiyati Campuran peptisasi dilakukan pada suhu dibawah 65 - 85o C dan waktu 20 - 60 menit. Bagaimana jika dilakukan suhu dibawah 65 oC dan waktu kurang dari 20 menit. Bagaimana pengaruh gel yang dihasilkan? Damunir Pada peptisasi dibawah suhu 60oC dengan waktu lebih kecil atau kurang dari 20 menit akan menghasilkan sol tidak sempurna. Sehingga gel ADU dan kernel oksida uranium yang dihasilkan tidak bulat (pipih) mudah pecah pada suhu tinggi akibatnya kualitas, sifat fisisnya rendah.
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2011 Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN Yogyakarta, 19 Juli 2011
