Ign. Djoko Sardjono, dkk.
ISSN 0216 - 3 1 2 8
IMPREGNASI ZEOLIT DENGAN AgNO3 UNTUK STUDI PENGOLAHAN LIMBAH YANG MENGANDUNG IODIUM. Ign.Djoko Sardjono, Prayitno, Herry Poernomo, Nurimaniwathy Puslitbang Teknologi Maju BATAN
ABSTRAK IMPREGNASI ZEOLIT DENGAN AGNO3 UNTUK STUDI PENGOLAHAN LIM-BAH YANG MENGANDUNG IODIUM. Iodium merupakan komponen yang paling volatil dalam limbah gas yang berasal dari proses pelarutan. Secara praktisnya radionuklida yang volatil akan dilepas melewati cerobong setelah mengalami penjerapan/scrubbing dengan NaOH. Penjerap hidroksida menghilangkan asam dari NO2 yang melewati rekombinasi di atas pelarut. Meskipun lebih dari 95% iodium teruapkan dalam pelarutan sebagai I2, HI dan HIO, sebagian besar akan tertangkap dalam penjerap gas. Gas ini bisa dijebak dalam saringan zeolit yang diimpregnasi dengan AgNO3. Zeolit merupakan bahan mineral lokal yang berpotensi sebagai penjerap khususnya untuk limbah radioaktif seperti Cs-137 dan Sr-90. Potensi serap alami dari zeolit bisa ditingkatkan dengan cara aktifasi melalui pemanasan maupun penambahan bahan kimia yang sesuai. Zeolit mempunyai porositas yang relatif besar dan bentuk yang tidak teratur sehingga bisa dimanfaatkan dalam penjernihan air limbah yang berasal dari industri kertas, tekstil dan instalasi pengolahan bahan radioaktif. Zeolit merupakan mineral lokal dengan sifat serap terhadap unsur - unsur/nuklida yang bervariasi tergantung pada aktivitas dari gugus yang dominan untuk dipertukarkan dalam interaksi dengan kation logam/non-logam yang terdapat dalam limbah. Pengaktifan zeolit secara kimia bisa meningkatkan kemampuan serapnya terhadap senyawa / kation logam -logam yang terkandung dalam limbah. Impregnasi zeolit merupakan salah satu alternatif untuk memodifikasi fungsi zeolit tidak hanya sebagai bahan penjerap kation logam tetapi bisa juga difungsikan sebagai penjerap kation/anion yang ada di dalam gas. Dalam penelitian secara eksperimental, kemampuan zeolit dengan ukuran butir -60/+80 mesh yang telah diimpregnasi dengan AgNO3 menjadi bentuk monolit /impregnan zeolit untuk menjerap iodium telah dicoba dengan melihat parameter kemampuan lindi pada perendaman dengan larutan iodium 5% dan kuat tekannya baik pada kondisi tanpa pemanasan mapun pada pemanasan sampai dengan suhu 400 °C. Zeolit yang diimpregnasi dengan AgNO3 dan dicetak menjadi bentuk monolit sebelum dipanaskan pada saat pengujian rendam/lindi dengan larutan iodium 5% langsung rusak/hancur , tetapi setelah dipanaskan pada suhu 400ºC monolit impregnan zeolit tersebut baru hancur setelah direndam dengan larutan iodium 5% selama 24 jam. Secara rinci hasil dari penelitian dapat dijelaskan sebagai berikut: Untuk monolit dengan berat ± 21 gram atau komposisi dengan presen (%) berat bahan zeolit:AgNO3:Air= 73:13:14 tanpa pemanasan memberikan kuat tekan 0.064 kN/cm2; sedangkan pada komposisi zeolit:AgNO3:Air=77:9:14 memberikan kuat tekan 0,128 kN/cm2 dan pada komposisi zeolit:AgNO3:Air=81: 4:14 memberikan kuat tekan 0,256 kN/cm2. Kemudian untuk monolit dengan berat ± 21 gram atau komposisi dengan presen berat bahan zeolit:AgNO3:Air=73:13:14 yang dipanaskan sampai dengan suhu 400ºC memberikan kuat tekan 0,511 kN/cm2; sedangkan pada komposisi zeolit:AgNO3:Air=77:9:14 memberikan kuat tekan 0,575 kN/cm2 dan pada komposisi zeolit:AgNO3:Air=81:4:14 memberikan kuat tekan 0,639 kN/cm2. Dari pengamatan hasil kuat tekan monolit dapat disimpulkan bahwa semakin tinggi persen berat AgNO3 yang ada dalam zeolit akan menurunkan kuat tekan monolit dari impregnan zeolit tersebut;sedangkan dari data pemanasan menggambarkan bahwa suhu mempengaruhi kekuatan lindi dari monolit impregnan zeolit.
