HIDRIDING-DEHIDRIDING LOGAM PADUAN U-TH-TI-ZR. Hadi Suwarno Pusat Pengembangan Teknologi Bahan Bakar Nuklir dan Daur Ulang - BATAN

ISSN 1410-1998

Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir VI P2TBDU - BATAN Jakarta, 7 - 8 Nopember 2001

HIDRIDING-DEHIDRIDING LOGAM PADUAN U-TH-TI-ZR Hadi Suwarno Pusat Pengembangan Teknologi Bahan Bakar Nuklir dan Daur Ulang - BATAN ABSTRAK HIDRIDING-DEHIDRIDING LOGAM PADUAN U-Th-Ti-Zr. Laju penyerapan hidrogen logam paduan U-Th-Ti-Zr dianalisis untuk maksud pengembangan bahan bakar reaktor nuklir jenis hidrida. Pembuatan paduan U-Th-Ti-Zr dengan komposisi rasio atom U:Th:Ti:Zr yang bervariasi dilakukan dengan meleburnya di dalam sebuah tungku busur listrik hingga homogen. Proses hidriding atas spesimen dilakukan pada 3 (tiga) kondisi yang berbeda, dimana diharapkan senyawa biner M-H tidak terbentuk; hasilnya, diperoleh konsentrasi hidrogen maksimum adalah pada rasio [H]/[M] = 1,6, pada suhu akhir 773oK dan tekanan 90-100 kPa. Proses hidriding menunjukkan bahwa konsentrasi hidrogen di dalam spesimen tergantung dari suhu dan tekanan. Analisis dengan SEM dan pendar sinar-X terhadap spesimen hasil hidriding menunjukkan bahwa dengan kondisi hidriding yang dipilih spesimen tersusun atas senyawa ThZr2H7+x, UTi2H6, TiZrH, dan sedikit ThH2, sementara fasa U berada bersama dan saling mengisi dengan fasa UTi2H6. Bertambahnya konsentrasi Th dan Zr mengganggu terbentuknya fasa UTi2H6. Percobaan dehidriding secara isotermik atas senyawa UTi2ThZr2H5,74 pada suhu 1073oK menunjukkan bahwa senyawa tersebut berdekomposisi secara bertahap dan diidentifikasi sebagai dekomposisi sistem Th-ThH2, TiZr-TiZrH, dan ThZr2-ThZr2H3. Meskipun fasa homogen tidak diperoleh dalam percobaan ini namun senyawa hidrida yang diperoleh tidak berubah bentuk menjadi serbuk selama proses hidriding, sehingga apabila logam Ti dihilangkan dari paduan diperkirakan akan diperoleh logam paduan yang bisa dipromosikan sebagai bahan bakar baru. ABSTRACT HYDRIDING-DEHYDRIDING OF U-Th-Ti-Zr ALLOYS. Hydriding-dehydriding properties of U-ThTi-Zr alloys have been analyzed in order to develop hydrided nuclear reactor fuel. The preparation of U-Th-Ti-Zr alloys with the atomic ratio of U:Ti:Th:Zr at varied compositions was conducted by melting them for several times in an arc melting furnace. Hydriding of the specimens was conducted in three different operating conditions. As a result, the maximum hydrogen o concentration in the specimen was at ratio [H]/[M] = 1.6, at final temperature of 773 K and pressure of 90-100 kPa. Hydriding’s process exhibited that hydrogen concentration in the specimen depends on the temperature and pressure. SEM and x-ray analysis on the hydrided specimens showed that under the specific hydriding condition the specimen consisted of ThZr2H7+x, UTi2H6, TiZrH compounds with very little ThH2, while U phase was intercalated into UTi2H6 phase. It is shown that increasing the Th and Zr concentration will disturb the formation of o the UTi2H6 phase. Isothermic dehydriding experiment on the UTi2ThZr2H5,74 specimen at 1073 K exhibited that it is decomposed in several stages and identified as decomposition of Th-ThH2, TiZr-TiZrH, and ThZr2-ThZr2H3 systems. Though a homogeneous phase was not obtained, the absence of disintegration and rather low hydrogen desorption pressure showed that if Ti is removed from the alloy it can be promoted as a nuclear fuel.

biasanya uranium digunakan dalam bentuk logam paduan sebagai U-Al, U3O8, U-Si, dan akhir-akhir ini sedang diupayakan untuk ditingkatkan angka muat bahan bakarnya dengan mempromosikan U-Mo sebagai bahan bakar masa depan.

