A radonkoncentráció időbeli változásának vizsgálata a Rudas-fürdő forrásvizeiben
Lőbb Henriett, Resch Anita III. éves környezettudományi szakos hallgatók
TDK-dolgozat 2006.
Tartalomjegyzék
Tartalomjegyzék
2
1. Bevezetés
3
2. A Gellért-hegy és forráscsoport leírása
5
2.1. A Gellért-hegy geológiája
5
2.2. Hidrogeológiai jellemzők
6
2.3. A Rudas-fürdő
7
2.4. A vizsgált források
8
3. A Radonról
11
3.1. A radon tulajdonságai
11
3.2. A radon egészségügyi hatásai
12
3.3 A Rudas-fürdő forrásainak egészségügyi hatásai
14
3.4 Határértékek, szabályozások
16
4. Mérési módszerek
18
4.1. Mintavételi eljárás
18
4.2. Mérési technika
19
4.3. A mérés kiértékelése
21
5. Eredmények
22
5.1. Időfüggés vizsgálat
22
5.2. A mért értékek időbeli változékonysága
24
5.3.Gyakoriság-eloszlások
25
5.4.Korrelációk
26
7. Összefoglalás
29
Irodalom
30
2
1. Bevezetés Környezetünkben állandó sugárzásnak vagyunk kitéve. A sugárzás egyik fő komponense a világűrből érkező kozmikus sugárzás, a másik a földkéregben is megtalálható természetes eredetű sugárzó anyagokból származik (urán, tórium, rádium stb.). A lassan átalakuló radioaktív atomok bomlástermékei általában ott maradnak, ahol maga a bomlás is történt. Az 238U leányelemei között azonban van egy olyan elem, amely ki tud lépni a és talajpórusokba. A természetes háttérsugárzás 54%-át a radon-sugárzás teszi ki. Lakáslevegőben, talajlevegőben, talajvízben egyaránt előfordulhat könnyen diffundáló tulajdonsága miatt. A Kárpát-medence felszín alatti vizeinek radontartalmát sok szerző vizsgálta az utóbbi években. Az ismert források és kutak radontartalmai közül néhány helyen az átlagosnál jóval magasabb koncentráció mérhető. Ilyenek például a gránit alapkőzetű Velencei-hegységben található Szűcs-forrás (kb. 250 Bq/l), a gneisz alapkőzetű Soproni-hegységben található Csalóka-forrás (kb. 220 Bq/l). De a triász dolomit alapkőzetű Gellérthegy lábánál fakadó Rudas-fürdő forráscsoport Attila-kútja ezek közül is kiugró radontartalmú (kb. 400 Bq/l). (1. ábra) Ennek a forráscsoportnak vizeinek radontartalmát vizsgáltuk több, mint 9 hónapon keresztül.
3
1. ábra Magyarország magas radontartalmú forrásai Méréseink során a Rudas-fürdő forráscsoport Attila-, Hungária és Juventus-kutak vizeinek radontartalmát vizsgáltuk több, mint 9 hónapon keresztül 60 alkalommal gyűjtöttünk mintát. Szisztematikusan azonos mintavételi és mérési feltételek mellett, határoztuk meg a vizek radontartalmát. Célunk a három forrásvíz radontartalmának időbeli változásának megfigyelése volt. Az első kérdésünk az volt, hogy állandó-e a forrásokban a radontartalom, illetve mekkora változást lehet megfigyelni a majdnem egy éves mintavételi időszak alatt. További célunk volt az idősorok összehasonlítása: a) egymással, b) meteorológiai és vízhozam adatokkal. Mérési eredményeink nemcsak a gellérthegyi radonanomália földtani okainak feltárásához járulnak hozzá, de a radont, mint nyomjelző elemet tekintve a Budai Karszt hidrogeológiai viszonyainak jobb megértéséhez is hozzásegítenek.
4
2. A Gellért-hegy és a forráscsoport leírása Vizsgálatunk tárgya Magyarország egyik legnagyobb radontartalmú felszín alatti vizének a Rudas-fürdő forráscsoportjának vizsgálata volt. 2.1. A Gellért-hegy geológiája A Gellért-hegy a Budai-hegység egyik tagja, amelynek felszíni legidősebb ismert kőzetei triász korúak, az alaphegységet felépítő mezozóos karbonátos rétegsor alatti kőzetei még nem ismertek. A Gellért-hegy fő tömege triász dolomitból áll, amelyben helyenként szerves anyag-dús agyagmárga, márga illetve tűzköves dolomit, mészkőrétegek települnek. A Budai-hegységre, ezáltal a Gellért-hegy szerkezetére is jellemző a vetős elemek jelenléte. A legfontosabb tektonikai elem a Gellért-hegy északkeleti oldalán futó, északnyugat-délkeleti csapású normálvető, ill. vetőzóna, mely északnyugaton több ágra szakadva áthalad a Rudasfürdő területén, majd a Duna alatt haladva a szabadság-hídtól délre a folyó bal partjára ér. (2. ábra) A tulajdonképpeni fővető a Duna medre alatt halad, a Gellért-hegy sziklafalát alkotó vető kisebb vetési magasságú (Korpás et al. 2002.). A Gellért-hegyi hévforrások feltehetőleg ehhez a vetőzónához kapcsolódnak. (Tóth 2003.)