ABSTRACT IMPREGNATION OF ZEOLITE USING AgNO3 FOR STUDYING WASTE TREAT-MENT CONTAINING IODINE. Iodine is the most volatile component in the gas wastes originating from the dissolution process. Practically the volatile nuclide will be released through the stack after being scrubbed by NaOH. Hydroxide scrubber removes the acid of NO2 through the recombination over the solvent. Although more than 95% of iodine is evaporated in the dissolution as I 2,HI and HIO, most of which will be trapped in the scrubbing gas. This gas could be trapped in zeolite sieve impregnated by AgNO3. Zeolite is a local mineral material potentially acting as a scrubber especially for radioactive wastes such as Cs-137 and Sr-90. Naturally potential of zeolite can be improved by means of either heating activation or chemical activation using appropriate chemical agent. Zeolite possess so large porosity and irregular shape that it can Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir P3TM-BATAN Yogyakarta, 7 - 8 Agustus 2001
1
ISSN 0216 3128
2
Ign. Djoko Sardjono, dkk
be utilized in the treatment of waste water from paper, textile industries and the installation of radioactive material treatment. Zeolite is the local mineral with the various sorption to the elements/nuclides depend upon the activity of its dominant radical being exchanged in the interaction for metal/non-metal cation in the waste. The chemically activation of zeolite could increase its sorption capacity for substances/metals cation contained in the waste. The impregnation of zeolite is an alternative for modifying the zolite function not only as the metal cation sorbent but also as the cation/anion sorbent in a gas. In this experimental investigation, the capacity of impregnated zeolite by AgNO3 with the grain size of –60/+80 mesh to be a monolith/zeolite impreg-nant for adsorb ing iodine has been experimented by searching the leaching rate parameter in the submersion of which using 5% of iodine solution and its compressive strength both at the condition without heating as well as the heating at the temperature up to 400°C. Zeolite impregnated by AgNO3 and hydraulically pressed to be a monolith , before being heated, at the leaching test using 5% of iodine solution broken; however after being heated at the temperature of 400°C, the impregnant zeolite , in the submersion of 5% of iodine solution,had been broken for 24 hours. The investigation result could be described in detail as follows : For monolith with the weight of ± 21 grams or composition with the % weight of zeolite material : AgNO3 : water =73:13:14 without heati ng yielded the compresive strength of 0.064 kN/cm 2 ; whereas at the composition of zeolite material : AgNO3 : water =77:9:14 yielded the compresive strength of 0.128 kN/cm 2 and at the composition of zeolite material : AgNO3 : water =81:4:14 yielded the compresive strength of 0.256 kN/cm 2 . Then, for monolith with the weight of ± 21 grams or composition with the % weight of zeolite material : AgNO 3 : water =73:13:14 which was heated at the temperature of 400°C yielded the compresive strength of 0.511 kN/cm 2 ; whereas at the composition of zeolite material : AgNO 3 : water =77:9:14 yielded the compresive strength of 0.575 kN/cm 2 and at the composition of zeolite material : AgNO3 : water =81:4:14 yielded the compresive strength of 0.639 kN/cm 2. From the investigation results of monolith’s compresive strength could be concluded that as the weight % of AgNO3 in the zeolite higher it will decrease the monolith’s compresive strength;whilst from the heating data shows that the temperature affects the leaching rate of zeolite impregnant monoliths.