PENDAHULUAN Paduan U-Th telah lama diteliti khususnya dalam bentuk senyawa oksida, karbida, dan paduan lain yang diperoleh dengan cara peleburan. Hasil penelitian paduan uranium telah banyak dimanfaatkan sebagai bahan bakar reaktor nuklir, baik sebagai bahan bakar untuk reaktor riset maupun reaktor daya. Untuk reaktor daya kebanyakan bahan bakar dalam bentuk senyawa oksida sebagai UO2 atau paduan UO2-ThO2 atau UO2-PuO2 yang biasa dikenal sebagai MOX-fuel. Untuk reaktor riset

Cadangan thorium di alam lebih banyak dibanding dengan cadangan uranium dan mudah dieksplorasi. Thorium, 232Th, memiliki sifat fisik dan kimia hampir sama dengan 238U, yaitu sebagai bahan bakar fertile yang akan menghasilkan bahan fisil 233 Th dengan reaksi penangkapan netron. Sifat netronik 233Th sedikit lebih baik 147

ISSN 1410-1998


dibanding dengan 239Pu, diantaranya sebagai nuklida fisil yang efektif di dalam spectrum termal, dan memiliki tangkapan netron rendah terhadap rasio pembelahan (fission ratio), sehingga isotop yang dihasilkan juga lebih rendah di dalam rantai fisi 238U[1] Selain itu, 232Th memiliki masa atom lebih rendah dibanding dengan 238U, sehingga produksi nuklida transuranium juga lebih rendah pada siklus thorium-uranium dibanding dengan siklus uranium-plutonium. Meskipun demikian, hingga saat ini masih sedikit yang memanfaatkannya sebagai bahan bakar nuklir karena sudah terlalu banyaknya bahan fisil (uranium diperkaya dan plutonium) yang telah diproduksi dalam kurun waktu 50 tahun terakhir ini. Dengan memandang beberapa kelebihan thorium, maka thorium dapat juga dipromosikan sebagai bahan bakar nuklir, digunakan bersama-sama dengan uranium.

TATA KERJA Pembuatan logam paduan Spesimen dengan komposisi atom UTi2:ThZr2 = 1:1, 1:1,9, dan 1:4,8, atau ditulis sebagai (UTi2)(ThZr2), (UTi2)(ThZr2)1,9, dan dibuat dengan cara (UTi2)(ThZr2)4,8 meleburnya di suatu tungku busur listrik. Setiap porsi timbang dari komponen paduan dimasukkan ke dalam tungku busur listrik dan tungku divakumkan untuk mengusir udara dan kontaminan lain yang ada di dalam tungku. Peleburan dilakukan pada tekanan 50 kPa dalam suasana gas argon. Peleburan dilakukan 5 (lima) kali dengan membalik-balik hasil leburan setiap kali peleburan dengan maksud agar hasil peleburan homogen. Percobaan hidriding-dehidriding

Di dalam reaktor riset jenis TRIGA (Training Research and Isotope production of General Atomic), buatan General Atomic, USA, penggunaan paduan U-ZrH1,6 telah dibuktikan dapat mereduksi kecelakaan reaktor akibat reaktivitas yang berlebih, disebut sebagai prompt negative temperature coefficient of reactivity, yaitu suatu keadaan dimana apabila reaktivitas di dalam reaktor tak terkendali maka secara otomatis netron yang dilahirkan akan diserap oleh hidrogen sehingga keadaan reaktor yang lebih buruk bisa dihindarkan[2].

