PEMUNGUTAN URANIUM DALAM EFLUEN PROSES MENGGUNAKAN KOMPOSIT MAGNETIK-KARBON AKTIF

PEMUNGUTAN URANIUM DALAM EFLUEN PROSES MENGGUNAKAN KOMPOSIT MAGNETIK-KARBON AKTIF Ni Kadek Yuliartani Selumbung1)*, Ratih Langenati2)* 1)

Jurusan Teknokimia Nuklir, Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN Jalan Babarsari PO BOX 6101, Yogyakarta 55282 2)

Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir (PTBN)-BATAN Kawasan Puspiptek Serpong, Tangerang 15314 (*) E-mail: [email protected]

ABSTRAK PEMUNGUTAN URANIUM DALAM EFLUEN PROSES MENGGUNAKAN KOMPOSIT MAGNETIK-KARBON AKTIF. Efluen proses yang terdapat di IEBE PTBN-BATAN merupakan hasil samping dari kegiatan analisis, proses pengendapan, pelarutan, ekstraksi dan proses konversi yellow cake menjadi UO2. Efluen ini memiliki kandungan uranium sebanyak 200,9 ppm. Karena konsentrasinya yang melebihi 50 ppm, maka efluen tersebut masih memiliki nilai sehingga diperlukan proses pemungutan uranium dengan proses adsorpsi menggunakan komposit magnet-karbon aktif, dengan harapan biaya proses dapat ditekan karena digunakannya magnet permanen saat pemisahan filtrat dari adsorben. Pada kegiatan ini dilakukan variasi konsentrasi adsorben dalam larutan antara lain, 0,4 g/L, 0,6 g/L, 0,8 g/L, 1 g/L dan 1,2 g/L. Kapasitas adsorpsi mengalami penurunan seiring dengan penambahan konsentrasi adsorben dalam larutan. Hal ini dikarenakan penambahan adsorben ke dalam larutan dengan waktu adsorpsi dan konsentrasi larutan yang tetap akan meningkatkan penyebaran uranium yang terserap akibat peningkatan jumlah gugus aktif sehingga waktu yang dibutuhkan untuk mencapai kesetimbangan akan lebih lama. Akan tetapi belum tercapai suatu titik optimum kapasitas adsorpsi, sehingga diperlukan penambahan variasi massa adsorben lagi. Sedangkan efisiensi adsorpsi uranium mencapai optimum pada saat konsentrasi adsorben dalam larutan sebanyak 1 g/L yaitu sebesar 77,719%. Komposit magnet-karbon aktif dengan densitas 2,6937 g/mL dan luas muka spesifik sebesar 145,2169 m2/g terbukti efektif memungut uranium di dalam efluen proses. Kata kunci :Efluen proses, Komposit Magnet-Karbon Aktif, Adsorpsi

ABSTRACT COLLECTING PROCESS OF URANIUM IN THE PROCESS EFFLUENT USING MAGNETICACTIVATED CARBON COMPOSITE. Process effluent at EFEI (Experimental Fuel Element Installation) Center for Nuclear Fuel Technologi- National Nuclear Energy Agency is a by-product of the analysis activities,the deposition process, dissolution, extraction and conversion of yellow cake into UO2. This effluent contains as many as 200.9 ppm Uranium. Because concentrations exceeding 50 ppm, the effluent still has value, so that necessary a process to collect Uranium by adsorption process using magnetic-activated carbon composite, with the hope of process cost can be reduced due to the use of permanent magnet as the separation of the filtrate from the adsorbent. In this activity to vary the concentration of adsorbent in the solution, among others 0.4 g/L, 0.6 g/L, 0.8 g/L, 1 g/L and 1.2 g/L. The Adsorption capacity decrease with the addition of adsorbent concentration in the solution. This is because the addition of the adsorbent into the solution with adsorption time and concentration that constant would increase the spread of Uranium that is adsorbed due to an increase in the number of active group so that the time required to reach equilibrium will be longer. But has not yet reached a point of optimum adsorption capacity, necessitating the addition of adsorbent mass variation again.. While the adsorption of Uranium achieve optimum efficiency at adsorbent concentration in the solution as much as 1 g/L is equal to 77.719%. Magnetic-activated carbon composite with a density of 2.6937 g/mL and a specific surface area 145.2169 m2/g proven effective to collect Uranium in the process effluent. Keywords : Process effluent, Magnetic-Activated Carbon Composite, Adsorption

326

SEMINAR NASIONAL VIII SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 31OKTOBER 2012 ISSN 1978-0176 penyerap ini hanya menggunakan suatu sumber magnet permanen tanpa menggunakan filter tambahan sehingga diharapkan dapat mengurangi biaya operasionalnya [3].

