l'ro,\'idin\?l'ertemuan llm;ah Sa;ns Mater; /997
ISSN /4/0 -2897
KORELASI REAKSI TERMAL DENGAN MIKROSTRUKTUR PADA PELA T ELEMEN DAKAR U3Siz-AI DALAM MEDIA INERT) Aslina Hr. Ginting2, Dian.A2,S.Aminf,Suparjo\
Nusin.S\ dan Arie Handayani
ARSTRAK KORELASI REAKSI TERMAL DENGAN MIKROSTRUKTUR PADA PELAT ELEMEN DAKAR UJSi, -AI DALAM MEDIA INERT. Pelat elemen bakar (PED) jenis silisida dengan variasi Tingkat Muat Uranium (TMU) 3.6. 4.2 dan 5.2 g/cm' dianalisis sifat termalnya dengan TG-DT A dalam media inert serta korelasinya terhadap perubahan mikrostrukturnya dengan alai SEM-EDS. Pengamatan mikrostruktur dilakukan untuk melihat distribusi Inti Elemen bakar (IEB) UJSi, dengan matrik AI didalam PEB sebelum dan sesudah dilakukan analisis termal. Sedangkan analisis termal dilakukan untuk mengetahui karakteristik termal yaitu panas reaksi (L\H= Enthalpy) daTi PEB dengan variasi TM U. Dari analisis termal diperoleh termogram DTA yang menunjukkan adanya reaksi termal berupa perubahan aliran panas yang membentuk puncak endotermik mulai terjadi pada suhu 580.C kemudian pada suhu 900.C dan IIOO.C. Pada proses pendinginan diperoleh suatu puncak eksotermik pada suhu 570.C menyatakan reaksi solidifikasi dari matrik AI yang reversibel dengan puncak endotermik sebagai reaksi peleburan matrik AI. Hasil analisa termal pada suhu 580.C tersebut yang didukung oleh data mikrostruktur ditunjukkan bahwa panas reaksi semakin kecil dengan naiknya TM U. Sedangkan pada suhu 900.C dan IIOO"C terjadi perubahan rasa serta interaksi IEB U,Si2 dengan matrik AI membentuk aglomerat yang akhirnya tumbuh menjadi butir baru. Aglomerat yang terbentuk bertambah besar dengan naiknya suhu reaksi.
ABSTRACT THERMAL REACTION AND MICROSTRUCTURES CORRELATION IN THE DISPERSION OF U3Si1-AI TYPE FUEL PLATE. The silicide dispersion types fuel plates with various uranium loading of 3,6 -4,2 and 5,2 g/cmJ were thermally analyzed in the inert atmosphere using Thermogravimetric -Differential Thermal Analyzer ( TO-DT A). This work is performed to study the change of enthalpy in the certain thermic reaction wich is possibly uccured in variously loaded uranium of fuel plate. The microstructures of samples before and after thermal analysis experiment were investigated to know UJSi1 dispersion distribution in the AI matrix of fuel meat of mentioned plates The change of microstructures were detected by Scanning Electron Micoscope- Energy Dispersive Spectrometer (SEM-EDS ) and thus the thermic reaction properties with its microstructures correlation were known. TOOTA results show that were heat flow change deal with endothermic peaks on the heating temperatures of 580°C, 900°C and I 100°C. The reversihle process was noticed on cooling process where the exothermic peak appeared around temperature of 570°C that revealed the solidification of aluminium matrix. The increasing of U loading of the plate leads to the decreasing of endothermic enthalpy, however the reversible exothermic peaks shifted to the lower temperature with lost of higher enthalpy than that of endothermic process Thennal analysis results are meet willI microstructures data that sho'!'i, the melting point proceses of AI matrix and AIMg2 clads at tcmperature of 580"C, following by the phase changes and UJSi1 with AI interaction froms aglomerate compounds and expand to the grain growth boundary. The formed aglomerates are increased by the increasing of reaction temperature.