Percobaan hidriding-dehidriding dilakukan pada suatu alat yang dirancang dan dirakit sendiri dengan prinsip kerja sebagai berikut: terdapat dua buah ruangan yang dihubungkan dengan sebuah katup. Ruangan yang satu berisi logam U-Th-Ti-Zr dalam suasana vakum sedangkan ruangan lainnya berisi gas hidrogen dengan tekanan tertentu. Apabila katup dibuka maka akan terjadi reaksi antara hidrogen dengan spesimen dan besarnya konsentrasi hidrogen yang diserap oleh spesimen dapat diketahui dari tekanan akhir di dalam kedua ruangan tersebut dan juga dapat diketahui dari pengukuran perubahan berat yang terjadi.

Proses hidriding, yaitu reaksi dengan hidrogen, atas logam U dan Th masingmasing membentuk senyawa stabil sebagai U-H dan Th-H. Karena itu, kalau keduanya dipadu mungkin akan membentuk senyawa stabil. Percobaan sebelumnya membuktikan bahwa proses hidriding logam U dan Th mengakibatkan masing-masing spesimen berubah dari bahan masif menjadi serbuk yang disebabkan oleh perubahan ekspansi Selanjutnya, volumetrik yang besar[3]. hidriding paduan U-Ti akan membentuk senyawa stabil UTi2H6 yang memiliki struktur kristal seperti ThZr2H7+x. Karena itu, apabila keempat unsur ini dipadu, U-Th-Ti-Zr, diharapkan akan diperoleh paduan fasa tunggal baru yang kompak tanpa mengalami disintegrasi menjadi serbuk. Pada makalah ini dipresentasikan hasil percobaan hidriding logam paduan UTi2-UZr2 dalam rangka pengembangan bahan bakar jenis hidrida.

Hidriding dilakukan pada suhu yang bervariasi antara 723oK dan 1073oK pada tekanan hidrogen yang bervariasi dari 2 kPa hingga sekitar 100 kPa. Dehidriding dilakukan pada suhu 1073oK dan tekanan sekitar 100 kPa yang kemudian secara bertahap tekanan diturunkan hingga tekanan sangat rendah. Untuk paduan UTi2:ThZr2 = 1:1,9, dan 1:4,8, hidriding awal dilakukan pada suhu 1173 K. Uji SEM dan uji pendar sinar-X Uji SEM dan uji pendar sinar-X dilakukan untuk analisis mikrostruktur dan senyawa hidrida yang terjadi. Uji SEM dilakukan dengan mesin JEOL tipe JSM5400 yang bisa digabung dengan Energy Dispersive X-ray Microanalyzer (tipe JED148

ISSN 1410-1998


2011), sedangkan uji sinar-X dengan mesin JEOL tipe JDX-3500.

Bila tekanan hidrogen di dalam sistem (Peq) berada di atas garis plateau ini maka kesetimbangan akan bergeser ke kanan membentuk ThZr2H3. Sebaliknya, bila tekanan hidrogen di dalam sistim lebih rendah dari garis plateau maka ThZr2 tidak akan terbentuk. Hal yang sama berlaku pula untuk tekanan kesetimbangan sistem Zr-H, Th-ThH2, dan TiZr-TiZrH2.

HASIL DAN BAHASAN Hidriding dan Fasa Hidrida Terbentuk Jumlah hidrogen diserap pada kondisi hidriding sangat bervariasi dan hasilnya ditampilkan dalam Gambar 1. Ditunjukkan pula pengaruh suhu terhadap tekanan plateau dalam sistem ZrH-ZrH0,4, TiZr-TiZrH2, ThZr-ThZr2H3, ThZr2H4, dan ThThH2 yang diperoleh dari beberapa jurnal[4,5,6,7]. Gambar 1 menampilkan urutan hidriding terhadap spesimen UTi2ThZr2 yang dilakukan dalam 3 (tiga) cara, Run 1, Run 2, dan Run 3, dan data tekanan kesetimbangan plateau (plateau equilibrium pressure) untuk sistim M-MHx (M adalah logam)[3,4,5,6,7,8,9]. Tekanan plateau adalah suatu keadaan dimana dua fasa berada bersama-sama pada kondisi tekanan konstan atau suhu konstan atau komposisi konstan. Pada kondisi ini sifat termodinamik spesimen menjadi penting karena dua fasa memiliki energi bebas yang sama. Garis dengan label ThZr2-ThZr2H3 pada Gambar 1 menunjukkan tekanan plateau untuk kesetimbangan reaksi:

