SEMINAR NASIONAL VIII SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 31OKTOBER 2012 ISSN 1978-0176
MORFOLOGI SERBUK AMONIUM DIURANAT (ADU) DAN AMONIUM URANIL KARBONAT (AUK) HASIL PEMURNIAN YELLOW CAKE COGEMA Ngatijo, Maman Kartaman, Ratih Langenati, Junaedi Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir – BATAN Kawasan Puspiptek Gedung 20 Serpong Email :
[email protected]
ABSTRAK MORFOLOGI SERBUK AMONIUM DIURANAT (ADU) DAN AMONIUM URANIL KARBONAT (AUK) HASIL PEMURNIAN YELLOW CAKE COGEMA. Telah dilakukan pengamatan morfologi serbuk ammonium diuranat (ADU) dan ammonium uranil karbonat (AUK) hasil pemurnian yellow cake Cogema dengan tujuan untuk mengetahui kesesuaian morfologi ADU dan AUK tersebut dengan literatur yang ada. Pengamatan morfologi dilakukan dengan cara serbuk dilekatkan pada carbon tape yang ditempelkan pada specimen holder selanjutnya dilapisi emas menggunakan alat coating (sputtering), dan diamati dengan alat SEM. Dari hasil pengamatan diketahui morfologi serbuk ADU berupa partikel halus aglomerat seperti kapas terhubung satu sama lain untuk membentuk aglomerat yang lebih besar dan AUK berupa butiran berbentuk balok berongga yang terpisah satu sama lain. Morfologi tersebut sesuai dengan literatur yang ada. Kata kunci : morfologi, amonium diuranat, amonium uranil karbonat, yellow cake, SEM
ABSTRACT THE POWDER MORPHOLOGY OF AMMONIUM DIURANATE (ADU) AND AMMONIUM URANYL CARBONATE (AUC) MADE OF COGEMA’S YELLOW CAKE. An observation of the powder morphology of ADU and AUC made of Cogema’s yellow cake had been conducted to be compared with the morphology available in the literatures. The observation was done by attaching the powder on a carbon tape that was clamped on specimen holder to be prepared for a SEM observation. The results showed that the ADU had fine agglomerate particles that looked like cotton which got connected to one another forming bigger agglomerates, and the AUC had hollow-beam shaped grains which were separate from each other. The morphology shown confirmed the one in the literatures. Keywords : morphology, ammonium diuranate, ammonium uranyl carbonate, yellow cake, SEM
PENDAHULUAN Amonium diuranat (ADU) dan amonium uranil karbonat (AUK) adalah senyawa antara yang mempunyai peran penting dalam industri bahan bakar nuklir. Proses produksi dan sifat UO2 (bahan bakar reactor daya) dan logam uranium (bahan bakar reaktor riset) sangat tergantung pada karakteristik ADU dan AUK. ADU umumnya diproduksi melalui jalur uranil nitrat atau melalui jalur fluorid. Pada jalur pertama, ADU dihasilkan
Ngatijo, dkk
oleh reaksi antara uranil nitrat dan amonia gas atau amonium hidroksida. Pada jalur kedua, ADU dihasilkan oleh reaksi antara UO2F2 dan ammonium hidroksida. Reaksi yang terjadi kedua jalur tersebut sebagai berikut: UO2 (NO3) NH4OH(aq) → 2(aq) + (NH4)2U2O7(s) + NH4NO3(aq) + H2O(aq) ………………………..(1) UO2F2(aq) + NH4OH(aq) → (NH4)2U2O7(s) +
359
STTN-BATAN & PTAPB-BATAN