KEY WORD Silicide FIlel Element, Thermal Analysis and Microstructure
PENDAHULUAN Penelitian dan pengembanganbahan bakar reaktor riset jenis silisida saat ini sedangberlangsung di Pusat Elemen Bakar Nuklir BATAN. Tujuannya adalah untuk mendapatkan bahan bakar berkerapatan tinggi dengan pengkayaanrendah, yaitu kurang dari 20% U235 Berdasarkan hasil penelitian yang telah dilakllkan diberbagai tempat didunia termasuk Argrme National laboratory (ANL), didapat bahwa hahan hakar uranium silisida (UxSiy) merupakan salah satu altematif bahan bakar dengan prospek yang baik dan handal sebagai pengganti bahan bakar jenis oksida. Dikatakan demikian karena uranium silisida mempunyai densitas sangat tinggi sehingga teras reaktor dari semula dimuati dengan uranium pengayaan tinggi diatas 90% dapat dirubah dengan uranium silisida pengayaan rendah yaitu :!: 19,5%.
Kehandalan lain U3Si2-AI adalah mempunyai nilai fraksi bakar lebih besar karena dapat dibuat PEB dengan TM U tinggi hingga 5,2 g/cm3, sehingga ekonomisasi bahan bakar yang diperoleh lebih baik dan effisien. Dalam usaha meningkatkan nilai fraksi bakar tersebut serta untuk mendapatkan unjuk kerja elemen bakar yang baik maka perlu pemahaman karakteristik termal dan metallurgi dari bahan bakar uranium silisida tersebut. Dari literaturl2] diperoleh, bahwa suatu hasil analisis termal terhadap pelat mini U3Si2 -AI pada suhu pemanasan 30°C hingga 1400°C dalam media inert (Helium), dimana pelat mini U3Si2-AI tersebut tidak mengalami perubahan sifat termal yaitu enthalpy peleburan dan enthalpy solidifikasi di bawah suhu lebur matrik AI dan kelongsong AIMg2 tetapi PEB tersebut mengalami interaksi antara Inti Elemen Bakar (IEB) dengan matrik AI dan kelongsong AIMg2 diatas suhu lebur
I Diprcscntasikan pada Pertemuan Ilmiah gains Materi 1997 2 Instalasi Radiometri -Pusat Elemen Bakar Nuklir J Pusat Penelitian gains Materi
364
'.. ""~ . -20 ~ -110
Pros;d;nJ!PertemuanIlm;ah Sa;nsMater; 1997
1SSN1410- 2897
matrik AI. Interaksi IEB U3Si2 dengan matrik AI diduga akan mempengaruhi mikrostruktur dari PEB tersebut. Oleh karena itu penelitian ini dilakukan dengan tujuan untuk mempelajari kilrakteristik reTInaldalam media inert serta korelasinya terhadap perubahan mikrostruktur PEB U3Si2-AI dengan variasi TM U 3.6, 4.2 dan 5.2 g/cm3.
tekanan 2,5 mbar. Kondisi pengoperasian dilakukan pada suhu 30°C hingga 1400°C dengan kecepatan pemanasan 10 °C/min dan kecepatan pendinginan 30°C/min didalam media inert gas. Dari evaluasi hasil pengukuran dapat diketahui suhu reaksi termal (OC) dan besamya panas reaksi (J/gr) dari cuplikan PEB U3Si2-Al untuk masing -masing TM U. Dalam penentuan perubahan mikrostruktur ,cuplikan PEB U3Si2-AI sebagai hasil pemanasan dengan TG -DTA pacta masing -masing puncak (peak) yaitu pactasuhu 600°C, 900°C dan I 100°C di mounting dengan resin kemudian dipreparasi sesuai dengan prosedur analisis metallografi yang mencakup proses grinda , poles dan etsa. Kemudian dilakukan analisis mikrostruktur dengan alat SEM clan perubahan komposisi dengan alat EDS. Dari pengamatan mikrostruktur dengan SEM -EDS diperoleh hasil adanya perbedaan morfologi daD komposisi dari cuplikan PEB U3Si2 -AI dengan variasi TM U dan berbagai suhu pemanasan.