Dalam Gambar 1 ditampilkan pula data kesetimbangan plateau ThZr2H4, yaitu data kesetimbangan yang dipilih pada komposisi konstan dengan rasio [H]:[M] = 4:3 yang membentuk tekanan plateau pada rentang suhu 575 – 1110 K. Kesetimbangan U-H dan Ti-H tidak ditampilkan dalam Gambar 1 karena pada suhu tinggi senyawa biner U-H dan Ti-H tidak terbentuk. Seperti ditunjukkan dalam Gambar 1, tekanan hidrogen dipertahankan di atas tekanan plateau ZrTi-ZrTiH2 sampai konsentrasi hidrogen mencapai UThTi2Zr2H3,8 dan selanjutnya dipertahankan di bawah tekanan sampai konsentrasi plateau Th-ThH2 hidrogen mencapai UThTi2Zr2H5,3 pada Run 2 dan Run 3. Dengan kondisi ini fasa ThZr2H7+x dapat tumbuh dengan baik. Selanjutnya pertumbuhan yang signifikan dari fasa tersebut di atas memerlukan suhu tinggi karena Th dan Zr berada pada fasa yang berbeda sebelum hidriding berlangsung. Percobaan Run 1 yang dilakukan pada

ThZr2 + 1,5H2 Ù ThZr2H3

1.E+06 Run 1

6,0

5,6 1.E+05

8,0

Tekanan, Pa

5,74

7,2

7,5

8,9 8,9 9,2 9,2

Run 3

9,7 9,7

ThZr2H4 5,3

1.E+04

ThZr2-ThZr2H3

Run 2

3,8 3,1

3,8 4,8

1.E+03

ZrH-ZrH0,4

5,2

5,4 Th-ThH2

TiZr-TiZrH2 1.E+02 1150

1100

1050

1000

950

900

850

800

750

Suhu, K

Gambar 1.

Proses hidriding paduan U-Th-Ti-Zr pada suhu yang bervariasi. Ditampilkan pula data kesetimbangan plateau untuk paduan Ti-Zr-H, Th-Zr-H, Zr-H, dan Ti-Zr-H 149

ISSN 1410-1998


tekanan awal 120 kPa ternyata menghasilkan konsentrasi hidrogen yang lebih rendah dibandingkan dengan hasil Run 2 dan Run 3, sementara hasil Run 2 tidak berbeda dengan hasil Run 3. Hal ini membuktikan bahwa kondisi operasi hidriding sangat memegang peranan. Hasil percobaan Run 1 membuktikan bahwa proses hidriding pada tekanan tinggi sekitar satu atmosfer menghasilkan serapan hidrogen yang rendah. Hal ini disebabkan oleh kondisi operasi hidriding yang tidak kondusif bagi kemampuan maksimum paduan menyerap hidrogen. Seperti dijelaskan dalam Gambar 1, daerah operasi hidriding yang dibatasi oleh

garis plateau ThZr2-ThZr2H3 dan ThZr2H4 merupakan area operasi hidriding yang mampu menyerap hidrogen dengan kapasitas besar. Hal ini dibuktikan oleh hasil percobaan Run 2 dan Run 3 yang diawali dengan hidriding pada daerah antara garis plateau ThZr2-ThZr2H3 dan ThZr2H4 mampu menyerap hidrogen dengan kapasitas relatif sama pada awalnya dan akhirnya menyerap hidrogen dengan kapasitas sama pada akhir proses hidriding, meskipun jalur operasi hidriding yang ditempuh berbeda. Tabel 1 menampilkan konsentrasi hidrogen untuk setiap Run proses hidriding.