PENDAHULUAN
I
odium merupakan komponen yang paling volatil dalam limbah gas yang berasal dari proses pelarutan. Secara praktisnya menurut CHOPPIN (1) radionuklida yang volatil akan dilepas melewati cerobong setelah mengalami penjerapan/scrubbing dengan NaOH. Penjerap hidroksida menghilangkan asam dari NO2 yang melewati rekombinasi di atas pelarut. Meskipun lebih dari 95% iodium teruapkan dalam pelarutan sebagai I2, HI dan HIO, sebagian besar akan tertangkap dalam penjerap gas. Gas ini bisa dijebak dalam saringan zeolit yang diimpregnasi dengan AgNO3. Zeolit menurut SARNO HARYANTO (2) dan MURSI SUTARTI & RACHMAWATI (3) merupakan bahan mineral lokal yang berpotensi sebagai penjerap khususnya untuk limbah radioaktif seperti Cs-137 dan Sr-90. Potensi serap alami dari zeolit bisa ditingkatkan dengan cara aktifasi melalui pemanasan maupun penambahan bahan kimia yang sesuai. Zeolit mempunyai porositas yang relatif besar dan bentuk yang tidak teratur sehingga bisa dimanfaatkan dalam penjernihan air limbah yang berasal dari industri kertas, tekstil dan instalasi pengolahan bahan radioaktif. Menurut MICHAEL dkk. (4) zeolit merupakan mineral lokal dengan sifat serap terhadap unsur - unsur/nuklida yang bervariasi tergantung pada aktivitas dari gugus yang dominan untuk dipertukarkan dalam interaksi dengan kation logam/non-
logam yang terdapat dalam limbah. Pengaktifan zeolit secara kimia bisa meningkatkan kemampuan serapnya terhadap senyawa / kation logam-logam yang terkandung dalam limbah. Impregnasi zeolit merupakan salah satu alternatif untuk memodifikasi fungsi zeolit tidak hanya sebagai bahan penjerap kation logam tetapi bisa juga difungsikan sebagai penjerap kation/anion yang ada di dalam gas. Oleh karena itu perlu dilakukan verifikasi secara eksperimental, untuk membuktikan kemampuan zeolit yang telah diimpregnasi dengan AgNO3 untuk menjerap gas iodium. Rumus kimia dari zeolit menurut MICHAEL F.ASHBY & DAVID RH JONES [ 4] dapat dituliskan sebagai M2nO.Al2O3.xSiO2.yH2O dengan M=kation alkali/alkali tanah, n= valensi dari logam alkali dan x = bilangan tertentu (2-10) serta y = bilangan tertentu (2-7). Dengan melihat komposisi mineralnya zeolit yang dominan ialah klipnoptilolit dengan rumus kimia (Na4K4)Al8Si40O96 .24 H 2O dan Na8 (Al8Si40O96 ).24 H 2O mineral ini merupakan zeolit tipe Si sedang dengan perbandingan Si/Al=5 dimana sifat mineral ini ditentukan oleh perbandingan Si dan Al nya. Fungsi dari zeolit ini bisa ditingkatkan dengan memodifikasi sifat alaminya dengan proses pengaktifan baik secara fisis maupun kimia. Secara fisis dengan pemanasan pada suhu 300 400°C yang berdampak pada penambahan luas permukaan pori karena terjadi penguapan air dalam kristal. Secara kimia dengan larutan H2SO4 encer menjadi
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir P3TM-BATAN Yogyakarta, 7 - 8 Agustus 2001
Ign. Djoko Sardjono, dkk.