PERCOBAAN Bahan yang digunakan : 1. PEB U3Si2 -AI pada TM U 3.6, 4.2 dan 5.2 g/cm3
2. Gas Argon UHP 99,999 % ( Media Inert) 3. Larutan Etsa dan Film Fuji
Peralatan yang digunakan : I. TO -DTA' 92 2. S EM-EDS
Merk Merk
SETARAM
JOEL
CARA KERJA HASIL DAN PEMBAHASAN
Pelat elemen bakar (PER) U3Siz -AI dengan Tingkat Muat Uranium (TM U) 3.6, 4.2 dan 5.2 g/cm3 dipotong menjadi cuplikan dengan ukuran 3 x 2 x I mm .Dalam pengukuran disiapkan dua buah cawan alumina kosong. Masing -masing cawan digunakan sebagai wadah cuplikan PER U,Siz -AI daD sebagaipembanding (blank). Kedua cawan tersebut dimasukkkan ke dalam tungku pemanas TG-DT A dan di vakumkan sampai tekanan pirani gauge 10-1 mbar. Setelah tercapai kondisi vakum 10-1robar, tungku pemanas TO DTA dialiri gas argon UHP 99,999% dengan )m:TARAM .c, FIg.: _!o: ~c ~; TOOT' 92 :;09--02-9Yp: "llt
r
"'lit ISl2-AI 'ml~A! .
"
,
HEAT"'_OW(-lcroV)
Analisis Termal Pengukuran karakteristik tennal telah dilakukan terhadap PEB U3Si2-AI dengan TM U 3.6,4.2 dan 5.2 g/cm3 pacta pemanasan30°C hingga 1400°C dengan kecepatan pemanasan 10°C/min dan
kecepatanpendingnan30°C/min dalam media gas Argon dengan alat TG/DT A. Hasil analisis tennal diperoleh suatu tennogram dari cuplikan PEB U3Si2-AI dengan variasi TM U seperti yang ditul1jukkan pactaGambar 1 dan Tabel I. Dari tennogram TG-DT A dalam media (IO~I".0: .14OQ-~ C. 10C/81n(10~I-!IfiJ
,
54.77~ ~to: Ctre
,
Ar 1 ~)1I.1n.'
-.: /S (109) !
,'.""0
I
-10,
I
:!
2.0
,/\.~,.~ YO
-~-
--;;e'it~i\
I
-1
I
=::::Jf~~, \i ~
t.81 \:
I
/
t.O1 O.5~
1
(
o.o~
~:::~
.-0.5-
-60
1. Pn]nbur.n
".trtk
A -l.G
70
2. So'1d1fl"." 300
,
"00
500
600
...