Tabel 1. Konsentrasi hidrogen untuk setiap percobaan Run 1 Suhu, K

Tekanan, Pa

X dalam UTi2ThZr2Hx

1073

120

5,6

873

120

6,0

823

120

7,2

773

120

7,5

Run 2 Suhu, K

Tekanan, kPa

X dalam UTi2ThZr2Hx

1031

2

3,8

973

1,175

4,8

909

0,676

5,2

873

0,5

5,4

873

90

8,9

823

90

9,2

773

90

9,7

Run 3 Suhu, K

Tekanan, kPa

X dalam UTi2ThZr2Hx

1073

2

3,1

1073

5

3,8

1073

15

5,3

1073

120,7

5,7

923

120,7

8,0

873

120,7

8,9

823

120,7

9,2

773

120,7

9,7

150

ISSN 1410-1998


1,E+05

TixZr1-x-TixZr1-xH Th-ThH2 1,E+04

Tekanan,Pa

ThZr2-ThZr2H3

TixZr1-xH-TixZr1-xH1,5

1,E+03

1,E+02 0

0,5

1

1,5

2

2,5

3

3,5

4

4,5

5

5,5

6

x dalam UTi2ThZr2Hx

Gambar 2. Proses dehidriding isotermik pada suhu 1073oK Dari pengamatan visual atas spesimen hasil hidriding dilaporkan bahwa spesimen tetap dalam keadaan masif tanpa berubah menjadi serbuk. Hal ini membuktikan bahwa paduan ini mampu mengungkung hidrogen tanpa mengalami ekspansi panas yang berlebihan.

Rentang kesetimbangan yang ditampilkan pada Gambar 2 adalah untuk H = 4,8∼5,8 pada tekanan sekitar 55 kPa, H = 3,8∼4,8 pada tekanan sekitar 15,5 kPa, H = 2,6∼3,8 pada tekanan sekitar 8 kPa, dan H = 0,25∼2,6 pada tekanan sekitar 1-3 kPa. Dari data kesetimbangan isotermik sistem titanium-hidrogen[6] diperoleh bahwa pada suhu 1073oK senyawa Ti-H terdekomposisi menjadi masing-masing unsur, sehingga dipastikan bahwa kesetimbangan H= 4,8∼5,8 bukan berasal dari sistem Ti-H. Demikian juga halnya pada kesetimbangan sistem ZrH[4,5], sistem Ti-Zr-H[7,8], dan sistem Th-ZrH[10], sementara itu sistem Th-H[9] memiliki rentang dekomposisi yang lebar pada rentang suhu tinggi. Dari data tekanan dan komposisi isometrik sistem Th-H dijumpai bahwa pada suhu 1073oK dan tekanan sekitar 55 kPa senyawa ThH2 mengalami dekomposisi menjadi Th dan H2. Dari fakta ini dipastikan bahwa dekomposisi adalah dari senyawa ThH2. Dengan cara yang sama diperoleh bahwa garis plateau pada Gambar 2 dengan dekomposisi H = 3,8∼4,8 pada tekanan sekitar 15,5 kPa dapat diidentifikasi sebagai dekomposisi kesetimbangan TixZr(1x)H-TixZ(1-x)H1,5, garis plateau pada Gambar 2 dengan dekomposisi H = 2,6∼3,8 pada tekanan sekitar 8 kPa dapat diidentifikasi sebagai dekomposisi kesetimbangan TixZr(1-x) - TixZ(1-x)H, dan garis plateau pada Gambar 2 dengan dekomposisi H = 0,25∼2,6 pada

Dehidriding dan dekomposisi fasa

Untuk mengidentifikasi fasa-fasa yang terbentuk dari proses hidriding selain dengan menggunakan SEM dapat pula dilakukan dengan proses dehidriding. Metoda yang dilakukan adalah dengan menganalisis perubahan tekanan yang terjadi pada suhu tetap 1073oK dan hasilnya ditampilkan pada Gambar 2. Gambar 2 menginformasikan bahwa selama proses dehidriding dihasilkan 4 (empat) garis plateau yang menunjukkan ada 4 (empat) kesetimbangan fasa. Untuk menganalisis perubahan fasa yang terjadi pada setiap garis plateau metoda yang digunakan adalah dengan mengukur besar tekanan plateau dan membandingkan dengan data tekanan plateau senyawa hidrida Th-H, Zr-H, Ti-H, Th-Zr-H, Th-Ti-H, dan Ti-Zr-H yang diperoleh dari [4,5,6,7,8,9,10] . jurnal