SEMINAR NASIONAL VIII SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 31OKTOBER 2012 ISSN 1978-0176 NH4F(aq) + H2O(aq) …………………………...(2) Sedangkan AUK dihasilkan oleh reaksi uranil nitrat dengan ammonium karbonat. Reaksi yang terjadi dari kedua jalur tersebut sebagai berikut : UO2(NO3)2(aq) + 3(NH4)2CO3(aq) → (NH4)4UO2(CO3)3(s) + 2NH4NO3(aq) …………(3) Amonium diuranat (ADU) adalah senyawa tidak larut dalam air yang dihasilkan dari reaksi antara amonia gas atau air dengan larutan yang mengandung ion uranil. Pada penelitian ini serbuk ADU dihasilkan dari reaksi uranil nitrat 70 gU/L dan ammonium hidroksida 25%. Uranil nitrat murni dihasilkan dari pemurnian yellow cake Cogema dengan ekstraksi pelarut menggunakan tributil fosfat-kerosin (3:7) dan re-ekstraksi menggunakan asam nitrat 0,01N. Uranil nitrat hasil re-ekstraksi selanjutnya dipekatkan sampai diperoleh larutan dengan konsentrasi sebesar 70 gU/L. Pengendapan dilakukan secara catu dengan volume uranil nitrat sebanyak 1000 mL yang dipanaskan dan diaduk di atas stirrer-hotplate. Larutan NH4OH ditambahkan tetes demi tetes (6 ml/menit) ke dalam larutan uranil nitrat pada suhu 70 oC sampai pH 7 yang dipertahankan selama 30 menit. Endapan ADU dikeringkan pada suhu 110 oC, dihaluskan kemudian dikalsinasi pada suhu 700 oC selama 4 jam menjadi U3O8. Sedangkan serbuk AUK dihasilkan dari reaksi uranil nitrat 100 gU/L dan larutan ammonium karbonat 25%. Larutan (NH4)2CO3 ditambahkan setetes demi setetes (6 ml/menit) ke dalam larutan uranil nitrat pada suhu 70 oC sampai pH 8 – 8,5 yang dipertahankan selama 30 menit. Endapan AUK dikeringkan, dan dikalsinasi pada suhu 700 oC selama 4 jam menjadi U3O8. Menurut banyak penelitian partikel ADU yang dibuat dengan cara yang berbeda akan dihasilkan komposisi dan struktur kristal yang berbeda pula. Sifat dari ADU ini akan mempengaruhi sifat bahan bakar uranium oksida serta bahan bakar uranium logam. ADU biasanya terdiri dari partikel dasar aglomerat primer dan sekunder [Subhankar Manna et al., 2012]. Sedangkan partikel AUK terdiri dari butiran yang menyebar dengan bentuk kristal monoklinik [Young-Hwan Kim et al.]. Berdasarkan beberapa penelitian tersebut menjadi dasar untuk memeriksa kesesuaian morfologi ADU dan AUK hasil proses pemurnian dan konversi yellow cake Cogema terhadap literatur tersebut di atas.
METODE Pengamatan morfologi dilakukan dengan cara serbuk ADU dan AUK dilekatkan pada carbon tape yang ditempelkan pada specimen holder selanjutnya dilapisi emas menggunakan alat coating (sputtering), dan diamati dengan alat SEM.
HASIL DAN PEMBAHASAN Morfologi ADU dan AUK telah diamati dengan menggunakan scanning electron microscopy (SEM). Serbuk ADU dan AUK dilapisi emas sangat tipis (10-20 nm) dengan teknik sputtering. Gambar 1 menunjukkan bahwa ADU dibuat dengan amoniak cair (NH4OH) terdiri dari partikel halus membentuk aglomerat terlihat seperti kapas terhubung satu sama lain untuk membentuk aglomerat yang lebih besar.
10 µm
(a)
10 µm
(b) Gambar 1. Fotograf ADU perbesaran, (a) 1000x, (b) 2500x
STTN-BATAN & PTAPB BATAN
360
Ngatijo, dkk
SEMINAR NASIONAL VIII SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 31OKTOBER 2012 ISSN 1978-0176 Morfologi ADU serupa seperti dilaporkan oleh peneliti lain, lihat Gambar 5 pada lampiran. Gambar 2 Oksida uranium (U3O8) hasil kalsinasi ADU yang mempunyai struktur mirip ADU berpori dan ukuran sedikit lebih besar. Hal ini menunjukkan struktur ADU tidak mengalami perubahan selama proses kalsinasi.