ISSN 0216 - 3 1 2 8
zeolit yang kaya H atau NaOH untuk membersihkan permukaan pori, menghilangkan senyawa pengotor dan mengatur kembali letak atom yang dapat dipertukarkan. Dari rumus kimia zeolit M2nO.Al2O3.xSiO2.yH2O, M2nO merupakan gugus yang mengandung kation yang dapat dipertukarkan, Al2O3.xSiO2 adalah unit tetrahedral dan yH2O adalah air hidratnya. Jenis zeolit alam pada umumnya ditandai oleh jenis kation yang dapat dipertukarkan, seperti klinoptilolit [NaK][Al2SiO 24].6H 2O , sehingga mahalnya zeolit ditentukan dari kandungan klinoptilolit;Kemudian jenis zeolit yang lain ialah modernit [Na][AlSi 5O12].3H 2O merupakan zeolit yang sifat karak-teristiknya ialah mempunyai struktur rongga sehingga kapasitas serap molekulernya besar dan mempunyai sifat muatan elektrostatik negatip pada permukaan unit kristal. Pada pemakaiannya sebagai bahan penukar/penyerap ion, zeolit dapat aktifkan secara kimia dengan mengubahnya menjadi zeolit H (zeolit yang kaya H) bila pengaktifannya menggunakan larutan asam encer (asam pekat akan merusak struktur kristalnya karena proses dealuminasi) dan menjadi zeolit Na/ zeolit NH4 bila pengaktifannya menggunakan larutan NaOH/ NH4OH encer. Pengaktifan zeolit sendiri secara fisis bertujuan untuk memperbesar rongga dan secara khemis menghilangkan logam-logam yang tidak bermanfaat untuk pertukaran ion. Dari penjelasan di atas , maka penelitian ini ditujukan untuk melakukan kajian terhadap kemampuan zeolit sebagai mineral lokal yang telah diaktifkan secara khemis maupun fisis untuk mengungkung limbah uranium dengan melihat kemampuannya dalam menyerap/mengikat unsur uranium yang ada dalam limbah. Secara sederhana proses kimia penye-rapan/pengikatan unsur iodium dalam zeolit yang telah diimpregnasi dengan AgNO3 secara kimia (Secara stoikiometris Ag+ dengan I- setara/ekivalen ) adalah sebagai berikut: +
+
Ze + Ag +
ZeAg +
Ze Ag -
I
ZeAgI
(1) (2)
TATA KERJA
3
Alat Penelitian Alat-alat yang dipakai dalam penelitian ini meliputi: 1. Timbangan Sartorius dengan ketelitian 10µg. 2. Cetakan monolit bentuk silindris dengan ukuran diameter dalam ± 2 cm 3. Alat gelas seperti gelas beker, labu ukur, pipet pindah.
METODE PENELITIAN Penyiapan Larutan Limbah Larutan limbah iodium kristal yang dilarutkan dengan pelarut aseton sehingga kadarnya = 4%. Percobaan Impregnasi Zeolit dengan AgNO3 tanpa pemanasan dan uji tekan impregze. Zeolit seberat ± 21 gram , dengan ukuran butir masing-masing–60/+80 mesh diimpregnasi dengan AgNO3 dengan cara mencampur serbuk zeolit dan AgNO3 dengan menggunakan akuades sebagai binder dengan presentase (%) berat Zeolit: AgNO3 dan Air bervariasi dari = 73:13:14 sampai de-ngan 81:4:14 dan dicetak ke dalam bentuk monolit dari impregnan zeolit (impregze) yang kemudi-an diuji tekan. Percobaan Impregnasi Zeolit dengan AgNO3 dengan pemanasan dan uji tekan impregze. Zeolit seberat ± 21 gram , dengan ukuran butir masing-masing–60/+80 mesh diimpregnasi dengan AgNO3 dengan cara mencampur serbuk zeolit dan AgNO3 dengan menggunakan akuades sebagai binder dengan presentase (%) berat Zeolit: AgNO3 dan Air bervariasi dari = 73:13:14 sampai de-ngan 81:4:14 dan dicetak ke dalam bentuk monolit dan dipanaskan sampai dengan suhu 400 °C dari impregnan zeolit (impregze) yang kemudian diuji tekan.