151

ISSN 1410-1998


tekanan sekitar 1-3 kPa dapat didentifikasi sebagai dekomposisi kesetimbangan ThZr2ThZr2H3. Kesimpulan yang bisa diambil dari data dekomposisi isotermik ini adalah bahwa senyawa hidrida Th-Zr-H memiliki kestabilan kimia yang lebih tinggi dibanding senyawa hidrida Ti-Zr-H dan Th-H, sedangkan senyawa hidrida Ti-Zr-H memiliki kestabilan kimia lebih baik dibanding senyawa Th-H untuk kondisi suhu yang sama.

hasil pendar sinar-x untuk spesimen (a) UThTi2Zr2H9,7, (b) UTi2(ThZr2)1,9H14,4, dan (c) UTi2(ThZr2)4,8H30,3. Fraksi fasa ThZr2H7+x bertambah besar dengan bertambahnya kandungan Th dan Zr. Sementara fasa-fasa yang lain, seperti U, Th4H15, dan Zr-Ti-H selalu dapat diidentifikasi. Fasa ThO2 yang terdeteksi mungkin terbentuk dari ThH2 sebagai akibat dari pemolesan spesimen. Dari Gambar 3a dapat dijelaskan bahwa dengan kondisi Run 1 ternyata pertumbuhan senyawa ThH2-x tidak dapat dihindari dibandingkan dengan kondisi, Run 2, dan Run 3. Demikian pula, pertumbuhan senyawa UTi2H6-x tidak bisa berjalan dengan baik pada Run 1 karena pada tekanan 100 kPa suhu 1073oK pembentukan terner UTi2H6-x dihambat oleh pembentukan sistem Th-H. Sementara itu pada Run 2 dan Run 3 jelas terlihat bahwa terner UTi2H6-x dan ThZr2H7+x dapat tumbuh dengan baik. Hal ini mudah dipahami karena pertumbuhan kedua senyawa terner tersebut memerlukan suhu

Identifikasi dengan Pendar Sinar-X dan SEM Hidriding pada suhu 1173oK yang kemudian diturunkan ke suhu 1073oK dilakukan untuk dalam bentuk paduan kaya ThZr2 UTi2(ThZr2)1,9 dan UTi2(ThZr2)4,8. Untuk paduan ini diperoleh rasio [H]/[M] = 1,3 dan 1,6, pada tekanan 1x105 Pa dan suhu 1073 K. Gambar 3a menunjukkan hasil pendar sinar-x untuk percobaan Run 1, Run 2, dan Run 3, sedangkan Gambar 3b menunjuk-kan

[a] Gambar 3.

[b]

[a] Hasil pendar sinar-x kondisi Run 1, Run 2, dan Run 3 paduan UTi2ThZr2Hx, dan [b] Hasil pendar sinar-x hidrida (a) UTi2ThZr2H9,7,(b) UTi2(ThZr2)1,9H14,4, dan (c) UTi2(ThZr2)4,8H14,4

152

ISSN 1410-1998


(a)

(b)

(c)

(d)

Gambar 4. Hasil SEM Backscattering electron image untuk (a) UTi2ThZr2, (b) UTi2ThZr2H9,7, (c) UTi2(ThZr2)1,9H14,4, dan UTi2(ThZr2)4,8H30,3 yang tinggi[10,11]. Hasil ini menunjukkan bahwa konsentrasi hidrogen di dalam spesimen tergantung dari kondisi suhu dan tekanan hidriding. Gambar 3b menunjukkan hasil uji pendar sinar-x beberapa spesimen UTi2(ThZr2). Fasa ThZr2H7+x tumbuh dengan baik pada Run 3, dimana suhu adalah paling tinggi diantara ketiga percobaan. Seperti ditunjukkan dalam Gambar 1, tekanan hidrogen dipertahankan dibawah tekanan plateau ZrTi-ZrTiH2 sampai konsentrasi hidrogen mencapai UThTi2Zr2H3,8 dan selanjutnya dipertahankan dibawah tekanan plateau ZrH-ZrH1,4 atau Th-ThH2 sampai konsentrasi hidrogen mencapai UThTi2Zr2H5, pada Run 2 dan Run 3. Dengan kondisi ini fasa ThZr2H7+x dapat tumbuh dengan baik. Selanjutnya pertumbuhan yang signifikan dari fasa-fasa