2. ábra A Gellért-hegy fedetlen földtani térképe (Korpás et al.)
5
2.2. Hidrogeológiai jellemzők A
Budai-hegység
termálkarszt
rendszere
a
Dunántúli-középhegység
felszín
alatti
vízrendszerébe illeszkedik. Földrajzilag a Pilis és a Vác – Csővári rögök területe tartozik hozzá. A morfológiai vízválasztó nem esik egybe a karsztrendszer gerincvonala által kijelölt hidrogeológiai határral. A beszivárgási terület és a beszivárgási vízmennyiség vizsgálata még nem tisztázott. A megcsapolódási terület a tektonikai vonalakhoz kapcsolódik, és nagy geotermikus gradiens kíséri. A Budai Termálkarszton beszivárgó vizek hosszú (kb. 10 ezer éves nagyságrendű) felszínalatti tartózkodás után felmelegedve, az erózióbázis közelében feláramlanak. (3. ábra) A feláramló víz kényszerpályára kerül az alaphegység és a vízrekesztő medenceüledék határán, és visszafordul a Duna vonalba. Az utánpótlódási területeken beszivárgó csapadékvíz a forrás vonalakat megkerülve karéjos áramlással jut vissza a felszínre. Minél melegebb egy termálvíz annál meghatározóbb a felszálló ág aránya a víz jellegének létrehozásában, minél hidegebb egy víz, annál inkább a felszíni eredet szabja meg jellegét.
3. ábra A Budai-hegység karsztvíz áramlási rendszere (Kovács, Müller)
6
2.3. A Rudas-fürdő A Rudas-fürdő forrásainak egyrésze már régóta ismert. A fürdő építése illetve az Erzsébet-híd építésének alkalmából több, egymással többé-kevésbé összefüggő forrást tártak fel. (például: Attila I.-, Hungária I.-, Árpád II.-, Gülbaba-, Rákóczi-források) A források egy részét kőagyagcső vezetéken át közös gyűjtőrendszerbe kapcsolták, ahonnan szivattyúval továbbítják a fürdőbe és az ivócsarnokba. A források vize a 30-as években kevésnek bizonyult, ezért 1932-ben lefúrták az Attila II.-, Juventus- kutakat, 1935-ben a Hungária II-kutakat. 1964-ben pedig átépítették az Attila II-, Juventus- és Hungária kutak felső részét. Az Attila II- és a Juventus kút vizét fürdőbe és az ivócsarnokba, míg a Hungária II kút vízét az ivócsarnokba vezetve használják fel.
4. ábra A Rudas-fürdő – a vizsgált kutak és az Ivócsarnok
7
2.4. A vizsgált források, kutak A Gellérthegyi hévforrások feltételezhetően a peremi vetőzónához kapcsolódóan jelennek meg, hőmérsékletük 30–47 °C között változik. Egy-egy forrás hőmérsékletének ingadozása 3–4°C-nál általában nem nagyobb (Alföldi 1968). Valamennyi forrás triász dolomitból fakad, a fúrt kutak is általában erre vannak szűrőzve. A forráscsoportra három gyógyfürdő települt.
5. ábra A kutak földtani környezete. A három kút szűrőzését és a földtani képződmények elhelyezkedését mutatja be (Alföldi 1968) alapján. A kutak térbeli helyzete nincs egy egyenesben, az ábra ilyen tekintetben egy vetületként fogható fel. A vetők, repedések csak illusztrációként szerepelnek.
A Hungária II. kút 100m-re van a Duna partjától, a fúrásmélysége 40 m, a szűrőzés 24 méternél kezdődik, az egész fúrás triász dolomitban hatol lefele. Az Attila II. kút 80m távolságnyira van a parttól, 22,5 m a kút mélysége és a szűrőzés 36,8 m-re nyúlik le. Áthalad 5,5 m vastag kavicsos agyagon, és 12 m vastag eocén márgán. A Juventus-kút a legmélyebb. Szűrőzése 42 m és 43,5 méter között van, ahogy a triász dolomit a Duna közelében egyre mélyebben érhető el.
8
A 6.ábrán szemlélhetjük a vizsgált kutak szerkezeti alaprajzát.
6. ábra A kutak szerkezeti rajza (Alföldi et al. 1968)
9
A Gellért-hegy forrásainak radontartalmát megvizsgálva egy, a Rudas-fürdő környezetében kicsúcsosodó koncentráció maximumot figyelhetünk meg. A Gellért-hegy déli részén 30-100 Bq/l közti koncentrációk jellemzők, a legkisebb értékeket a déli Ősforrásban mérték. A Rudas felé haladva a koncentrációk nőnek, ott 120-tól egészen 600Bq/l-ig is felmegy a radontartalom, majd a Rác-fürdő felé ismét lecsökken 80-130Bq/l-re. Tehát ez az anomália a Gellért-hegy északi részén található, központja a Rudas-fürdő, északnyugat (Rác-fürdő) és délkelet (Gellért-fürdő) irányba távolodva a mért értékek csökkennek.
Weszelszky 1937
Alföldi et al. 1968
Szerbin 1994
Kasztovszky et al. 1996.
