Femtoszekundumos felületi plazmonok által keltett elektronnyalábok vizsgálata Ph. D. házi védés Rácz Péter
Témavezető: Dombi Péter
Felületi plazmonok • Propagáló felületi plazmon
• Lokalizált felületi plazmon
Ultragyors plazmonika - motivációk Ultragyors nanoplazmonika
PEEM
(Stockman, Nature Phot. 1 (2007))
Ultragyors aktív plazmonika (MacDonald, Nature Phot. 3, 55 (2009))
+ultragyors elektron források, pumpa próba mérési eljárások stb.
Atto impulzusok keltése nanostrukturált felületről (Kim, Nature 453, 757 (2008))
10 fs
Felületi plazmonos fotoemisszió és elektrongyorsítás folyamatának szemléltetése
1. Felületi plazmontér keltése Kretschmann elrendezésben
2. Plazmontér által indukált fotoemisszió (többfotonos illetve alagút emisszió )
3. Szabad elektronok gyorsítása a felületi plazmon lecsengő terében
ESP(z,t ,t)) ~ ηElaser(t) exp(exp(-α z)
Forrás: S. E. Irvine
Irodalmi áttekintés • Kretschmann elrendezésben és rács alkalmazásával • 10 fs – 150 fs impulzushossznál • 8 GW/cm2 - 40 TW/cm2 intenzitás • 40 eV - ~ keV energiájú elektronok1-4 • Az alkalmazott modellek túlságosan egyszerűek voltak, vagy nagy számolásigényűek
1 J.
Zawadzka et al., APL 79, 2130 (2001).
2 J.
Kupersztych et al., PRL 86, 5180 (2001).
Irvine et al. 3PRL 93, 184801 (2004) és 4APL 86, 264102 (2005)
Célkitűzések • Egyszerűsített modell megalkotása a felületi plazmonos elektrongyorsításra
• Új jelenségek vizsgálata saját modellel (kontroll lehetőségek, elektrongyorsítás skálázási tulajdonságai ) • Kísérletek megvalósítása extrém rövid (5-7 fs-os) lézerimpulzusokkal • Ultrarövid felületi plazmon hullámcsomagok időfeloldott méréseinek kiértékelése
Tartalom • Felületi plazmonos elektrongyorsítás saját modelljének eredményei • Modell megvalósítása • Elektronnyaláb kontrollja • Nemponderomotoros elektrongyorsítás plazmontérben
• Kísérletek • Kevés ciklusú impulzusok alkalmazása
• Ultrarövid plazmonok időfeloldott mérése
A plazmonos elektrongyorsítás modelljének elemei 1. A felületi plazmon terének felírása analitikus alakban
2. A plazmontér hatására bekövetkező fémfelületi elektronemisszió
3. Elektronmozgás, trajektóriák meghatározása
A plazmon terének felírása
1
2 ln( 2) x cos E B (x, t) exp
c np
c t np
4
2
2
4 ln( 2) exp
2
1
0
4
E sp ηaE0 E B ( x, t ) cos k0 x cos x ( x, z, t)
2
4
t
0
0
t
exp( αz )
2
0
exp( αz )
(b)
z (μm)
z (m)
w0
4
0
E sp ηE0 E B ( x, t ) cos k0 x cos z ( x, z , t)
(a)
x sin
x (m)
x (μm) 1S.