tersebut di atas memerlukan suhu yang lebih tinggi dari 1073oK karena Th dan Zr berada pada fasa-fasa yang berbeda sebelum hidriding berlangsung. Hidriding dengan suhu yang lebih tinggi, 1173 K, dilakukan untuk paduan kaya ThZr2 dalam bentuk UTi2(ThZr2)1,9 dan UTi2(ThZr2)4,8. Untuk paduan ini diperoleh rasio [H]/[M] = 1,3 dan 1,6, pada tekanan 1x105 Pa dan suhu 1073 K. Gambar 3b menunjukkan hasil pendar sinar-x untuk (b) spesimen (a) UThTi2Zr2H9,7, dan (c) UTi2(ThZr2)1,9H14,4, UTi2(ThZr2)4,8H30,3. Fraksi fasa ThZr2H7+x bertambah besar dengan bertambahnya kandunganTh dan Zr. Sementara fasa-fasa yang lain, seperti U, Th4H15, dan Zr-Ti-H selalu dapat diidentifikasi. Sekali lagi, ThO2 153

ISSN 1410-1998


773oK dan tekanan 90-100 kPa. Dengan kondisi hidriding yang spesifik dapat dicegah terbentuknya senyawa biner Ti-H, dan Zr-H, sementara senyawa terner UTi2H6-x dan ThZr2H7+x tumbuh dengan baik. Pada spesimen dengan kandungan Th dan Zr tinggi, hidriding mengakibatkan pembentukan terner UTi2H6-x terganggu dan sebaliknya terner ThZr2H7+x menjadi lebih dominan. Dekomposisi isotermik atas paduan UTi2ThZr2H5,7 pada suhu 1073oK dan tekanan bervariasi menunjukkan bahwa memiliki kestabilan terner ThZr2H7+x senyawa yang tinggi, sehingga apabila logam Ti dihilangkan dari paduan U-Th-TiZr, maka diharapkan akan diperoleh paduan fasa yang lebih homogen. Pengamatan visual atas hasil hidriding-dehidriding spesimen, bahwa spesimen berbentuk masif, sementara tekanan dekompoisisi yang rendah hidrogen menunjukkan bahwa spesimen dapat dipromosikan sebagai bahan bakar nuklir baru.

yang terdeteksi mungkin terbentuk dari ThH2 sebagai akibat dari pemolesan spesimen. Fasa-fasa yang terbentuk juga dikonfirmasi dengan SEM dan EDS dan ditampilkan pada Gambar 4. Hasil EDS tidak ditampilkan dalam tulisan ini. Gambar 4a adalah hasil SEM paduan UTi2ThZr2 sebelum hidriding. Dari gambar tampak bahwa sebelum hidriding paduan terdiri dari 3 fasa yang dapat diidentifikasi sebagai fasa δ-UZr2 (warna terang), fasa Ti-Zr (warna gelap), sementara fasa thorium berada bersamasama dengan fasa Ti-Zr (warna agak terang). Hal ini dapat dijelaskan dengan diagram fasa, bahwa dalam sistem Th-Zr kedua logam ini tidak larut satu sama lain pada suhu rendah, demikian pula halnya dengan sistem Th-Ti. Sementara itu dalam sistem U-Zr diperoleh fasa stabil δ-UZr2 pada suhu rendah yang lebar; demikian pula halnya dengan sistem Ti-Zr. Gambar 4b adalah hasil hidriding paduan UTi2ThZr2 pada suhu 773 K. hasil hidriding membentuk 4 fasa yang diidentifikasi sebagai fasa ZrxTi1xH2-y (warna kelam), UTi2H6-x (warna bercak), dan ThZr2H7+x (warna paling terang). Dari gambar diperoleh informasi bahwa terner UTi-H dapat tumbuh meskipun terganggu oleh pembentukan sistem Ti-Zr-H dan Th-Zr-H. Gambar 4c adalah hasil hidriding paduan UTi2(ThZr2)1,9. Dari gambar diperoleh informasi bahwa bertambahnya kandungan Th dan Zr mengganggu pertumbuhan terner UTi2H6-x, sedangkan terner ThZr2H7+x dapat tumbuh dengan baik. Gambar 4d adalah hasil hidriding paduan UTi2(ThZr2)4,8. Dari gambar diperoleh informasi bahwa terner ThZr2H7+x semakin dominan dan, seperti halnya Gambar 4c, terner UTi2H6-x tidak terbentuk. Hal ini mungkin disebabkan oleh semua Ti diikat dengan kuat oleh Zr membentuk fasa Ti-Zr-H. Dari informasi ini dapat disimpulkan bahwa adanya Ti mengganggu terbentuknya paduan yang homogen, meskipun spesimen tetap utuh sebagai benda masif.

