NUKLEÁRIS LÉTESÍTMÉNYEK LÉGNEMŰ 14C KIBOCSÁTÁSÁNAK MÉRÉSE EGYSZERŰSÍTETT LSC MÓDSZERREL Bihari Árpád Molnár Mihály Janovics Róbert Mogyorósi Magdolna XXXVII. Sugárvédelmi Továbbképző Tanfolyam, Hajdúszoboszló, 2012. április 24-26.
14C Neutron indukált magreakció
képződése és jelentősége Hatáskeresztmetszet (barn)
A kiindulási izotóp előfordulási gyakorisága
Termikus
Rezonancia, integrált
Hasadási
17O
(n, α) 14C
0.038%
0.235
0.106
0.095
14N
(n, p) 14C
99.6%
1.82
0.818
0.0355
1.1%
1.37×10-3
5.93×10-4
5.16×10-5
13C(n,
γ) 14C
• Természetes légköri 14C termelődés ~1,5·1015 Bq/év; a mesterséges eredetű légnemű kibocsátás ~1,3·1014 Bq/év. • Nukleáris létesítmények (atomerőművek, reprocesszáló üzemek, radioaktív-hulladék tárolók) normál üzemű működése során kibocsátott radionuklidok közül a radiokarbon a legjelentősebb kollektív effektív dózis hozzájárulás tekintetében. XXXVII. Sugárvédelmi Továbbképző Tanfolyam, Hajdúszoboszló, 2012. április 24-26.
Légköri 14C kibocsátás és annak monitorozása Oxidált (14CO2) és redukált (14CnHm) kémiai forma működő nyomott vizes reaktorú atomerőművek esetén az utóbbi, radioaktív hulladék tározók esetén az előbbi forma a domináns fajlagos aktivitás szempontjából 1 Levegőszűrő 2 Pumpa 3 Áramlás-szabályzó 4 Puffer tér 5 Gázcsapda (500 g 3M NaOH oldat spirálbuborékoltatóban) 6 Pt-Pd katalizátoros kemence/konverter XXXVII. Sugárvédelmi Továbbképző Tanfolyam, Hajdúszoboszló, 2012. április 24-26.
Lúgminták „hagyományos” feltárása LSC 14C méréshez a. Savas feltárást követően a képződött tiszta CO2 gáz elnyeletése Ba(OH)2 oldatban b. Direkt BaCO3 képzés BaCl2-os lecsapással (több szennyező maradhat) A BaCO3 –ot pH semlegesre kell mosni; szűrni, szárítani, porítani kell LSC mérés 0.2 g csapadék vizes szuszpenziójából készült gélből, vagy újbóli savas feltárással és CarboSorb-os elnyeletéssel.
Nagyon munka- és vegyszerigényes! XXXVII. Sugárvédelmi Továbbképző Tanfolyam, Hajdúszoboszló, 2012. április 24-26.
Alternatíva: a NaOH lúgminta direkt LSC mérése • Lúgálló koktélok: megfelelő minta/szcintillációs koktél arány betartása mellett már alkalmasak erősen lúgos minták direkt LSC mérésére. • A HionicFluor™ esetében a konzervatív keverési arány 5 ml 1M NaOH oldat + 15 ml koktél, de van gyakorlati példa 3 ml 3M NaOH oldat + 17 ml koktél összeállításra is. • Tesztelés: 10 db, a Püspökszilágyi Radioaktív Hulladék Tároló kibocsátás-ellenőrzéséből származó lúgmintát (5 db 14CO2 és 5 db 14CO2+14CnHm frakció) használtunk, amelyeket a hagyományos módszerrel is feldolgoztuk.
XXXVII. Sugárvédelmi Továbbképző Tanfolyam, Hajdúszoboszló, 2012. április 24-26.
HionicFluor™ koktéllal készített minták LSC spektrumai
TriCarb 3180 TR/SL spektrométer; η(14C)≈ 70%; BKG(14C)≈ 2,5 cpm; KH(14C)≈ 0,01 Bq/g 120 perc mérési időnél XXXVII. Sugárvédelmi Továbbképző Tanfolyam, Hajdúszoboszló, 2012. április 24-26.