Baradács et al. 2002 nyomdetektor
Baradács et al. 2002 buborékoltatás
Várhalmi 2004
Palotai 2004
700 600
400 300 200
7. ábra A Gellért-hegy források publikált radontartalma (Palotai 2005)
10
Rác, Mátyás (1)
Rác, Nagy-forrás (2)
Hungária I. (3)
Juventus (5)
Attila II. (4)
Attila I.
Hungária II. (6)
Rákóczi (7)
Musztafa
Török (8)
Gül Baba (9)
Kinizsi (10)
Beatrix (11)
Rudas, Mátyás (12)
Diana (13)
Árpád I. (14)
XI. kút
VI. kút
III. kút (17)
II. kút (18)
I. kút
0
régi táró
100 Ősforrás (16)
Bq/l
500
3. A radonról 3.1. A radon tulajdonságai A radon a periódusos rendszer 86. rendszámú eleme, színtelen, szagtalan nemesgáz, mely legtöbbször csak kis koncentrációkban van jelen. Olvadáspontja -71 oC, forráspontja -61,8 oC. Nemesgázként kémiailag viszonylag inert, kémiai reakciókban való részvétele nem jellemzi. Természetben három izotópja fordul elő: a radon (222Rn), a toron (220Rn) és az aktinon (219Rn). A radon a leggyakoribb izotóp, és ennek a felezési ideje a leghosszabb.
1. táblázat A radon izotópok és tulajdonságaik Név
Izotóp
Felezési idõ
Bomlási sor anyaeleme
Radon
222
Rn
3.82 nap
238
Toron
220
Rn
55.6 s
232
Aktínion
219
Rn
4s
235
Bomlási sor anyaelemének izotóp aránya (%)
U
99.28
Th
100.00
U
0.72
A 222Rn a az uránium (238U) bomlási sor tagja, a226Ra-ból alfa-bomlással keletkezik, és maga is alfa-bomlással 218Po és 214Po izotóppá bomlik.
11
3.2. A radon egészségügyi hatásai A természetes háttérsugárzás dózisa körülbelül 50%-a a radon bomlásából származik, ez a természetes sugárdózis 1300 µSv/év a világátlagban, emiatt külön figyelmet érdemel. (7. ábra)
8. ábra A természetes eredetű sugárterhelés megoszlása (Köteles)
Sugárzásoknak komoly biológiai hatásuk van, kizárólag roncsolnak. A sugárhatások lehetnek determinisztikus és sztochasztikus hatásúak. A biológiai sugárhatást meghatározó szempontok: sugárzás dózisa, sugárzás típusa, besugárzás időtartama, időeloszlása, besugárzás térbeli eloszlása, egyéni variabilitás, egészségi állapot. A radon alfa-bomlással bomlik, ez nagy energiájú, de kis hatótávolságú – élő szövetben kb 30mikométer. Emiatt külsőleg nem jelentős, viszont a szervezetbe bejutva, a belső szervekben (tüdő, gyomor) komoly egészségügyi hatása lehet.
12
Ha a test valamely sejtjét sugárzás károsítja, annak három fő következménye lehet: a sejt sikeresen helyreállítja önmagát; nem képes helyreállítani önmagát és elhal; nem képes helyreállítani önmagát, de nem hal el. A hosszú távú hatások (10-15 év) kockázata a harmadik esetben rejlik; a sejt ekkor rákossá válhat. (8. ábra)
9. ábra A sugárzás hatása az emberi sejtekre (Köteles) Radonból származó sugárterhelés származhat egyrészt a talajból: a talaj szemcsék felszínéhez közel elhelyezkedő rádium bomlásakor a keletkezett radon atom kilökődhet a szemcséből. A pórustérbe került radon gáz feláramolhat a talajfelszínre, a kiáramlás sebességét sok tényező együttesen befolyásolja, póruseloszlás, szemcseméret, talaj tömörség, nedvességtartalom, hőmérséklet és nyomás viszonyok. Általában a felső 1-3m mélységből kell számolni ezzel a jelentős feláramlással, hisz a radon felezési ideje 3,8 nap, mélyebb rétegekből származó radongáz a feljutás előtt elbomlik. Azonban repedések, törésvonalak mentén sokkal mélyebb rétegekből is származhat. (Somlai 2005) Másrészt radon származhat ivó és forrásvizekből. A víztározó kőzetek mindig tartalmaznak természetes eredetű radioaktív elemeket. A kőzetekből kedvező körülmények között, megfelelő hőmérséklet, pH, a víz kioldhatja ezeket. A magas
226
Ra tartalmú kőzetek esetén a
vízben a 222Rn koncentráció is magas értéket vehet fel. (Somlai 2005) Mivel a víz az élőlények számára, ezáltal az emberiségnek is nélkülözhetetlen, a radon egészségügyi, környezetfizikai hatásai jelentősek.