E. Irvine Ph.D. University of Alberta 2006
Az elektronemisszió leírása
2
Kis intenzitásoknál többfotonos átmenet: a keletkezési valószínűség
Nagy intenzitás - alagútemisszió: több alagutazási formula ismert az általam használt Fowler-Nordheim összefüggés: keletkezési valószínűség
E ( x, t ) 2 exp
Keletkezési ráta
1.0
1 E ( x, t )
A tér burkolója Három fotonos emisszió Alagútemisszió
0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 -15
-15
-15
-6.0x10 -4.0x10 -2.0x10
0.0
t (s)
-15
-15
-15
2.0x10 4.0x10 6.0x10
In
Az elektronmozgás / trajektóriák
3
0
12
= 5 fs
50
10
40
t (fs)
8 6
-15
x (n
m)
-10
-5
0 0,0
10 -60
20 -40
x (n
m)
10 -20
0
0
)
0
40 30
nm
)
-20
nm
-25
10,0 7,5 5,0 2,5
z(
2 0
30 20
4
z(
t (fs)
0
60
= 30 fs
Elektrongyorsítás az alagútemissziós tartományban, és az alagutazási időtől való függés ∆ 150 as ∆ = = 150 as
∆ ∆ = = 600 600 as as
(Emax = 5,8
1010 V/m )
P. Dombi , P. Rácz, B. Bódi Laser and Particle Beams 27, 291–296 (2009)
Extrém rövid lézerimpulzusok vivő-burkoló fázisa
Elektrongyorsítás fázisstabilizált keltőimpulzusok esetén
kinetikus energia (eV)
Elektronpályák a vivő-burkoló fázis függvényében 20
VB VB
= /2 =3 /2
10
• Elektronenergiák a keletkezési idő függvényében
0 -10 -20 -5
0
5
idõ (fs)
φVB = π/2
φVB = 3π/2
• Elektron spektrumok a vivő-burkoló fázis függvényében (Emax = 5,8 1010 V/m )
Az elektronemissziós tartomány méretének hatása, nanolokalizált emisszió
Teljes emissziós tartomány
Emissziós tartomány mérete: 300 nm
Nemponderomotoros elektrongyorsítás evaneszcens elektromágneses térben Ponderomotoros potenciál:
e 2 E02 4m 2
Up
70 60 50 40
2,30
0
10
20
30
40
50 fs
2,25 2,21
~Emax
30 20
exponens
maximális kinetikus energia (eV)
Maximális elektronenergiák skálázása a maximális térerősség függvényében optikai ciklusok száma
2,20 2,15 2,10
10
2,05
0 10 10 10 10 10 1x10 2x10 3x10 4x10 5x10
2,00
maximális térerõsség (V/m)
0
20
40
60
80
impulzushossz (fs)
100
P. Rácz, P. Dombi, Phys. Rev. A 84, 063844 (2011).
Tartalom • Felületi plazmonos elektrongyorsítás saját modelljének eredményei • Modell megvalósítása • Elektronnyaláb kontrollja • Nemponderomotoros elektrongyorsítás plazmontérben
• Kísérletek • Kevés ciklusú impulzusok alkalmazása
• Ultrarövid plazmonok időfeloldott mérése
Kísérletek során alkalmazott módszerek • Vivő- burkoló fázis függés méréséhez fázisstabilizált erősített lézerrendszer (Institut für Photonik, Technische Universität Wien)
• Plazmon gerjesztés Kretschmann elrendezésben • Vákuumablak a becsatoláshoz alkalmazott prizma • Elektronspektrószkópia retardáló potenciál módszerrel
Elektronspektrumok intenzitásfüggése és a vivő-burkoló fázisérzékenység mérése 0
2
90 GW/cm 2 800 GW/cm 2 1350 GW/cm
relatív gyakoriság
10
• Elektronspektrumok az intenzitás függvényében • Kevés ciklusú impulzusokkal ~keV energiájú elektronok
-1
10
-2
10
-3
10
(a)
-4
10
0 1,0E0
1
4,6E-1
relatív gyakoriság -1 2,2E-1
1,0E-1
10
4,6E-2
1,0E-2
10
(a)
3/2
/2
0
600
800
10
=
(b)
=
/2
= =
-1
3 /2
10
-2
0 P. Rácz,et al. Appl. Phys. Lett. 98, 111116 (2011).
400
kinetikus energia (eV)
-2
relatív gyakoriság
• Nem volt megfigyelhető vivő-burkoló fázis függés
vivõ-burkoló fázis (rad)
2
2,2E-2
200
0
20
40
60
80
100
kinetikus energia (eV)
10
0
20
40
60
80
100
kinetikus energia (eV)
• A pásztázó alagútmikroszkóp alkalmazásával mért felületi érdesség: 2,8 nm rms
• Ezt a felületi érdességet feltételezve az alacsony fázis kontraszt reprodukálható
• Magyarázat: felületi érdesség hatása a plazmon térre és azon keresztül az elektron pályákra
(a) (b) (c) ábra S. E. Irvine
Ultrarövid felületi plazmonok időfeloldott vizsgálata felületi autokorrelációs mérések kiértékelésével
fotoáram (relatív egység)
Kísérleti elrendezés megvalósítása:
10
2
~I 10
4.05 0.11
1
0
10 0,1
2
inenzitás (GW/cm )
1
•A kilépési munka ezüst esetén: ~4,8 eV • Foton energia 800 nm-es hullámhossznál 1,5 eV • Az autókorrelációs méréshez használt nemlineáris folyamat : 4-fotonos fotoemisszió
5 fs-os lézerimpulzus negyedrendű autokorrelációs függvénye
Mért
fotoáram (relatív egység)
1,0
(a)
(b)
0,8 0,6 0,4 0,2 0,0 -20 -15 -10 -5 0
5 10 15 20
-20 -15 -10 -5 0
5 10 15 20
(fs) P. Dombi , S. E. Irvine, P. Rácz et al. Opt. Express 23, 24206 (2010).
ábra S. E. Irvine-tól
Vákuumpárologtatott felület (2,8 nm rms felületi érdesség)
elektromos térerõsség (t. e.)