Eredmények I.: 10 db tesztminta kétféle módszerrel meghatározott 14C aktivitáskoncentrációja (Bq/g) Minta neve (Psz-3 mintavételi hely)
„Hagyományos”, BaCO3 alapján
Új módszer, lúg LSC mérése
Eltérés (Bq/g)
CO2 2010. júl.-szept.
34,7±2,1
37,4±7,5
+(2,7±7,8)
CO2+CnHm 2010. júl.-szept.
44,3±2,7
52,4±10,6
+(8,1±10,9)
CO2 2010. szept.-nov.
20,0±1,2
21,6±4,4
+(1,6±4,5)
CO2+CnHm 2010. szept.-nov.
26,4±1,6
25,5±5,1
-(0,9±5,4)
CO2 2011. máj.-júl.
82,0±5,0
86,4±17,4
+(4,4±18,1)
CO2+CnHm 2011. máj.-júl.
105,3±6,3
106,4±21,4
+(1,2±22,4)
CO2 2011. júl.-szept.
73,4±4,4
75,7±15,2
+(2,3±15,9)
CO2+CnHm 2011. júl.-szept.
88,4±5,3
92,4±18,6
+(4,0±19,4)
CO2 2011. szept.-nov.
81,2±4,9
90,8±18,3
+(9,6±18,9)
CO2+CnHm 2011. szept.-nov.
115,8±7,0
124,7±25,1
+(8,9±26,1)
XXXVII. Sugárvédelmi Továbbképző Tanfolyam, Hajdúszoboszló, 2012. április 24-26.
Eredmények II.: 3 db azonos időpontban preparált LSC minta hosszú távú fizikai-kémiai stabilitásra vonatkozó paraméterei az idő függvényében Minta neve
14C
Paraméter
1 napos
2 hónapos
4 hónapos
Átlag
tSIE
254,4
269,1
276,9
266,8±11,4
cpm(14C)
77,8±0,8
78,5±0,9
81,8±0,9
79,3±1,2
tSIE
260,9
266,2
253,4
260,2±6,4
cpm(14C)
4968±6
5044±7
4998±7
5000±22
tSIE
256,8
270,4
249,8
259,0±10,5
cpm(14C)
7154±8
7194±9
7178±8
7174±11
standard
Psz-3 CO2 2010. júl.-szept.
Psz-3 CO2+CnHm 2010. júl.-szept.
XXXVII. Sugárvédelmi Továbbképző Tanfolyam, Hajdúszoboszló, 2012. április 24-26.
Mérési teljesítmény összehasonlítása 10 m3 mintázott levegő, 500 g lúg, 120 perc mérési idő 3 ml (kb. 3,6 g) lúgminta + 17 ml szcint. koktél, jól homogenizálható
100 ml (kb. 117 g) lúgminta + 100 ml 40%-os kénsav; a keletkezett CO2 elnyeletve kb. 800 ml BaOH oldatban; átlag 12 g BaCO3 képződik, ebből 0,2 g diszpergálva 7 ml vízben (lassú, nehézkes) + 12 ml gél képző szcint. koktél
KH: ~0,01 Bq 14C /g lúg
KH: ~0,4 Bq 14C /g karbonát
~0,5 Bq 14C alsó méréshatár légköbméterenként
~2 Bq 14C alsó méréshatár légköbméterenként
Kevesebb vegyszer-, munka- és időráfordítással, kevesebb hulladéktermeléssel jobb hatásfokú mérés! XXXVII. Sugárvédelmi Továbbképző Tanfolyam, Hajdúszoboszló, 2012. április 24-26.
Kitekintés: Alkalmazás erőművi mintákra • „Pihentetés”: a rövid felezési idejű radiojód izotópok lebomlásához • Vivőgázas kifújatás, átbuborékoltatás: az illékony nemesgáz radioizotópok kiűzéséhez • 10 l/óra mintavételi sebesség és 2 hét mintázásai idő mellett 2-3 Bq/m3 alsó méréshatár érhető el, ha tiszta a spektrum
Köszönöm a figyelmet! XXXVII. Sugárvédelmi Továbbképző Tanfolyam, Hajdúszoboszló, 2012. április 24-26.