13
3.3. A Rudas-fürdő forrásainak egészségügyi hatásai Az Ivócsarnokban a forrásvizeket különböző megbetegedések és panaszok enyhítésére alkalmazzák. A források vizét ivókúrák keretein belüli fogyasztásra ajánlják. A Hungária forrás vizét gyomorhurut, gyomorsavtúltengés, vesemedence bántalmak, ideges gyomorbajok gyógyítására tartják alkalmasnak. Az Attila forrás vizét légzőszervi hurutok, gyomor- és bélhurutok, hólyag, epe és májbántalmak esetén páratlan hatásúnak tartják. A Juventus forrás vizét magas vérnyomásra, korai elöregedés ellen és rheumatikus és köszvényes megbetegedések ellen ajánlják. A 2. táblázatban összefoglalva láthatjuk az egyes források összetételét, a kation és anion tartalmukat, illetve a rádiumemanaciójukat. (http://www.budapestgyogyfurdoi.hu/tartalom.php?idx=17)
10. ábra Az Ivócsarnok csapjai
14
2. táblázat A gyógyvizek összetétele Attila forrás gramm
K A T I O N O K
A N I O N O K
Kalium-ion Natrium-ion Lithium-ion Calcium-ion Strontium-ion Bárium-ion Ferro-ion Magnesiumion Cuprum-ion Mangan-ion Ammoniumion Chlorid-ion Bromid-ion Jodid-ion Borsav-ion Hydrocarbonat Phosphat-ion Fluorid-ion Sulfat-ion Metakovasav Kénhidrogén Szabad szénsav Metaborat-ion Szerves savak
0,0182 0,1724 0,00033 0,1090 0,0013 0,0003 nyomok 0,0002 0,000003
0,17524 0,0007 0,000057 0,0041 0,62015 0,0001 0,0008 0,3697 0,0434 0,0023 0,32151
Juventus forrás
egyenérték gramm % 2,0290 32,6938 0,0270 43,2942 0,0187 0,0187 0,0313
21,4709 0,0371 0,0017 0,4172 44,3176 0,0135 0,1835 33,5585
Hungária forrás
egyenérték gramm %
0,0194 0,1656 0,00004 0,1990 0,0012 0,0001 nyomok 0,0599
2,1874 31,7800 0,2539 43,7854 0,1208 0,0061
0,0003
0,0481
0,17237 0,0008 0,000045 0,0032 0,59272 0,0002 0,0007 0,3837 0,0413 0,0020 0,30118
21,3873 0,0441 0,0017 0,3293 42,8378 0,0277 0,1466 35,2250
21,7200
0,0167 0,1554 0,00003 0,1947 0,0015 0,0005 nyomok 0,0594 0,000001 0,0001 0,00035
0,59754 0,0001 0,0005 0,3571 0,0397 0,01135 0,30923 0,0018 0,0001
1,99024
1,944919
1,898264
58,9 eman
56,6 eman
73,6 eman
15
1,9541 30,9276 0,0196 44,4543 0,1564 0,0329 22,3504 0,0164 0,0887
0,16171 20,8167 0,0228 0,0004 0,000053 0,0018
Összesen: Radiumemanatio
egyenérték %
44,8134 0,0141 1,1203 34,0184 0,1921
3.4. Határértékek, szabályozások Sugárvédelem célja a népesség védelme és a sugárzás alkalmazásának szabályozása. Az egyéni sugárterhelés egyenérték- és effektív dózisa nem haladhat meg egy megállapított határértéket, ez a határérték a természetes sugárzási szint a 2,4 mSv felett értendő Ezek a korlátok a legújabb Magyar Törvények között szerepelnek. Lakossági sugárterhelés: radioaktív sugárzással járó ( pl. erőművek, reaktorok, besugárzó berendezések stb.) tevékenység következtében a lakosság érintett csoportjának becsült átlagos dózisa ne lépje túl a következő korlátokat: 1 mSv effektív dózis egy évben, különleges körülmények esetén 5 mSv effektív dózis egy évben úgy, hogy öt év átlaga nem lépi túl az 1 mSv/évet, 15 mSv egyenérték dózis egy évben a szemlencsére, valamint 50 mSv egyenérték dózis egy évben a bőrre. A fenti lakossági korlátok kifejezetten a mesterséges eredetű tevékenységből eredő lakossági terhelésekre vonatkoznak, nem tartalmazzák a természetes eredetű és az orvosi eredetű diagnosztikai vagy terápiás dózisokat. Foglalkozási sugárterhelés: dolgozó foglalkozási sugárterhelését úgy kell szabályozni, hogy azok a következő korlátokat ne lépjék túl: 20 mSv effektív dózis évente, öt egymást követő évre átlagolva (100mSv/5év), 50 mSv effektív dózis bármely egyetlen évben, 150 mSv egyenérték dózis egy évben a szemlencsére, valamint 500 mSv egyenérték dózis egy évben a végtagokra (kéz, láb), vagy a bőrre.