700
...trlk ROO
000
1000
1100
,
I~O
rEMP"Rl.r~ IC) I"?O '"?0-1.~
iambar I. Termogram TG-DT A PEB U3Si2-AI Dalam Media Inert
365
I I
1
J
Pros;d;nI! Pertemuan Ilm;ah Sa;ns Mater; 1997
ISSN 1410 -2897
gas Argon diperoleh adanya reaksi terrnal yang ditunjukkan oleh perubahan aliran panas membentuk puncak endoterrnik yang terjadi pacta suhu 580°C. Puncak endoterrnik tersebut menunjukkan terjadinya peristiwa peleburan matrik AI dan kelongsong AIMg2. Nilai panas lebur (6.H=J/g) matrik AI dan kelongsong AIMg2 berkurang dengan naiknya TM U yaitu sebesar 108, 99.5 dan 65 Jig untuk masing -masing TM U 3.6, 4.2 dan 5.2 g/cm3 .Hal ini sesuai dengan perkiraan semula bahwa semakin tinggi TM U maka semakin kecil kandungan matrik AI didalam PEB U3Si2-AI sehingga panas lebumya juga semakin kecil dengan naiknya TM U. Pacta pemanasan 900°C terjadi perubahan base line, dari literatur'3) perubahan base line tersebut menunjukkan terjadinya perubahan rasa U3Si2 menjadi U3Si, yang masih harus dibuktikan dengan XRD. Pacta pemanasan hingga I 100°C diperoleh juga suatu perubahan aliran panas yang menunjukkan terjadinya suatu reaksi pengikatan Inti Elemen Bakar (IEB) dengan lelehan matrik AI yang kemungkinan membentuk senyawa (U-AI)x clan U(AI,Si)xo Pada proses pendinginan, pada suhu 570°C diperoleh satu puncak eksoterrnik yang menunjukkan reaksi solidifikasi matrik AI clan kelongsong AIMg2 yang reversibel dengan puncak endoterrnik peleburan matrik AI dan kelongsong AIMg2 pada saat proses pemanasan. Nilai panas reaksi solidifikasi (6.H = Jig) juga berkurang dengan naiknya TM U yaitu sebesar 261, 232 clan 188 Jig. Oari basil analisis terrnal ini dapat diketahui bahwa nilai panas reaksi peleburan matrik AI pada saat pemanasan (puncak endoterrnik) lebih kecil jika dibandingkan dengan nilai panas reaksi solidifikasi (puncak eksotermik) pada proses pendinginan. Hal ini disebabkan karena pada saat matrik AI meleleh , lelehan AI tersebut mengalami larut padat dengan partikel uranium dan silikon membentuk ikatan V-AI atau U-AI-Si. Adanya kelarutan padat ini akan menurunkan suhu solidifikasi, serta logam AI yang terikat pada ikatan V-AI atau U-AI-Si akan melepaskanpanas yang lebih besar untuk melakukan peristiwa solidifikasi tersebut. Oari kurva analisis terrnogravimetri (TG) terhadap PEB U3Si2-AI dengan variasi TM U clan berbagai suhu pemanasan dalam media gas inert, PEB U3Si2-AI tidak mengalami perubahan berat clan stabil terhadap terrnal. Analisis Mjkrostruktur Analisis mikrostruktur telah dilakukan terhadap PEB U3Si2-AI dengan TM U 3,6 -4,2 clan 5,2 g/cm3 yang dibandingkan terhadap PEB U3Si2-Al tanpa perlakuan panas (segar). Analisis mikrostruktur PEB segar seperti yang ditunjukkan
pada Gambar-2 jelas terlihat perbedaan posisi clan mikrostruktur IEB U3Si2-AI dengan kelongsong AIMg2. Mikrostruktur clan posisi kelongsong AIMg2 dibagian tepi PEB U3Si2-AI (posisis A), sedangkan IEB U3Si2-AI terdistribusi dibagian tengah PEB (posisi B). Dalam melakukan analisis mikrostruktur ini, PEB U3Si2 -AI pada TM U 3.6 , 4.2 dan 5.2 g/cm3 dipanaskan pada suhu 600°C, 900°C dan I 100°C di tungku DT A dalam media gas Argon. Pemilihan suhu pemana~an ini berdasarkan pada hasil analisis termal yaitu suhu terjadinya reaksi termal yang ditunjukkan adanya perubahan aliran panas pada puncak (peak) termogram TG-DTA. Cuplikan hasil pemanasan pada masing-masing puncak tersebut dianalisis mikrostruktur dan komposisisnya dengan alat SEM -EDS.