PENDAHULUAN Setiap industri senantiasa menghasilkan limbah yang timbul akibat kegiatan proses yang dilaksanakan di industri tersebut. Tidak terkecuali di industri nuklir sebagai contoh di Instalasi Elemen Bakar Eksperimental (IEBE) Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir-BATAN. Limbah yang paling banyak dihasilkan berupa limbah radioaktif cair dan bersifat asam terutama dalam suasana asam nitrat dan asam sulfat [1]. Limbah ini dikenal dengan efluen proses, kendati efluen boleh dikatakan sebagai limbah cair, akan tetapi karena kandungan Uraniumnya masih cukup tinggi (>50 ppm), maka ia masih cukup ekonomis untuk dipungut kembali. Efluen ini dapat berasal dari kegiatan analisis, proses ekstraksi, stripping, pengendapan dan konversi yellow cake (YC) menjadi UO2 [2]. .. Pada kegiatan sebelumnya telah dilakukan beberapa metode untuk mengambil uranium yang masih terkandung di dalam efluen proses, antara lain dengan metode penukar ion, pengendapan dan evaporasi. Namun, ketiga metode tersebut tidak cukup efektif. Oleh karena itu diperkenalkan metode baru yang diharapkan mampu memberikan hasil yang lebih baik, yaitu metode adsorpsi menggunakan komposit magnetik-karbon aktif. Penggunaan komposit magnetik-karbon aktif ini dikarenakan sifat dari karbon aktif dan Fe3O4 yang dapat mengadsorpsi Uranium, sehingga diharapkan jumlah Uranium yang terpungut juga semakin banyak. Selain itu, dalam pengambilan kembali bahan penyerap ini hanya menggunakan suatu magnet permanen tanpa menggunakan filter tambahan diharapkan dengan hal ini dapat mengurangi biaya operasionalnya [3]. Komposit yang digunakan merupakan komposit magnetikkarbon aktif hasil modifikasi PTBIN-BATAN.

Gambar 1. Komposit magnetik-karbon aktif

Pada penelitian kali ini komposit magnetikkarbon aktif dengan perbandingan 1:1 diujicobakan terhadap efluen proses yang mengandung Uranium. Dalam hal ini konsentrasi Uranium dalam larutan tetap yakni 100 ppm. Proses Adsorpsi Sorpsi adalah proses penyerapan ion oleh partikel penyerap. Proses sorpsi dibedakan menjadi dua, yaitu adsorpsi dan absorpsi. Menurut Atkins yang diacu dalam Kurniawan (2011) adsorpsi merupakan peristiwa terakumulasinya partikel pada suatu permukaan. Adsorpsi terjadi karena adanya gaya tarik menarik antar molekul adsorbat dengan tempat-tempat aktif di permukaan adsorben. Adsorbat adalah substansi yang terjerap atau substansi yang akan dipisahkan dari pelarutnya, sedangkan adsorben adalah bahan penjerap. Gambar 2 menunjukkan proses adsorpsi.

TEORI Komposit Magnetik-Karbon Aktif Bahan komposit adalah suatu jenis bahan baru hasil rekayasa yang terdiri dari dua atau lebih bahan dimana sifat masing-masing bahan berbeda satu sama lain baik itu sifat kimia maupun fisikanya dan tetap terpisah dalam hasil akhir bahan tersebut [4]. Pada saat ini peneliti di PTBIN-BATAN, sedang mengembangkan bahan nanokomposit karbon aktif-magnet yang berfungsi selain untuk menyerap unsur pengotor, juga dapat untuk pengelolaan limbah radioaktif cair. Nanokomposit karbon aktif-magnet ini telah berhasil diujicobakan dalam skala laboratorium untuk menyerap zat pewarna di dalam air. Pengambilan kembali bahan

