Nagyaktivitású radioaktív hulladék végleges elhelyezése agyagos kőzetben Gergely Felicián
Témavezető: Török Szabina Konzulens: Osán János ELTE TTK Környezettudományi Doktori Iskola Beszámoló napok 2013.05.30
Bemutatkozás 2009:
Biomérnök diploma, BME Vegyész- és Biomérnöki Kar;
2004-2007:
Oktatási tevékenység, BME Szervetlen Kémiai Tanszék;
2010-2011:
Tudományos segédmunkatárs, BME Kémiai és Folyamatmérnöki Tanszék;
2011-től:
Projektmenedzser majd tudományos segédmunkatárs, MTA Energiatudományi Kutatóintézet;
2012 szept.-től:
PhD hallgató, ELTE Környezettudományi Doktori Iskola
Publikáció:
Tóth András, Gergely Felicián, Mizsey Péter Physicochemical treatment of pharmaceutical process wastewater: distillation and membrane processes , Periodica Polytechnika 2011 55/2 59-67
PhD kutatási cél Nagyaktivitású radioaktív hulladék végleges elhelyezése agyagos kőzetben Mélygeológiai tárolókat körülvevő agyagos kőzetek szorpciós tulajdonságainak meghatározása
Vizsgált kőzet: Bodai Agyagkő Formáció, Opalinus agyag
Radioaktív hulladékok osztályozása IAEA Guidance on Waste Classification GSG-1 (2009) Deep geological disposal
Intermediate depth disposal
Near surface disposal Decay storage
Land fill disposal Exemption/clearance
Jogi környezet Miért van szükség radioaktív hulladékkezelésre Magyarországon? COUNCIL DIRECTIVE 2006/117/EURATOM Radioaktív hulladék szállításáról IAEA Safety Standards Series SSR-5 (2011) Radioaktív hulladékok elhelyezése IAEA Specific Safety Guide SSG 14 (2011) Ásványok és kőzetek szorpciós kapacitása 47/2003. ESZCSM-rendelet a radioaktív hulladékok átmeneti tárolásának és végleges elhelyezésének egyes kérdéseiről
Biztonságos elhelyezés
Többszörös mérnöki- és természetes gátak
(Posiva, 2010)
A kutatási téma jelentősége Miért van szükség egy új mélygeológiai tárolóra Magyarországon? A bátaapáti hulladéktároló nem alkalmas nagyaktivitású radioaktív hulladékok lerakására. Szükséges ismeretek: Hidrogeológia (porozitás eloszlás, hidraulikus vezetőképesség, felszín alatti vízáramlási rendszerek, stb.) Geokémia (ásvány- és kőzettani összetétel, ásványok és kőzetek szorpciós kapacitása a fontos radionuklidok ionjai esetében, a kőzet pórusainak és ásványfelszínének jellemzői, a nuklidok effektív diffúziója
Szorpciós kapacitás és -folyamatok vizsgálata
Folyamatok Radioaktív anyagok (ionok) terjedése geokémiai környezetben dc S (t ) A D R P c dt Ahol
S(t) A D R P λc
egy időfüggő forrástag, az advekció sebességi egyenlete a kérdéses kémiai komponensek diffúziója a reakciók sebességi tényezője a migráló radionuklidok és a geokémiai mátrix között az ülepedés sebességi tényezője a radioaktív bomlás
Migráció geokémiai környezetben A migrációs differenciálegyenletek megoldásával előálló integrál-egyenletek általános képe Kis mennyiségű szennyezés rövid ideig tartó kikerülése (=„pöff”)
9
Kísérletek felosztása Agyagos kőzet (BAF és OPA)
Makroszkópi kísérletek
Mikroszkópi kísérletek
0
log Ni sorbed (mol/kg)
-1
Ni
pH=8.0-8.2
-2 -3 -4 -5
IB-4 17d D-11 17d
-6 -7 -8 -12
-11
-10
-9
-8
-7
log [Ni]eq (M)
-6
-5
-4
300 μm
Mikroszkópi mérések Miért van szükség mikroszkópi mérésekre?