1
2
3 1 2 3
20
30
40
idõ (fs)
50
60
• Plazmon tér 3 tipikus időbeli lefutása a felület különböző pontjain • Felületi plazmon impulzushosszak: 5,6 – 9 fs között • Az autokorrelációs mérés teljes (illesztési paraméter nélküli) szimulációja plazmonbecsatolás, felületi érdesség stb. figyelembevételével → Bizonyíték kevés ciklusú felületi plazmon hullámcsomagokra
Mért
fotoáram (relatív egység)
1,0
Rekonstrukció
(a)
(b)
0,8 0,6 0,4 0,2 0,0 -20 -15 -10 -5 0
5 10 15 20
-20 -15 -10 -5 0
5 10 15 20
(fs) • Az autokorrelációs mérés teljes (illesztési paraméter nélküli) szimulációja plazmonbecsatolás, felületi érdesség stb. figyelembevételével → Bizonyíték kevés ciklusú felületi plazmon hullámcsomagokra P. Dombi , S. E. Irvine, P. Rácz et al. Opt. Express 23, 24206 (2010).
Összefoglalás
• egyszerű, pontos modell felületi plazmonos elektrongyorsításra
• alagútemissziós tartomány vizsgálata elsőként (eddigi modellekben csak többfotonos emisszió) • az elektronspektrumok kontrollja vivő-burkoló fázissal és nanolokalizált emisszióval
• folyamat nemponderomotoros aspektusának kimutatása • plazmonos elektrongyorsítás kísérleti vizsgálata fázisstabilizált lézerimpulzusokkal
• ultrarövid plazmon hullámcsomagok dinamikája
Publikációs lista A tézispontokhoz köthető publikációk [1] P. Dombi , P. Rácz, B. Bódi, Laser and Particle Beams 27, 291–296 (2009) [2] P. Rácz and P. Dombi, Phys. Rev. A 84, 063844 (2011). [3] P. Rácz, S. E. Irvine, M. Lenner, A. Mitrofanov, A. Baltuska, A. Y. Elezzabi, P. Dombi, Appl. Phys. Lett. 98, 111116 (2011). [4] P. Dombi, S. E. Irvine, P. Rácz, M. Lenner, N. Kroó, G. Farkas, A. Mitrofanov, A. Baltuska, T. Fuji, F. Krausz A. Y. Elezzabi, Opt. Express 23, 24206-24212 (2010). További publikációk [5] P. Dombi and P. Rácz, Proc. SPIE 6892, 1J (2008) [6] P. Dombi and P. Rácz, Opt. Express 16, 2887 (2008), [7] P. Dombi, P. Rácz, M. Lenner, V. Pervak, F. Krausz Opt. Express 17, 20598 (2009). [8] M. Lenner, P. Rácz, P. Dombi, G. Farkas and N. Kroó, Phys. Rev. B 83, 205428 (2011).
Köszönöm a figyelmet!
Nemponderomotoros gyorsítás kevés ciklusú impulzusok esetén
Két modell eredményeinek összehasonlítása A Maxwell-egyenletekkel számolt tér alapján kapott spektrumok:
Általam kapott spektrumok
relatív gyakoriság
1.0
0
= 30 fs 9
1.9 x 10 V/cm 9 2.7 x 10 V/cm 9 3.7 x 10 V/cm
0.8 0.6 0.4 0.2 0.0
0
1
2
3
4
kinetikus energia (keV) 1.0
= 5 fs E0,sp = 1.8 x 10 V/m
relatív gyakoriság
relatív gyakoriság
1.0
11
0
0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9
kinetikus energia (keV)
Forrás: S. E. Irvine, doktori disszertáció, University of Alberta, 2006
11
0
= 5 fs E0,sp = 1.8 x 10 V/m
0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
kinetikus energia (keV)
0.6
0.7
Elektrongyorsítás többfotonos emissziót feltételezve , = 5 fs ESP = 2
1010 V/m,
Szög-energiaeloszlás
0,5
120
90
60 30
150
0,0 180 0,5 1,0
1,0
0 330
210 240
270
300
teljes szögeloszlás
relatív gyakoriság
relatív gyakoriság
1,0
Hely szerinti eloszlás
teljes spektrum
0,8 0,6 0,4 0,2 0,0
0
2
4
6
kinetikus energia (eV)
8
relatív gyakoriság
1
VB
0,1
VB
= /2 = 3 /2
0,01 1E-3
1
1E-4
2mWb
1E-5 1E-6
0
10
20
30
40
50
60
kinetikus energia (eV) 1
relatív gyakoriság
eEl
t = 0 as t = 150 as
0,1 0,01 1E-3 1E-4 1E-5 1E-6
0
10
20
30
40
50
kinetikus energia (eV)
60