Bahan Bahan meliputi:
yang
diperlukan dalam penelitian
1. Bahan limbah cair yakni larutan iodium dengan kadar awal = 4%. 2. Zeolit seberat ± 20 gr. dengan ukuran butir–60/+80 mesh 3. Senyawa AgNO3 dengan kadar 5, 10 dan 15%
Percobaan Impregnasi Zeolit dengan AgNO3 tanpa dan dengan pemanasan serta uji lindi. Zeolit seberat ± 21 gram , dengan ukuran butir masing-masing–60/+80 mesh diimpregnasi dengan AgNO3 dengan cara mencampur serbuk zeolit dan AgNO3 dengan menggunakan akuades sebagai binder dengan presentase (%) berat Zeolit: AgNO3 dan Air bervariasi dari = 73:13:14 sampai de-ngan 81:4:14 dan dicetak ke dalam bentuk monolit tanpa pemanasan dan dipanaskan sampai dengan suhu 400 °C dari impregnan
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir P3TM-BATAN Yogyakarta, 7 - 8 Agustus 2001
ISSN 0216 3128
4
zeolit (impregze) yang kemudian diuji lindi dengan larutan iodium dalam 5% aseton dengan perbandingan volume monolit dan pelindi sebesar 1:10. HASIL DAN PEMBAHASAN
Ign. Djoko Sardjono, dkk
Hasil percobaan impregnasi zeolit dengan AgNO3 dengan komposisi tertentu dari zeolit (Ze), AgNO3 dan Air (H2O) sebagai binder yang kemudian dicetak menjadi bentuk monolit dari impregnan zeolit (impregze) tanpa pemanasan yang kemudian diuji tekan dengan hasil yang dapat dilihat pada Tabel 1. berikut:
Percobaan Impregnasi Zeolit dengan AgNO3 tanpa pemanasan dan uji tekan impregze.
Tabel 1. Data monolit dari impregze tanpa pemanasan dan hasil uji tekannya Komposisi (% berat) Zeolit
AgNO3
H2O
Berat Monolit (gr)
1
73
13
14
19,043
2,492
2,194
7,825
0,064
5,61
2
77
9
14
19,599
2,492
2,290
7,825
0,128
8,56
3
81
4
14
19,659
2,492
2,294
7,825
0,256
20,25
No
Diameter (cm)
Tinggi (cm)
Luas (cm2)
Kuat Tekan (kN/cm2)
Rasio Ze/AgNO3
Catatan : H2O dibuat tetap dalam perbandingan,karena sifatnya sebagai pengikat/binder sehingga Monolit bisa dengan mudah dibentuk/dicetak.
Dari data yang dapat dilihat pada Tabel 1. menginformasikan bahwa dengan kenaikan rasio Ze/AgNO3 dari 5,61 – 20,25 maka terjadi juga kenaikan kuat tekan dari monolit impregze dari 0.064 – 0,256 kN/cm2. Dengan pernyataan lain bahwa semakin tinggi komponen AgNO3 dalam monolit impregze akan menurunkan kemampuan/ketahanan mekaniknya.
Hasil percobaan impregnasi zeolit dengan AgNO3 dengan komposisi tertentu dari zeolit (Ze), AgNO3 dan Air (H2O) sebagai binder yang kemudian dicetak menjadi bentuk monolit dari impregnan zeolit (impregze) kemudian dipanaskan sampai dengan suhu 400 °C yang kemudian diuji tekan dengan hasil yang dapat dilihat pada Tabel 2. Berikut :
Percobaan Impregnasi Zeolit dengan AgNO3 dengan pemanasan dan uji tekan impregze.
Tabel 2. Data monolit dari impregze dengan pemanasan dan hasil uji tekannya No
Komposisi (% berat)
Berat Diameter Tinggi Luas Kuat Tekan Monolit( (cm) (cm) (cm2) (kN/cm2) gr) Zeolit AgNO3 H2O 1 73 13 14 19,305 2,492 2,162 7,825 0,511 2 77 9 14 19,314 2,492 2,222 7,825 0,575 3 81 4 14 19,327 2,492 2,282 7,825 0,639 Catatan : H2O dibuat tetap dalam perbandingan,karena sifatnya sebagai pengikat/binder sehingga Monolit bisa dengan mudah dibentuk/dicetak. Dari data yang dapat dilihat pada Tabel 1. menginformasikan bahwa dengan kenaikan ratio Ze/AgNO3 dari 5,61 – 20,25 maka terjadi juga kenaikan kuat tekan dari monolit impregze dari 0.064 – 0,256 kN/cm2. Dengan pernyataan lain bahwa semakin tinggi komponen AgNO3 dalam monolit impregze akan menurunkan kemampuan/ketahanan mekaniknya.