Gambar 2. Mikrostuktur PEB U3Si2-AI Tanpa Perlakuan Panas (Segar)
Hasil analisis mikrostruktur PEB U3Si2 -AI dengan TM U 3,6 -4,2 clan 5,2 g/cm3 pada suhu pemanasan 600°C menunjukkan pola tampilan morfologi yang sarna untuk masing-masing TM U yaitu terjadi lelehan matirk AI clankelongsong AIMg2. Selain terjadi interaksi lelehan matrik Al juga terjadi pengikatan partikel IEB U3Si2 dengan lelehan matrik AI atau lelehan kelongsong AIMg2 membentuk gumpal an kecil atau aglomerisasi mengikuti pola orientasi retakan partikel U3Si2 (posisi I). Analisis dengan EDS, aglomerat yang terbentuk mempunyai perbandingan atom U :AI : Si
yang berbeda untuk masing masing TM
U.
perbandingan komposisi U : Si : Al dengan TM U 3,6 g/cm3 pada pemanasan600uC, 900uC clan II OO°C dari berbagai posisi dapat dilihat pada Tabel -2 clan Gambar -3 Pengamatan mikrostruktur PEB U3Si2-AI pada pemanasan 900°C terlihat pengikatan IEB U3Si2 dengan matrik Al clan kelongsong AIMg2 semakin besar. Aglomerat yang terjadi juga semakin besar seperti yang ditunjukkan pada Gambar-4 posis: 2. Hal ini disebabkan karena terjadi pengikatal:l tEB uranium silisida dengan matrik Al
366
l'rosidin
PerJemuan IImiah Sains Materi 1997
ISSN 1410 -2897
Gambar -5 ,jelas terlihat pengikatan IEB U3S'2 oleh lelehan matrik AI clan kelongsong AIMg semakin lebih besar clan menyebabkan pembentukan clan pertumbuhan aglomerat semakin besar dengan orentasi yang teratur. Hal ini dapat terjadi karena pertumbuhan aglomerat pada pernanasan IIOO°C mengalami pertumbuhan lebih cepat karena pergerakan atom antar partikel lebih cepat dengan semakin naiknya suhu pemanasan. Mikrostruktur PEB U3S12-AI pada pemanasan IIOO°C ini selain terjadi pertumbuhan aglomerat juga terbentuk adanya dendrit seperti yang terlihat pada gambar 5 posisi 3 Dari analisa komposisi dengan alat SEM -
EDS, aglomerat yang terbentuk Gambar 3. Mikrostruktur PEB U3Si2-AI TM U 3,6
gr/cm3PadaPemanasan600°CDalam Media Inert atau terjadi ikatan antar logam (in/erma/attic) yang menyebabkan pertumbuhan aglomerat secara
Gambar -4.
mempunyai
perbandingan atom U : Si :Al yang berbeda -beda seperti yang ditunjukkan pada Tabel 2. Sedangkan dendrit yang terbentuk mengandung unsur Al lebih banyak dengan perbandingan U: Si : AI = 10,84 : 3,77 : 85,39 untuk TM U 3,6 g/cm3
Mikrostruktur PEB U3Si2-AI TM U 3,6 g/cm3 Pada Pemanasan 900°C Dalam
Media Inert. berlahan -lahan akibat pemanasan[3).Pertumbuhan aglomerat ini juga terjadi karena proses rekristalisasi partikel U3Si2,dimana IEB mengalami deformasi dengan tegangan sisa tertentu pada saat proses fabrikasi PEB U3Si2-AI. Sehingga waktu dilakukan pemanasan pada suhu 900°C atau diatas suhu rekistalisasi U3Si2 dengan waktu lunda (holding time) selama 60 menit maka IEB U3Si2-AI yang mengalami deformasi clan mempunyai energi dalam tinggi akan mengalami pengintian yang diikuti pertumbuhan aglomerat dengan arah orentasi yang berbeda-bedct seperti yang ditunjukkan gambar-4 pada posisi 2 .Hasil analisa komposisi dengan EDS, aglomerat yang terbentuk mempunyai perbandingan atom U: Si :AI = 20,9: 16,53 : 62,57 untuk TM U 3,6 g/cm3. Mikrostruktur PEB U3Si2-AI pada suhu pemanasan 1100°C seperti yang ditunjukkan pada