Makroszkópi mérések nem adnak megfelelő információt: •
Szorpció helyéről (ásványi fázis) és jellegéről (kötés fajtája)
Intézeti mikroszkópi μ-XRF mérések fontosak a szinkrotronos mérések előtt
Ásványtani és geokémiai jellemzés 10 Å
Chlorite
Ib-4 (510 m)
71
2
Ib-4 (540 m)
51
1
Delta-11
36
2
Analcime
Quartz
Albite
Calcite
Dolomite
Hematite
6
5
9
1
4
12
16
35
6
13 4
9 6
Por XRD: Nincs szignifikáns (< 10 %) duzzadó agyag tartalom;
Delta-11
TEM
Ib-4 (510 m)
Delta-11
Ib-4 (540 m)
CL
TEM: nagyon kicsi hematit szemcsék az illit kötegek között
13
Mikroszkópi mérőeszköz Röntgen cső
Mikro-XRF berendezés
Kamera
3
1
kapilláris
2
Beam stop minta
5 Z Y X
6 7 Vezérlő számítógép
4
detektor
Fe
Mintaelőkészítés •Vizsgált ionok: Cs+, Ni2+ , Nd3+, Th4+, UO22+ •Szilícium lapra csiszolat készül a kérdéses agyagmintából (IB4,D11,OPA) •8-as pH és meghatározott összetételű szintetikus pórusvíz •Kondicionálás szintetikus pórusvízzel a szorpciós kísérletetek előtt (~24 óra) •Hőmérséklet és redoxi körülmények figyelembe vétele •A kérdéses ionokat tartalmazó modell oldatok koncentrációi a makroszkópikus kísérletek során felvett izotermák alapján számolhatóak
Áztatási idő 1-3 nap •Az áztatási idő változhat, ha nem megfelelő a felületi borítottság
Kalibrációs eredmények K vonalak Rendszám 0 log (érzékenység)
15
20
25
30
35
40
-1
-2
-3
log(S)-54um
Fit (logS)-54um log(S)-54um log(S)-32 um log(S)-32 um
-4
-5
-6
-7
Fit (logS)-32 um
Kalibrációs eredmények L vonalak Rendszám -2,5 40 -3 -3,5
50
60
70
80
90 log(S)-54um Fit (logS)-54um log(S)-54um
-4,5
log(S)-32 um
-5
log(S)-32 um
-5,5
Fit (logS)-32 um
log (érzékenység)
-4
-6 -6,5
Összehasonlítás Optikai kép
K
K
Ca
Fe
Mo-anódos röntgen cső, 50 kV, 40 mA, 32 µm monokapilláris
K
Ca
Fe
ib4c W-anódos röntgen cső, 50 kV, 40 mA, 56 µm monokapilláris
K
Ca
Fe
HASYLAB L Polikapilláris 20 µm-es felbontás
Elemeloszlási képek K
Ca
Ti
Fe
Cs
5 mm
Cr-anódos rtg. csővel, 15 kV, 10 mA Ib-4-2 Cs+ 56 µm-es nyalábátmérő
3,5 mm
Mo-anódos rtg. csővel, 50 kV, 40 mA D-11 Ni2+
K
Ca
Mn
Fe
Ni
Jövő évi feladatok
Mikro-XRF/XRD és mikro-EXAFS kísérletek befejezése szinkrotronnál Több kulcsanion (Ru [rutenát], I-) szorpciós viselkedésének vizsgálata BAF-on illetve OPÁ-n
Köszönöm a figyelmet!
Porewater chemistry modelled Ib-4 (ppm)
SBPW recipe (ppm)
k-SBPW (ICP-OES) (ppm)
391
379
384
K
7
7
8.5
Mg
58
57
55.1
Ca
124
125
129
Sr
1
0
0.0236
Si
3
5
4.5
Cl
815
816
nm
S (S04)
61
60
63
C (HCO3/CO3)
7
7
nm
Al
-
-
0.07
Fe
-
-
< 0.01
Mn
-
-
0.013
Element Na
•
Modelled porewater of Ib-4 at pH 8, in equilibrium with air. Saturated solids: calcite, dolomite and quartz.
•
Recipe for synthetic Boda porewater (SBPW)
•
Conditioned synthetic Boda porewater (k-SBPW)
Micro-XRF/XRD setup HASYLAB L
HASYLAB L MAR camera
Polycap
Detector
ANKA FLUO
HASYLAB L