Gambar 2. Proses adsorbsi

Adsorben yang baik memiliki kapasitas adsorpsi yang tinggi. Kapasitas adsorpsi 327

SEMINAR NASIONAL VIII SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 31OKTOBER 2012 ISSN 1978-0176 menunjukkan banyaknya adsorbat yang diadsorpsi per satuan bobot adsorben. Kapasitas adsorpsi dapat ditentukan dengan persamaan:

(1) Dengan : Q = Kapasitas adsorbsi per bobot molekul (mg/g) V = Volume larutan (L) C0 = Konsentrasi awal larutan (mg/L) Ca = Konsentrasi akhir larutan (mg/L)

Gambar 3. Alat potensiometer Mettle Toledo untuk mengukur konsentrasi uranium dalam efluen cair

m = Bobot adsorben (g)

Pengukuran luas permukaan adsorben digunakan Surface Area Meter Sorptomatic Series 1800 CARLO ERBA dengan gas nitrogen sebagai adsorbatnya, tekanan operasi sebesar 1000 mmHg, langkah piston ½ langkah, jumlah siklus 4 kali dan massa sampel 0,2423 g. Gambar 4 menunjukkan alat Surface Area Meter.

[5] Efisiensi adsorpsi menunjukkan banyaknya konsentrasi adsorbat yang diadsorpsi oleh adsorben. Efisiensi adsorpsi dinyatakan dengan persamaan :

(2) Dengan : EP = Efisiensi adsorpsi (%) C0 = Konsentrasi awal larutan (mg/L) Ca = Konsentrasi akhir larutan (mg/L) [6]

METODE Penyiapan Bahan Bahan yang digunakan adalah efluen proses, air demineral, asam perklorat 70-72%, asam sulfamat 1,5 M, ferro sulfat 1M, asam sulfamat pekat, ammonium heptamolybdat 0,4%, asam nitrat pekat, vanadil sulfat 0,1%, kalium dikromat, larutan penyangga pH 4 dan 7, uranil nitrat, komposit magnetik-karbon aktif, dan nitrogen cair.

Gambar 4. Alat Surface Area Meter Sorptomatic Series 1800 CARLO ERBA untuk mengukur luas muka spesifik komposit magnetik-karbon aktif

Karakterisasi

Untuk pengukuran densitas adsorben digunakan autopiknometer Ultrapyc 1200-e dengan gas helium dan tekanan 19,0 psig. Autopiknometer yang digunakan dapat dilihat pada Gambar 5.

Efluen proses dikarakterisasi dengan potensiometer Mettler Toledo untuk mengetahui konsentrasi Uranium sebenarnya dan ditentukan pH efluen proses dengan pH-meter. Selanjutnya diencerkan sampai dengan konsentrasi tertentu. Alat potensiometer ditunjukkan dalam Gambar 3. 328

SEMINAR NASIONAL VIII SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 31OKTOBER 2012 ISSN 1978-0176 menggunakan potensiometer. Gambar 7 menunjukkan proses pemisahan filtrat dari adsorben menggunakan magnet permanen.