10 µm
(a)
10 µm
(a)
10 µm
(b) 10 µm
(b) Gambar 2. Fotograf U3O8 melalui jalur ADU perbesaran, (a) 1000x, (b) 2500x
Gambar 3.Fotograf AUK, perbesaran (a) 1000x, (b) 2500x
Setelah kalsinasi menjadi U3O8 bentuk butiran tidak mengalami perubahan namun ukuran butiran sedikit mengecil, sedangkan rongga sedikit membesar Gambar 4.
Gambar 3 menunjukkan partikel AUK berupa butiran berbentuk balok berongga (monoklinik) yang terpisah satu sama lain berukuran 10 – 50 µm. Morfologi AUK ini serupa dengan yang dilaporkan oleh peneliti lain, lihat Gambar 6 pada lampiran.
Ngatijo, dkk
361
STTN-BATAN & PTAPB-BATAN
SEMINAR NASIONAL VIII SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 31OKTOBER 2012 ISSN 1978-0176
DAFTAR PUSTAKA 1.
2. 10 µm 3. (a)
SUBHANKAR MANNA, SASWATI B. ROY, JYESHTHARAJ B. JOSHI, (2012), Study of crystallization and morphology of ammonium diuranate and uranium oxide, Mumbai, India. Available from: http://dx.doi.org/10.1016/j.jnucmat.2012.02.01 2, How to Cite or Link Using DOI YOUNG-HWAN KIM AND EUNG-HO KIM, A Study on precipitation of Ammonium Uranyl Carbonate. Available from: www.cheric.org/pdf/AC01/AC01-1-0075.pdf A. MELLAH, S. CHEGROUCHE, M. BARKAT, (2006), The precipitation of ammonium uranyl carbonate (AUC): Thermodynamic and kinetic investigations, Commissariat à l'Energie Atomique, Centre de Recherche Nucléaire de Draria, BP 43 16003, Draria, Algiers, Algeria. Available from: http://dx.doi.org/10.1016/j.hydromet.2006.08.0 11, How to Cite or Link Using DOI
TANYA JAWAB
10 µm
(b) Gambar 4. Fotograf U3O8 melalui jalur AUK, perbesaran (a) 1000x, (b) 2500x
KESIMPULAN
Pertanyaan 1. Bagaimana jika dilapisi dengan logam murni lain, apa hasilnya? (Suroso) 2. Kenapa pengaruhnya terhadap kualitas bahan bakar serbuk melalui jalur ADU dan AUK? (Suroso) Jawaban 1. Pada dasarnya bisa apabila mempunyai konduktifitas panas yang baik, namun pada penelitian ini alat coating khusus untuk logam emas. Disamping itu apabila logam pelapis tidak murni akan menyebabkan terbakar. 2. Pengaruhnya melalui jalur ADU akan diperoleh pelet UO2 berdensitas tinggi tapi miskin porositas, melalui jalur AUK berdensitas rendah namun porositas lebih baik.
1. Morfologi serbuk ADU berupa partikel halus aglomerat seperti kapas terhubung satu sama lain untuk membentuk aglomerat yang lebih besar dan AUK berupa butiran berbentuk balok berongga (kristal monoklinik) yang terpisah satu sama lain. 2. Morfologi serbuk amonium diuranat (ADU) dan amonium uranil karbonat (AUK) hasil pemurnian yellow cake Cogema sesuai dengan literatur yang ada.
STTN-BATAN & PTAPB BATAN
362
Ngatijo, dkk
SEMINAR NASIONAL VIII SDM TEKNOLOGI NUKLIR YOGYAKARTA, 31OKTOBER 2012 ISSN 1978-0176
Lampiran
Gambar 5. Fotograf ADU proses dengan (a) amoniak cair, perbesaran (a1) 1000x, (a2) 10.000x, (a3) 100.000x; (b) amoniak gas (b1) 1000x, (b2) 10.000, (b3) 100.000x [Subhankar Manna et al., 2012]
Gambar 6. Fotograf AUK dari literatur [A. Mellah et al., 2006].
Ngatijo, dkk
363
STTN-BATAN & PTAPB-BATAN