Gambar- 5. Mikrostruktur PEB U3Siz-AI TM U 3,6 g/cm3 Pada Pemanasan I 100°C Dalam Media Inert
KESIMPULAN DAN SARAN Hasii pengukuran karakteristik terrnal terhadap PEB U3Si2-Ai dengan variasi TM U 3,6 -4,2 clan 5,2 g/cm3 daiam media gas Argon menunjukkan"adanya perubahan aiiran panas pada suhu 580°C, 900°C clan 1100°C. Semakin tinggi TM U semakin kecii panas peieburan clan panas soiidifikasi (!:I.H= Jig) dari matrik Ai. Sedangkan anaiisis mikrostruktur menunjukkan bahwa pada suhu perubahan aliran panas tersebut terjadi ikatan clan interaksi U3Si2 dengan matrik Ai membentuk gumpaian kecii (agiomerisasi) serta terjadi pertumbuhan agiomerat yang iebih besar dengan naiknya suhu pemanasan.
367
~---i
Pros;d;n.~ Pertemuan Ilmiah Sa;n.\'Mater; 1997
UCAPAN
TERIMA
ISSN 1410 -2897
KASIH
U3Siz Powder, U3Siz/AI (38 w/o) Miniplates", IAEA -TECDOC 643 (4), (1985),. P 15 -122.
Penulis mengucapkan terima kasih kepada semua pihak baik di PEBN maupun di PPSM yang terlibat dalam pelaksanaan penelitian ini , hingga selesainya penyusunan tulisan ini. Semogajasa baik dan kerja samanya dapat bermanfaat bagi kita
[3] CHANG -KYU RHEE, SO-II PYUN and ILHIUN KUK, "Phase Formation and Growth at Interfase Between U3Si and Aluminium", Journal of Nuclear Materials, North -Holland ,184 ( 1991),p 161-166.
semua.
[4] DOMAGALA, R.F., WINCEK, T.C., SNELGROVE, J.L., HOMA, M.I. and HEINRICH, R.R. "DT A Study of U3Si2- AI Reactions ", IAEA -TECbOc-643 (3),(1992).
DARTAR PUSTAKA [I]
ASLINA BR.GINTrNG dkk, "Analisis Termal PEB U3Siz- Al Variasi TM U, "Seminar Daur Bahan Bakar Nuklir", Serpong,19-20 November
( "996). [2] TOFT, P., JENSIN, A., "Differential Thermal Analysis and MetalographicExamination of
Tabel
[5] SNELGROVE, J.L., DOMAGALA, R.F., HOFMAN, G.L., WINCEK, T.C., COPELAND, G.L., HOBBS, R.W. and SENN, R.L. , " The Use of UJSi2Dispersed Al in Plate Type Elements for Researchand Test Reaktor ", ANL/RERTR/TM-II,(1987).
Enthalpy PEB U3Si2-AI Pada Pemanasan30 hingga I 400°C Dalam Media Inert
N0
-t.Lebur(UC)
L\H(J/g)
T .Solid(UC)
L\H(J/g)
i
T
3,6
578
108
570
261
2
4,2
579
99,5
567-
232
.1
5,2
574
65
563
188
Tabel -2. Perbandingan Komposisi PEB U3Si2-AI Pada Pemanasan 600°C, 900°C Dan IIOO°C Media Gas Argon.
600
1.65 17.97 i"o:4O
23
5.68 20.90 15.08
900
100
2
i
7.461
I
~~.~-6
i I
10.84
368
98,02 55.60 80.95 93.06 62.57
0.38 26.44 8.65 1.26 16.53
16:97 81.94~~
61.95 TO:6T
1826
~
Dalam