Gambar 7. Proses pemisahan filtrat dari adsorben dengan magnet permanen

HASIL DAN PEMBAHASAN

Gambar 5. Alat autopiknometer Ultrapyc 1200-e untuk menentukan densitas adsorben

Efluen proses yang terdapat di Instalasi Elemen Bakar Eksperimental (IEBE) PTBNBATAN berada dalam kondisi asam dengan pH 1,02 pada suhu larutan 26,4750C. Keasaman ini disebabkan oleh keberadaan asam nitrat, asam sulfat dan asam phospat sisa dari proses. Kondisi efluen yang terlalu asam akan sangat berpengaruh dalam proses adsorpsi terutama kestabilan pada saat pengukuran konsentrasi uranium. Berdasarkan hasil penelitian, konsentrasi uranium di dalam efluen proses mencapai 200,9 ppm (> 50 ppm ) ini berarti pemungutan uranium sangat diperlukan guna mengurangi konsentrasi uranium dalam limbah sehingga memenuhi standar kelayakan untuk dibuang ke lingkungan, selain itu uranium yang telah terpungut dapat diolah ulang menjadi bahan bakar kembali. Sebagai salah satu parameter penting dalam proses adsorpsi, maka dilakukan karakterisasi adsorben dalam hal ini komposit magnetik-karbon aktif. Dari hasil penelitian diperoleh densitas adsorben adalah 2,6937 0,0268 g/mL dan luas muka spesifik 145,2169 m2/g. Melihat luas muka adsorben tersebut, maka komposit magnet karbon aktif memiliki kemampuan yang baik untuk menjerap uranium dari efluen proses karena dengan semakin luasnya luas muka adsorben maka semakin banyak pula gugus-gugus aktif yang dapat menjerap adsorbat. Untuk mengetahui kapasitas adsorpsi adsorben dalam menjerap adsorbat maka dihitung nilai Q dengan persamaan 1 dan diperoleh data sebagai berikut :

Proses Adsorpsi Konsentrasi uranium sesungguhnya dalam efluen proses telah diketahui sebesar 200,9 ppm kemudian diencerkan menjadi 100 ppm. Dilanjutkan proses pencampuran efluen dengan komposit magnetik-karbon aktif, dikocok dengan menggunakan shaker selama 1 jam dan kecepatan pengadukan 450 rpm. Konsentrasi adsorben dalam larutan divariasi sebanyak 0,4 g/L, 0,6 g/L, 0,8 g/L, 1 g/L dan 1,2 g/L. Proses adsorpsi menggunakan orbital shaker seperti pada Gambar 6.

Gambar 6. Proses adsorpsi

Setelah proses adsorpsi selesai, filtrat dan adsorben dipisahkan dengan magnet permanen. Hanya diambil beningannya. Filtrat yang diperoleh diukur konsentrasi Uraniumnya dengan 329

SEMINAR NASIONAL VIII SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 31OKTOBER 2012 ISSN 1978-0176

No. Tabel 1. Data kapasitas adsorpsi dengan variasi massa adsorben No. 1. 2. 3. 4. 5.

[U], ppm Mula-mula 100 100 100 100 100

1. 2. 3. 4. 5.

Setelah adsorpsi [U], ppm Q, (mg/g) 38,295 153,622 36,149 106,300 33,335 82,917 22,281 77,487 27,72 59,8674

[U], ppm Mula-mula 100 100 100 100 100

Setelah adsorpsi [U], ppm EP, (%) 38,295 61,705 36,149 63,851 33,335 66,665 22,281 77,719 27,72 72,280

Pengaruh konsentrasi adsorben dalam larutan terhadap efisiensi adsorpsi Uranium dapat dilihat pada Gambar 9.

Dari hasil pengamatan, terlihat bahwa tidak semua adsorben berupa komposit magnetik-karbon aktif dapat ditarik oleh magnet permanen, sehingga pada filtrat terlihat sejumlah adsorben yang terikut. Pengaruh konsentrasi adsorben dalam larutan terhadap kapasitas adsorpsi dapat dilihat pada Gambar 8.

Gambar 9. Pengaruh konsentrasi adsorben dalam larutan terhadap efisiensi adsorpsi Uranium

Pada gambar tersebut terlihat bahwa efisiensi adsorpsi Uranium mengalami peningkatan dari konsentrasi adsorben dalam larutan 0,4 g/L sebesar 61,705% menjadi 77,719% pada saat konsentrasi adsorben dalam larutan sebanyak 1 g/L. Namun kembali turun pada konsentrasi adsorben dalam larutan 1,2 g/L efisiensi adsorpsi Uranium menjadi 72,78%. Ini menunjukkan adsorpsi Uranium mencapai optimum pada saat konsentrasi adsorben dalam larutan sebanyak 1 g/L. Penurunan efisiensi adsorpsi uranium ini dapat disebabkan oleh kurangnya ketelitian saat pemipetan maupun akibat suasana umpan yang terlalu asam sehingga sangat berpengaruh pada kestabilan hasil pengukuran. pH optimum proses adsorpsi dengan komposit magnetik-karbon aktif berada pada pH 5-6, akan tetapi usaha peningkatan pH dengan menambahkan alkali bisa menimbulkan terbentuknya endapan garam yang akan mengurangi efisiensi adsorpsi.