16
A nemzetközi szervezetek ajánlásokat készítettek az ivóvizek maximális radioaktív anyagok koncentrációjára, illetve a fogyasztásból származó sugárterhelés korlátjára. A WHO 1993-ban megjelentetett „Guidelines for Drinking Water Quality” kiadványában úgy foglalt állást, hogy a napi 2 liter vízfogyasztást feltételezve az éves lekötött effektív dózis nem haladhatja meg a 0,1 mSv értéket. Az EU az ivóvizekre vonatkozó Európai Uniós irányelvekben átvette ezt: a sugárterhelés korlátozásának bevezetését és az ivóvizek ellenőrzését ajánlja. A 0,1 mSv/év korlátba nem tartozik bele a 3H,
40
K és a
222
Rn és leányelemei okozta
sugárterhelés. A vízben oldott radonkoncentráció korlátozásáról, az EU külön ajánlást adott ki. Ezek alapján 100Bq/l alatt nem kell, 100-1000 Bq/l között célszerű, 1000Bq/l felett mindenképpen indokolt a beavatkozás. A WHO (1993) ajánlása alapján a korlátot nem kell kiterjeszteni a forrás és ásványvizekre, mivel ezeket csak kúraszerűen fogyasztják. Azonban a fogyasztási szokások az utóbbi években megváltoztak, egyre többen az egészségesebb életmód reményében csak ásvány- és forrásvizeket isznak. (Somlai 2005)
17
4. Mérési módszerek 4.1. Mintavételi eljárás Az Rudas Ivócsarnokában megvásárolt, csapról műanyag üvegbe töltött vizet a mintavétel során 10 ml-es fecskendővel 20 ml-es küvettába, 10ml Optifluor-O folyadékszcintillátor alá fecskendeztük a mintavétel helyszínén, mindhárom forrásból véve mintát. Az Optifluor-O nem vízzel elegyedő folyadék, a készített minta nem lesz egyfázisú, hanem a szcintillációk a kevésbé sűrű szcintillátor fázisban történnek, míg maga a vízminta a sűrűbb alsó fázisba kerül. A folyamat során elkerüljük, hogy a radon a fecskendőbe került vízből a levegőbe távozhasson. (Egyébkent a radon szívesen szökik ki a vizekből, ha hosszabb ideig erre lehetőség van.) A mérések megkezdéséig a tökéletes szigetelést a teflon kupak, valamint az üveg és a kupak köré ragasztott parafilm biztosította. Ez biztosította, hogy a mintavételi radonveszteség minimális legyen. A radon atomjai diffúzióval átmennek a szcintillátor fázisba, és 2-4 óra alatt kialakul a koncentrációk egyensúlya. Az Optifluor O speciálisan olyan anyag, amely nemcsak hogy szcintillációra képes, de még a radont sokkal jobban is oldja, mint azt a víz teszi, ezért a radon-atomok többsége a szcintillációs fázisban lesz a diffúziós egyensúly beállta után. A felső fázisban elbomló radon alfa-részecskéi annyi szcintillációs fotont keltenek, mint egy kb. 150 keV energiájú elektron. A mérés megkezdése előtt megvártuk, hogy a radioaktív egyensúly a radon és a leányelemei között, valamint a diffúziós egyensúly a minta és a szcintillátor fázis között beálljon. Mintavételezés 60 alkalommal, 9 hónapon keresztül, nagyjából heti kétszeri alkalommal történt azonos mintavételezési körülmények között: a műanyag palackba vásárolt vizből egykét perc elteltével a küvettába fecskendőztük a mintát. A 2005. évi karácsonyi és szilveszteri időszakban nem történt mintavétel.
18
4.2. Mérési technika
Szcintillációnak (felvillanásnak) azt a folyamatot nevezzük, amikor a gerjesztett szcintillátormolekula látható fény kibocsátásával veszti el az energiáját. A radioaktív bomlásban keletkezett részecske, például egy alfa-bomlásban keletkezett alfa-részecske anyagon történő áthaladása során rengeteg molekulát vagy atomot tud gerjeszteni. Így egy jól szcintilláló anyag esetén a szcintilláció során általában egyszerre sok látható foton keletkezik, és szalad szét a tér minden irányába. Amikor a közeg (detektoranyag) folyadék, akkor beszélünk folyadék-szcintillációról. Ilyenkor a szcintilláló közeget (tekintve, hogy általában több alkotóból áll) gyakran hívjuk koktélnak.
A folyadék-szcintillációnak vizes minták mérésekor az a nagy előnye van, hogy a szcintilláló anyag elkeveredik a radioaktív izotópokat tartalmazó folyadékkal, és így nagyon kis hatótávolságú sugárzások is észlelhetők.
A radontartalmat folyadékszcintillációs méréstechnikával az ELTE Atomfizikai Tanszéken végeztük Packard Tricarb 1050A folyadékszcintillációs spektrométerrel. A beütéseket 25 és 900 keVee fényhozam tartományban gyűjtöttük be, és a mérési eljárást ismert rádiumtartalmú vízminták segítségével kalibráltuk. A műszer egy számítógéphez van kötve, így a spektrumok annak memóriájába kerülnek át. A számítógéphez egy nyomatató is kapcsolva van, így nyomtatott formában is tudjuk követni az mérési adatokat.
19
A radon spektrumát a 10. ábrán figyelhetjük meg. Az ábrán két Gauss-görbe szerű eloszlást látunk a folytonos háttér felett. A 700 keVee fényhozamnál lévő csúcs a bomlásaihoz tartozik. A
222
Rn és a
218
214
Po alfa-
Po fényhozam-eloszlásai, és azok maximumai annyira
közel helyezkednek egymáshoz, hogy összeolvadnak egy kb. kétszeres intenzitású normális eloszlás görbébe. Akkor tartalmaz radont és leányelemeit a vizsgált vízminta, ha ez a karakterisztikusan a radonra jellemző spektrum mutatkozik a mérés során.