Rasio Ze/AgNO3 5,61 8,56 20,25
Percobaan Impregnasi Zeolit dengan AgNO3 dengan dan tanpa pemanasan pada suhu 400ºC untuk diuji lindi dengan larutan iodium 4% dalam aseton. Dari pengamatan hasil percobaan mengindikasikan bahwa zeolit yang diimpregnasi dengan AgNO3 dan
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir P3TM-BATAN Yogyakarta, 7 - 8 Agustus 2001
Ign. Djoko Sardjono, dkk.
ISSN 0216 - 3 1 2 8
dicetak menjadi bentuk monolit sebelum dipanaskan pada saat pengujian rendam/lindi dengan larutan iodium 5% langsung rusak/hancur , tetapi setelah dipanaskan pada suhu 400ºC monolit impregnan zeolit tersebut baru hancur setelah direndam dengan larutan iodium 5% selama 24 jam.
1.
CHOPPIN, GR AND RYDBERG, J., Nuclear Chemistry Theory and Applications, Pergamon Press, Toronto (1980).
2.
SARNO HARJANTO, Lempung , zeolit, dolomit dan magnesit, Publikasi Khusus Direktorat Sumber Daya Mineral, Direktorat Jenderal Geologi dan Sumber Daya Minera, Depar-temen Pertambangan dan Energi Republik Indonesia, No.29, Khus., Januari 1987,(1987).
3.
MURSI SUTARTI & RACHMAWATI , Zeolit : Tinjauan Literatur , Pusat Dokumentasi dan Informasi Ilmiah, Lembaga Ilmu Pengetahuan Indonesia , (1994).
4.
MICHAEL F.ASHBY & DAVID RH JONES , Engineering Materials 2 : An Introduction to Micro Structures, Processing and Design, International Series on Materials Science and Technology , Vo.39, Pergamon Press, Headington Hill Hall,Oxford, England (1986).
KESIMPULAN Kesimpulan yang dapat ditarik dari hasil penelitian ini ialah bahwa: 1. Secara rinci hasil dari penelitian dapat dijelaskan sebagai berikut: Untuk monolit dengan berat ± 21 gram atau komposisi dengan persen berat bahan zeolit:AgNO3:Air=77:13:14 tanpa pema-nasan memberikan kuat tekan 0.064 kN/cm2; sedangkan pada komposisi zeolit: AgNO3: Air= 77:9:14 memberikan kuat tekan 0,128 kN/cm2 dan pada komposisi zeolit:AgNO3:Air= 81:4:14 memberikan kuat tekan 0,256 kN/cm2. Kemudian untuk monolit dengan berat ± 21 gram atau komposisi dengan presen berat bahan zeolit:AgNO3: Air=77:13:14 yang dipanaskan sampai dengan suhu 400ºC memberikan kuat tekan 0,511 kN/cm2; sedangkan pada komposisi zeolit: AgNO3:Air= 77:9:14 memberikan kuat tekan 0,575 kN/cm2 dan pada komposisi zeolit:AgNO3: Air= 81:4:14 memberikan kuat tekan 0,639 kN/cm2.
5
TANYA JAWAB
2. Secara kualitatif dan kuantitatif sebagai berikut : zeolit yang diimpregnasi dengan AgNO3 dan dicetak menjadi bentuk monolit sebelum dipanaskan pada saat pengujian rendam/lindi dengan larutan iodium 5% langsung rusak/hancur , tetapi setelah dipanaskan pada suhu 400ºC monolit impregnan zeolit tersebut baru hancur setelah direndam dengan larutan iodium 5% selama 24 jam.
UCAPAN TERIMA KASIH Terima kasih atas kerja keras yang telah dilakukan oleh Sdr.Sunardi sehingga penelitian ini bisa dilaksanakan sesuai dengan yang waktu yang tersedia dan konsep penelitian yang telah kami rencanakan.
DAFTAR PUSTAKA
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir P3TM-BATAN Yogyakarta, 7 - 8 Agustus 2001