UCAPAN TERIMA KASIH Ucapan terima kasih disampaikan kepada Nuclear Fuel Industries Ltd., Jepang, yang telah menyediakan bahanbahan untuk penelitian. Terima kasih juga disampaikan kepada segenap staf Institute for Materials Research, Universitas Tohoku, Jepang, yang telah membantu menyediakan fasilitas untuk uji SEM dan pendar sinar-X. DAFTAR PUSTAKA [1]

[2] [3] [4]

SIMPULAN [5] Hidriding logam paduan U-Ti-Th-Zr dengan komposisi atom U:Ti:Th:Zr = 1:2:1:2, 1:2:1,9:3,8, dan 1:2:4,8:9,6 atau ditulis UTi2(ThZr2)1,9, dan UTi2(ThZr2), UTi2(ThZr2)4,8, dapat menampung hidrogen dengan konsentrasi [H]/[M] = 1,6 pada suhu

[6]

[7]

154

J. Tommasi, A. Puill, Y.K. Lee, “Use of Thorium based Fuels In Thermal and Fast Reactors”, Global’97, International Conference on Future Nuclear systems, Proceeding, October 5-10, 1997, Yokohama, Japan, p. 308312. M.T. Simnad, Nuclear Engineering and Designs, 64(1981)403-422. H. Suwarno, “Master Thesis”, The University of Tokyo, March 1994. R.L. Beck, Transactions of the ASM, 55(1962)542-555, G.G. Libowitz, Journal of Nuclear Materials, 2(1962)228-233 A.D. McQuillan, Proceeding of the Royal Society London, A204(1950)309-323. V.Y. Labaton, E.V. Garner, and E. Whitehead, J. Inorg. Nucl. Chem., 24(1962)1197-1204.

ISSN 1410-1998


[8]

N. Pessall and A.D. McQuillan, Trans. Of the Metallurgical Soc, of AIME, 224(1962)536-540. [9] W. Bartscher, “Diffusion Defect Data B”, Solid State Phenomena, Vol. 4950, 159-238, (1996). [10] W. Bartscher and J. Rebizant, J. LessCom. Metals, 136, 385-394, (1988). [11] T. Yamamoto, H. Kayano, M. Yamawaki, Science Report of the Research Institute, A-Vol. 35, No. 2(1991)275-282. [12] C.B. Alcock et.al., “Atomic Energy Review”, Special Issue No. 6, International Atomic Energy Agency, Vienna, (1976), p.55, 125-127.

TANYA JAWAB 1. Nurdin Effendi • Apakah keempat gambar mikrostruktur diperoleh dari satu sample? Hadi Suwarno • Bukan, keempat gambar diambil dari 4 spesimen yang berbeda. 2. Tony Siahaan • Apakah proses hidriding merupakan proses difusi atau proses lain? Hadi Suwarno • Hidriding merupakan reaksi interstitial/sisipan. Agar reaksi interstitial bisa berlangsung diperlukan beberapa syarat, diantaranya jari-jari atom logam harus sedemikian rupa sehingga atom hydrogen bisa menyisip di antara atomatom logam.

155

ISSN 1410-1998


156

HIDRIDING-DEHIDRIDING LOGAM PADUAN U-TH-TI-ZR. Hadi Suwarno Pusat Pengembangan Teknologi Bahan Bakar Nuklir dan Daur Ulang - BATAN

Recommend Documents