Radon spektruma 222
beütés
150
218
Rn
Po 214
100
Po
50 0 0
100
200
300
400
500
600
fényhozam (keVee)
11. ábra A radon spektruma
20
700
800
900
1000
4.3. A mérés kiértékelése Miután megvártuk, hogy beálljon a diffúziós egyensúly a két fázis között, illetve a bomlási egyensúly a radon és leányelemei között elkezdtük a mérést. 15 perces méréseket végeztünk, az adatok kiértékelése a következőképpen zajlott. Először azt határozzuk meg, hogy a mintánk hány elektromos jelet keltett percenként (CPM). Ez nem feltétlenül azonos a bomlások számával, mert a detektorunknak lehet 100%-nál kisebb hatásfoka is. A mérés során felhasználjuk egy korábbi olyan mérés eredményét, amikor ismert aktivitású radonos oldatok CPM-jét határoztuk meg. Ezen kalibrációs mérés eredménye a kalibrációs görbe, ami a CPM és a 10 ml-es minta aktivitását összeköti. A minta térfogata ismert, ezért az aktivitás-koncentráció is meghatározható. Ennek jele c, és
,
ahol A a minta aktivitása (a mintában másodpercenként történő bomlások száma) és V a minta térfogata. Az aktivitás-koncentrációt Bq/l-ben mérjük. Ismert radon-koncentrációjú mintákkal elvégzett kalibráció eredménye a következő lett:
.
A radon aktivitásából azután a benne lévő radon-atomok száma is meghatározható. Ennek alapja az az összefüggés, hogy az N darab radioaktív izotópot tartalmazó rendszerben a másodpercenkénti bomlások száma arányos N-nel, és az arányossági tényező a λ.
A λ neve bomlási állandó, mértékegysége 1/s, T1/2 az izotóp felezési ideje, a radon esetében 3.8 nap. A mintavétel és a mérés között eltelt idő során a radon feleződött a küvettában. Ezt az exponenciális bomlástörvény alapján korrigáltuk.: C=Co e- λt A kiértékelést egy Microsoft Excel munkalap segítségével végeztük.
21
5. Eredmények és diszkussziók Az Attila-, Juventus- és Hungária-forrásokat vizsgáltuk 2005. július 30-tól 2006. április 5-ig folyadékszcintillációs módszerrel. A mérési eredményeket a 12. ábrán foglaltuk össze. Mintavételezést egyenletes eloszlásban, heti kb. 2 alkalommal végeztünk. Ez az ábrán látható. A 180. nap környékén lévő kisebb szünet a 2005 Karácsony és Újév körüli heteket jelenti. 5.1. Időfüggés vizsgálata A kutak monitorozása azért fontos, mert eddig még nem végeztek ezeknél a kutaknál folyamatos vizsgálatot, hogy kiderítsék, hogy az egyes kutak radontartalma időben mennyire állandó, van-e valamilyen időbeli függésük, és ha igen, ezt vajon mi okozhatja. A radonkoncentrációk időfüggését a 12. ábra grafikonja Bq/l egységekben mutatja. A vízszintes vonalak az egyes kutak átlagértékeit jelölik, az eltelt napok számát 2005. július 30hoz viszonyítottuk.
12. ábra A kutak monitorozásának eredménye Az átlagok: A Juventus-kút esetében 139Bq/l, a Hungária-kút vízében 303 Bq/l és az Attilakútban 384Bq/l átlagos koncentrációt mértünk a mintavételi időszakban, ezek az értékek magyarországi
viszonylatban
magasnak
számítanak.
Az
egyes
mérések
mérési
bizonytalanságai a kutak előző sorrendjében 16, 14 és 8 Bq/l-nek adódtak (3. Táblázat, σ0). Ez a statisztikus bizonytalanságot jelenti. A mérés szisztematikus hibája a mintavételi 22
veszteségben és a mérés kalibrációjában lehetnek, ha vannak. (Ahogy később látni fogjuk, az időfüggés vizsgálatakor ez azonban kiesik, mert a mintavételezés mindig ugyanúgy és ugyanazon emberek által történt, és ugyanazt a szcintillátor anyagot használtuk az egy év során.) A statisztikus szórás 4-5%-ot jelent. A 3. táblázatban tüntettük fel a mérési adatainkat összefoglaló táblázatként. 3. táblázat A kutak átlagos radontartalma és szórásai átlag (Bq/l)
adatsor szórása σm
%
mérési bizonytalanság σ0
kútvizek %
koncentráció-
%
változása σf
Attila-kút
384
44,4
11,5
16
4,2
44,2
11
Hungária-kút
303
25,7
8,5
14
4,6
25,3
8,5
Juventus-kút
139
11,9
8,6
8
5,7
10,3
7,6
A táblázat második sorában az átlagtól való négyzetes eltérések átlagának gyökét találjuk. Ez felvilágosítást ad az adataink időbeli változásáról és a mérési bizonytalanságról. A két legnagyobb radontartalmú forrás átlagos radonkoncentrációinak különbsége 81 Bq/l, kb. kétszer akkora, mint az Attila-kút koncetnrációjának átlagos változása. A Juventus forrásnál ez méginkább igaz. Ezért az adatokból azt a következetést vonhatjuk le, hogy a területi különbségek lényegesen nagyobbak, minta a kutak radontartalmának időbeli változása. Ez az egy éves vizsgálatunk legszembetűnőbb eredménye. Egymáshoz néhányszor tíz méter távolságban lévő forrásokhoz képest az átlagok eltérő radonkoncentrációkról tanúskodnak. A földtani környezet mindhárom forrásnál a vízadó dolomit, ezért első következtetésünk, hogy valamilyen lokális (kb. 10 méter nagyságrendű) földtani oknak kell lenni, ami Magyarország egyik legnagyobb vízben mért radonaktivitását szolgáltatja. Második következtetésünk, hogy az átlagos radonkoncentráció a felszín fele haladva nő. Mind a három kút szűrője közel van az eocén márga réteghez, ezért pusztán a kőzetek elhelyezkedése nem magyarázza a különbségeket.