Gambar 8. Pengaruh konsentrasi adsorben dalam larutan terhadap kapasitas adsorpsi

Kapasitas adsorpsi menurun seiring dengan bertambahnya jumlah adsorben dalam larutan. Hal ini dikarenakan penambahan adsorben ke dalam larutan dengan waktu adsorpsi dan konsentrasi larutan yang tetap akan meningkatkan penyebaran Uranium yang terserap akibat peningkatan jumlah gugus aktif sehingga waktu yang dibutuhkan untuk mencapai kesetimbangan akan lebih lama. Berdasarkan gambar diatas belum terlihat titik optimum dari kapasitas adsorpsi, sehingga diperlukan penambahan variasi massa adsorben sampai dicapai titik optimum.

KESIMPULAN

Selanjutnya, efisiensi adsorpsi uranium dapat dihitung dengan persamaan 2 dan diperoleh data seperti di bawah ini :

Metode adsorpsi menggunakan komposit magnetik-karbon aktif dengan densitas 2,6937 0,0268 g/mL dan luas muka spesifik 145,2169 m2/g efektif digunakan untuk proses pemungutan Uranium di dalam efluen proses yang

Tabel 2. Data efisiensi adsorpsi uranium dengan variasi massa adsorben

330

SEMINAR NASIONAL VIII SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 31OKTOBER 2012 ISSN 1978-0176 berada dalam kondisi asam sekitar pH 1,02 dimana adsorpsi uranium mencapai optimum pada saat konsentrasi adsorben dalam larutan sebesar 1 g/L dengan efisiensi adsorpsi 77,719% akan tetapi, kapasitas adsorpsi belum mencapai titik optimum.

gas”. Jurusan Teknik Lingkungan FTSP-ITS. Surabaya. 9) Tanti. 2011. “Definisi Adsorpsi”. Diakses dari http://idshvoong.com/writing-andspeaking/2127183-definisi-adsorpsi/.Tanggal 10 Juli 2012

SARAN Daerah variasi massa adsorben dalam larutan perlu diperluas, khususnya dalam penentuan kapasitas adsorpsi agar diperoleh titik optimum dari kapasitas adsorpsi.

UCAPAN TERIMA KASIH Ucapan terima kasih penulis sampaikan kepada Ibu Deni mustika sebagai pembimbing lapangan yang telah bersedia memberikan pengarahan dan masukan-masukan yang sangat bermanfaat bagi penulis.

DAFTAR PUSTAKA 1) Torowati, Asminar, Rahmiati, Ngatijo. 2006. “Pemungutan Uranium Dalam Limbah Radioaktif Cair Menggunakan Ekstraktan Tri Oktil Amin (TOA)”. Hasil-hasil Penelitian EBN. 2) Wahyono, H., Widodo, G. 2000. “Beragam Penanganan Efluen Cair Berkadar Uranium Rendah”. URANIA No.23-24/Thn.VI/JuliOktober. 3) Ridwan dan Azwar Manaf. 2007. “Riset dan Pengembangan Nanopartikel Magnetik untuk Pengolahan Limbah Cair”. Jurnal Sains Materi Indonesia. Edisi Khusus Desember 2009. 4) Arfi. 2012. “Definisi Material Komposit”. Diakses dari http://www.scribd.com/doc/48695259/6/Definisi -Material-Komposit. Tanggal 13 Juli 2012. 5) Sulistyawati, Sari. 2008. “Modifikasi Tongkol Jagung sebagai Adsorben Logam Berat Pb (II)”. Departemen Kimia Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam IPB. Bogor. 6) Kurniawan, Tedy. 2011. “Adsorben Berbasis Limbah Padat Tapioka”. Departemen Kimia Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam IPB. Bogor. 7) Karliawan, Awan. 2007. “Penentuan Kadar Uranium dan Berilium dalam Standar U3O8 CRM No. 124-2 dengan Metode Potensiometri dan ICP AES”. Departemen Kimia Fakultas MIPA IPB.Bogor. 8) Joni, H. dan Rachmat Boedisantoso. 2010. “Adsorpsi Teknologi Pengendalian Pencemar 331