23
5.2. A mért adatok időbeli változékonysága A mért koncentrációk átlagtól való eltérése két dolog miatt lehetséges. Egyrészt a vizek radontartalma fizikailag időben változik, az ehhez tartozó szórást jelöljük σf-fel. Másrészt méréskor statisztikusan és szisztematikusan a valós koncentrációtól eltérő értéket kapunk, ez a
σ0. Így a mérési adatsor szórását a következő összefüggés adja meg: σ m2 = σ 02 + σ 2f Méréseinket igyekeztünk mindig azonos módon elvégezni, így a szisztematikus mérési bizonytalanság mindig ugyanúgy jelenik meg, és legrosszabb esetben is egy idő független eltolást eredményez. Itt például a mintavételkori radonveszteségre kell gondolni, amit korábbi mérések során, sokkal kevésbé precíz mintavételi eljárás esetén is néhány százalékosnak találtunk ugyanezen kutak mérésekor. A másik szisztematikus hibalehetőség, hogy az ivócsarnok csapjain kifolyó vízben már nem a felszín alatti vizek eredeti radontartalma található. Erre igen kevés az esély, mert végig zárt csőrendszerben halad a kút vize az ivócsarnokig. Ezért a szisztematikus hibákat elhanyagolhatónak tételezzük fel. A σ0 statisztikus bizonytalanságot jelent. A 3. táblázat adatait még egyszer megfigyelve észrevehetjük, hogy a σm a szórás értékek a mélységben lefelé haladva csökkennek. Ez a változás okának inkább felszíni eredetét valószínűsíti, de a helyzet nem egyértelmű. A másik megállapításunk pedig az, hogy ezek az értékek a Dunától távolodva emelkednek. Ebből az következik, hogy ez a változékonyság nem tulajdonítható dominánsan a Duna hatásának. A markáns területi gradiensből arra a következtetésre juthatunk, hogy ez csak akkor lehetséges, ha a hidrodinamikai áramlások hatása elhanyagolható, azaz egy lokális jelenségről van itt szó. Ezt a jelenséget esetleg egy törésvonal közelsége, vagy lokális kiválás okozhatja.
24
5.3. Gyakoriság-eloszlások A 13. ábra grafikonja a mért koncentrációk gyakoriság-eloszlását mutatja be. A 40 méter mélyen szűrőzött Juventus-kút eloszlása jó közelítéssel normális eloszlás, melynek szórása alig nagyobb a mérési bizonytalanságnál (3. táblázat). Ebből azt a következtetést vontuk le, hogy a Juventus-kút radontartalma időben állandó, és csak a hidrogeogeológiai környezettől függ, a meteorológiai viszonyoktól nem. A két kb. 25 méteren szűrőzött kút esetén a gyakoriság-eloszlások szélesebbek, mint a mérési bizonytalanság azt magyarázná. Az Attilakút esetén 44,4 ill. 16 Bq/l; a Hungária-kútnál 25,7 ill. 14 Bq/l. Ezen kutak radontartalma függ az időtől. Az időfüggésre jellemző számot (σf százalékban, lásd előző paragrafus) vizsgálva ez a változás 12% alatt marad, mindhárom kútra. Tehát van időfüggés, de nem túl nagy. A statisztikus kiértékelés megmutatta, hogy a kútvizek radontartalmának változékonysága (a mérés statisztikus bizonytalanságát már leszámítva) a mélységgel csökken, és 40 méteren már elhanyagolható. A gyakoriság-eloszlások a Hungária- és Attila-kutakra már nemcsak szélesebbek, de már nem is mutatnak normális eloszlást. A felszínhez legközelebbi Attila-kút egyenesen furcsa viselkedést mutat, 380 és 390 Bq/l értékek között egyszer sem mértük a radontartalmát. A két eloszlást inkább két normális-eloszlás összegeként lehetne értelmezni, de ezt az eddigi adataink nem mutatják megbízhatóan.
13.ábra Az egyes kutakban mért radontartalmak gyakoriság-eloszlásai
25
5.4. Korrelációk Az adatsorok statisztikus elemzésének negyedik részeként korreláció-analízist hajtottunk végre a mért koncentrációk és a Duna a mérési napokon 12 órakor Budapestnél mért vízállásának adatsorán (http://www.hydroinfo.hu/vituki/viztabla.htm). A 4. táblázat mutatja a korrelációs együtthatókat, melyeket a szokásos módon következő képlet segítségével számoltunk.
ρ=
1 n ∑ (c1,i − c1 )(c2,i − c2 ) n i =1
σ 1σ 2
4. táblázat Az adatsorok közötti statisztikus összefüggéseket mutatókorreláció-analízis eredményei kutak
korrelációs együttható
kút és a Duna
korrelációs együttható
Attila – Hungária
0,18
Hungária – Duna
-0,48
Attila – Juventus
–0,07
Attila – Duna
-0,33
Juventus – Duna
-0,33
Hungária – Juventus
0,6
5.4.1. A kutak egymás közötti korrelációja A korrelációs együtthatók értékeiből a következő következtetéseket vontuk le: a két mélyebben fekvő kút, a Hungária és a Juventus radontartalma időben pozitív korrelációt mutat egymással. Ezt a 14. ábrán részletesen be is mutatjuk.
14. ábra A Hungária II.-kút és a Juventus-kút radontartalmainak korrelációja
26
A függőleges tengelyen a Juventus-kút radonkoncentráció van Bq/l egységekben, a vízszintes tengelyen ugyanez a Hungária II. kút esetére. Az egyenes vonal lineáris illesztés eredménye. A 0,6-es korrelációs együttható nem jelent erős korrelációt, de az illesztett egyenes meredeksége szignifikánsan különbözik 0-tól. Az Attila-kút egyik kúttal sem változik hasonlóan. Ezért a területen általánosan érvényes esetleges hidrogeológiai változások nem magyarázzák az idősorokat. 5.4.2. A kutak és a Duna vízállásának korrelációja A Duna vízállása enyhe negatív korrelációt mutat mindhárom kút radontartalmával. Ezért a negatív korrelációért azonban leginkább az adatsor egy szűk időre behatárolható része a felelős. Méréseink alatt volt ugyanis a Duna utóbbi évtizedben történt egyik legnagyobb árvize. A legnagyobb 4 vízállás érték ezen időszak alatt volt mérhető. Ekkor mért radonkoncentrációk mindig mértékben az átlag alá estek mindhárom kútnál.
550 500
ATT
450 400 350 300 250 200 0
200
400
600
800
1000
Duna Vízállása
15. ábra Az Attila- kút radontartalmának és a Duna vízszintjének korrelációja
27
380 360 340
HUN
320 300 280 260 240 220 200 0
100
200
300
400
500
600
700
800
900
Duna
16. ábra A Hungária- kút radontartalmának és a Duna vízszintjének korrelációja
170 160 150
JUV
140 130 120 110 100 0
100
200
300
400
500
600
700
800
900
Duna
17. ábra A Juventus- kút radontartalmának és a Duna vízszintjének korrelációja
A vizsgálataink során arra az eredményre jutottunk, hogy a kutak radontartalmának időbeli változását a Duna nem befolyásolja számottevő mértékben, viszont nem is a mélyből feláramló melegvíz lehet a forrása ennek a jelenségnek, tehát csakis valami lokális anomália lehet a felelős ezért a természeti jelenségért.
28
7. Összefoglalás
Meghatároztuk a Rudas-fürdő forráscsoport 3 kútjának radontartalmát 9 hónapos időtartam alatt 60 mintavétel alkalmával. Meghatároztuk a radonkoncentrációk időfüggését, átlagát, szórását, gyakoriság-eloszlásukat, egymással és a Duna-vízszintjével vett korrelációjukat. Azt tapasztaltuk, hogy a kutak radontartalma közelítőleg időben állandó, ettől a felszíntől 24 m-re szűrőzött Attila-kút tért el legjobban, ahol a radonkoncentráció időbeli változására 12%nál kisebb értéket állapítottunk meg. A mélyebben szűrőzött források kevésbé változékonyak, és a 40 méter mély Juventus-kút koncentrációja gyakorlatilag állandó, és a gyakoriság eloszlása kb. normális eloszlású. Az Attila- és Hungária-kutak gyakoriság eloszlása nem írható le egy normális eloszlással. Korrelációt tapasztaltunk a két mélyebb, de távolabbi forrás idősora között, és enyhe negatív korrelációt a Duna vízjárásával, amit az egyik legnagyobb árvíz idején tapasztalt kisebb koncentrációk okoztak. Az idősorok időbeli változása sokkal kisebbnek bizonyult, mint a térbeli különbségeik. Ebből arra következtettünk, hogy a radonanomália oka egy kb. 10 méteres nagyságrendű lokális földtani jelenség lehet.
29
Irodalom
ALFÖLDI L., BÉLTEKY L., BÖCKER T., HORVÁTH J., KESSLER H., KORIM K., ORAVECZ J., SZALONTAI G. 1968. Budapest hévizei. Vízgazdálkodási Tudományos Kutatóintézet, Budapest. BARADÁCS, E., HUNYADI, I., DEZSŐ, Z., CSIGE, I., SZERBIN, P. 2001. 226Ra in geothermal and bottled mineral waters of Hungary. – Radiation Measurements 34, 385–390. KASZTOVSZKY, Zs., KUCZI, R., SZERBIN, P. 1996. On the Natural Radioactivity of Waters in Hungary. – Central European Journal of Occupational and Environmental Medicine 2/4, 335–347. PALOTAI Márton, MÁDLNÉ SZŐNYI J., HORVÁTH Á., 2005. Általános Földtani Szemle 29, 25–40, Budapest. SOMLAI,
J.
2005
Veszprém megye
területéről
készült
radiológiai
összefoglaló
helyzetértékelés 8-23. WESZELSZKY, Gy. 1937. A budapesti hévizek rádiumemanációtartalmának eredetéről. – Hidrológiai Közlöny 16, 5–16.
30
